[논문]NOX 및 NH3 Slip 저감을 위한 Urea-SCR 제어기반 모델 개발 및 검증

이승근; 이성욱; 강연식

doi:10.3795/ksme-b.2015.39.1.001

NOX 및 NH3 Slip 저감을 위한 Urea-SCR 제어기반 모델 개발 및 검증
Development and Validation of Urea- SCR Control-Oriented Model for NOX and NH3 Slip Reduction 원문보기

大韓機械學會論文集. Transactions of the Korean Society of Mechanical Engineers. B. B, v.39 no.1 = no.352, 2015년, pp.1 - 9

이승근 (국민대학교 자동차공학과) , 이성욱 (국민대학교 자동차공학과) , 강연식 (국민대학교 자동차공학과)

초록
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디젤 자동차의 점점 강화되는 $NO_X$ 배기가스 규제를 만족하기 위해서는 화학공학 기반의 SCR 반응모델을 사용한 모델기반 제어 알고리즘 개발이 필요하다. 본 연구에서는 소형 경유차량을 대상으로 $NO_X$ 를 저감하기 위한 배기 후처리 시스템 모델을 설계하기 위하여 SCR 시스템 모델링과 Rig 실험 및 Matlab 을 이용하여 시뮬레이션 및 검증을 하였다. SCR Rig 실험은 디젤엔진에서 배출되는 배기가스와 같은 성분의 모사가스를 생성하여 공간속도와 온도의 변화에 의한 SCR 의 $NO_X$ 저감효율에 대한 실험 조건 및 데이터를 획득하였다. 또한, 제안된 모델은 Rig 실험에서 사용한 실험조건과 결과데이터를 이용하여 Matlab 을 통해 검증하였으며 시뮬레이션 시 필요한 모델의 파라미터 값들은 실험데이터를 기반으로 최적화하였다.

Abstract ▼ AI-Helper

To satisfy stricter $NO_X$ emission regulations for light- and heavy-duty diesel vehicles, a control algorithm needs to be developed based on a selective catalytic reaction (SCR) dynamics model for chemical reactions. This paper presents the development and validation of a SCR dynamics model through test rig experiments and MATLAB simulations. A nonlinear state space model is proposed based on the mass conservation law of chemical reactions in the SCR dynamics model. Experiments were performed on a test rig to evaluate the effects of the $NO_X$ and $NH_3$ concentrations, gas temperature, and space velocity on the $NO_X$ conversion efficiency for the urea-SCR system. The parameter values of the proposed SCR model were identified using the experimental datasets. Finally, a control-oriented model for an SCR system was developed and validated from the experimental data in a MATLAB simulation. The results of this study should contribute toward developing a closed-loop control strategy for $NO_X$ and $NH_3$ slip reduction in the urea-SCR system for an actual engine test bench.

주제어

AI 본문요약
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문제 정의

SCR 시스템의 복잡성과 비선형성 때문에 효율적인 제어를 위해서 적절한 제어모델의 개발이 중요하다. 따라서 본 연구에서는 NO_X 저감 성능을 향상시키고 NH₃ slip 은 저감하기 위해 바나듐 (Vanadium)계열의 촉매를 사용한 SCR 시스템에 대한 제어모델을 설계하였다. 또한 Rig 실험과 Matlab simulink 시뮬레이션을 통해 제안된 모델을 검증하였다.
본 실험에서는 온도에 따른 NH₃ 의 흡착 특성을 파악하고자 하였으며 공간속도는 15,000 h^-1으로 고정하였다. 이 공간속도는 촉매에서 느린 속도로 실제 촉매에서 흡장되었던 NH₃ 가 빠른 유속에 의 해 누출되는 것을 방지할 수 있어 NH₃흡착성능 을 온도에 관한 함수로 평가할 수 있다.
본 연구에서는 소형 경유차량을 대상으로 NOX 를 저감하기 위한 배기 후처리 시스템 모델을 설계하기 위하여 SCR 시스템 모델링과 Rig 실험 및 Matlab 을 이용하여 시뮬레이션 및 검증을 하였다.
본 연구의 목표는 체계적인 SCR 제어방법론을 발전시키 위해 SCR 시스템 모델을 설계하는 것이다. SCR 시스템의 복잡성과 비선형성 때문에 효율적인 제어를 위해서 적절한 제어모델의 개발이 중요하다.

가설 설정

위 식에서 Q는 촉매로 유입되는 배기가스 유량이며 배기관 밖으로 유출되는 유량과 같다고 가정하였다. C_x,in 는 촉매로 유입되기 전에서의 농도를 나타낸다.

제안 방법

파라미터 값들의 최적화 방법은 먼저 SCR 모델에서 Standard 반응이 NO_X 저감률에 미치는 영향을 판단하여 최적화하였다. Fast 및 Slow 반응에 대한 파라미터 값은 Standard 반응을 기반으로 반복적인 시뮬레이션을 통해 최적화 하였다. Fig.
NO_X 저감특성을 파악하기 위해 실험은 NO_X/NH₃ 의 화학량론적 비율인 1:1 로 주었을 때 NO_X 저감 효율을 측정하였으며 NO_X 가 지속적으로 주입이 되는 동안 NH₃ 는 on/off 신호에 의해 150 초마다 분사 제어하였다. Fig.
S₁과 S₂는 암모니아 흡장공간을 온도에 따른 비례상수 파라미터 값이며 이는 흡장실험을 통하여 값을 검증하였다.
SCR Rig 실험은 디젤엔진에서 배출되는 배기가스와 같은 성분의 모사가스를 생성하는 시스템을 통해 실험하였다. 먼저 본 연구에서 사용한 촉매의 흡장률을 판단하기 위해 흡장 실험을 하였으며, NO_X/NH₃ = 1:1 비율로 주입하였을 때 공간속도와 온도 조건의 변화에 의한 SCR 의 NO_X 저감효율에 대한 실험 조건 및 데이터를 획득하였다.
SCR Rig 실험장치는 유량계를 통해 N2, O2, CO2, HC, NO, NO2 등의 가스성분을 실제 디젤기관 배출가스의 조성 및 유량 조건과 동일하도록 제어하였다.
그리고 SCR 촉매로 유입되는 모사가스의 온도를 측정하기 위해 촉매 전단에 열전대를 설치하였으며, 촉 매 환원반응 시 SCR 전·후단의 가스 농도 변화 를 파악하기 위하여 샘플가스를 추출하고 가스분석기를 이용하여 SCR 촉매 전·후단의 배기관에서 NOX와 NH3의 농도를 측정하였다.
SCR 촉매로 유입되는 모사가스의 온도는 가열기를 사용하여 제어 하였다. 또한 NH₃ 를 가열기 후단에 주입시킨 후 모사가스와 혼합되어 SCR 촉매로 유입되도록 하였다. 솔레노이드 밸브, 볼 유량미터, 그리고 암모니아 분사제어 프로그램을 사용하여 환원제인 NH₃ 의 분사 시기와 양을 제어하였다.
제안된 모델은 Rig 실험에서 사용한 실험조건과 결과데이터를 이용하여 Matlab simulink 를 통해 검증하였다. 먼저 NO_X 저감효율에 미치는 각 반응들에 대한 파라미터 값들을 최적화하였으며, 그 중 Standard 반응을 기반으로 모델에 포함된 Fast, Slow 반응에 대한 파라미터 값들을 최적화하였다. 추후 과제로는 제어알고리즘을 개발하기 위해 본 연구에서 제안하였던 SCR 시스템 모델과 더불어 비선형 관측기 및 제어기를 개발할 것이다.
SCR Rig 실험은 디젤엔진에서 배출되는 배기가스와 같은 성분의 모사가스를 생성하는 시스템을 통해 실험하였다. 먼저 본 연구에서 사용한 촉매의 흡장률을 판단하기 위해 흡장 실험을 하였으며, NO_X/NH₃ = 1:1 비율로 주입하였을 때 공간속도와 온도 조건의 변화에 의한 SCR 의 NO_X 저감효율에 대한 실험 조건 및 데이터를 획득하였다.
많은 인자들이 NH₃ 의 촉매 흡착에 영향을 주지만 가장 중요한 인자가 촉매의 표면 온도와 공간속도이다. 본 연구에서는 바나듐 계열 촉매를 사용한 결과 NH₃ 는 약 300℃~400℃ 사이에서 NO_X 와 반응하는데 매우 안정화되어 있으며 이를 기반으로 실험의 온도 조건을 설정하였다. 공간속도는 기관의 배기유속을 의미하며 실제 소형디젤엔진의 배기유속에 맞춰 15,000 h^-1 ~ 45,000 h^-1 사이에서 공간속도의 조건을 설정하였다.
또한 NH₃ 를 가열기 후단에 주입시킨 후 모사가스와 혼합되어 SCR 촉매로 유입되도록 하였다. 솔레노이드 밸브, 볼 유량미터, 그리고 암모니아 분사제어 프로그램을 사용하여 환원제인 NH₃ 의 분사 시기와 양을 제어하였다. 그리고 SCR 촉매로 유입되는 모사가스의 온도를 측정하기 위해 촉매 전단에 열전대를 설치하였으며, 촉 매 환원반응 시 SCR 전·후단의 가스 농도 변화 를 파악하기 위하여 샘플가스를 추출하고 가스분석기를 이용하여 SCR 촉매 전·후단의 배기관에서 NO_X와 NH₃의 농도를 측정하였다.
제안된 SCR 시스템 모델을 검증하기 위해 Rig 실험 결과를 바탕으로 Fig. 9 에 나타난 계략도와 같이 open-loop 시뮬레이션 하였으며 SCR Rig 실험 결과를 토대로 SCR 시스템 모델에서 NO_X 저감효율에 가장 중요한 파라미터 값들을 추정하였다.
실험 데이터와 시뮬레이션을 통해 최적화된 활성화 에너지와 비례계수는 Table 7 에 표기하였다. 파라미터 값들의 최적화 방법은 먼저 SCR 모델에서 Standard 반응이 NO_X 저감률에 미치는 영향을 판단하여 최적화하였다. Fast 및 Slow 반응에 대한 파라미터 값은 Standard 반응을 기반으로 반복적인 시뮬레이션을 통해 최적화 하였다.
흡장 실험결과로부터 앞서 제시한 암모니아 흡착 공간 식 (18)에 필요한 상수값 S₁과 S₂를 구하여 Table 3에 나타내었다. 흡착공간을 온도의 함수로서 표현하여 SCR 시스템 모델을 수치 해석하는데 신뢰성을 확보하였다.

대상 데이터

실험에 사용한 SCR 촉매는 V₂O₅/WO₃-TiO₂ 재질로 만들어 졌으며, 암모니아 흡장량 범위와 촉매의 특징을 알기 위해 온도 변화에 따른 암모니아 흡장량 실험을 하였다. NH₃ 흡착 특성에 영향을 미치는 인자로는 촉매의 온도, 공간속도가 있다.

데이터처리

따라서 본 연구에서는 NO_X 저감 성능을 향상시키고 NH₃ slip 은 저감하기 위해 바나듐 (Vanadium)계열의 촉매를 사용한 SCR 시스템에 대한 제어모델을 설계하였다. 또한 Rig 실험과 Matlab simulink 시뮬레이션을 통해 제안된 모델을 검증하였다.
제안된 SCR 시스템 모델을 검증하기 위해 Rig 실험결과를 바탕으로 Matlab simulink 를 이용하여 시뮬레이션 하였다. Fig.
제안된 모델은 Rig 실험에서 사용한 실험조건과 결과데이터를 이용하여 Matlab simulink 를 통해 검증하였다. 먼저 NO_X 저감효율에 미치는 각 반응들에 대한 파라미터 값들을 최적화하였으며, 그 중 Standard 반응을 기반으로 모델에 포함된 Fast, Slow 반응에 대한 파라미터 값들을 최적화하였다.

이론/모형

SCR 시스템 모델은 암모니아 흡·탈착, 암모니아 산화, 그리고 주요 3가지 NOX 환원반응을 고려하여 SCR 비선형 시스템 모델을 설계하였으며, 이 모델은 Arrhenius 방정식을 이용한 온도의 함수로서 설계하였다.
반응속도는 Arrhenius 식에 기반으로 모델링하였다. 다음 식들은 SCR 시스템 모델에 대한 반응속도식이다.

성능/효과

θ _free 는 NH₃ 흡착/탈착 반응에 중요한 변수로서 온도에 의해 변화한다.⁽⁷⁾ SCR 시스템 제어에 있어 NH₃ 흡착공간이 충분하지 않을 시에 낮은 NO_X 변환효율과 NH₃ slip 이 발생한다. 암모니아 탈착과정은 흡착과정의 반대로서 다음 식 (5)와 같이 나타낼 수 있다.
4 는 온도의 변화에 따른 NH₃ 흡장량의 변화를 그래프로 나타내었다. NH₃흡장 실험 결과로부터 낮은 온도에서 흡장이 잘 일어나는 반면 온도가 높아짐에 따라 흡장이 줄어드는 것을 알 수 있다. 촉매표면온도가 증가할수록 표면에 흡장된 NH₃ 의 양이 감소하는 이유는 상대적으로 안정한 흡착상(adsorbed-phase) NH₃ 가 기체상으로 더 많이 빠져 나오기 때문이다.
400℃에서는 최대 85% 이상의 NO_X 저감 효율을 보였으며, 300℃에서의 결과 보 다 높은 효율을 보여주었다. 각 조건에서 NO_X 저감 효율은 높은 결과를 얻었지만, NH₃ slip 이 약 50~200 ppm 정도 발생하였다. NH₃ slip 을 줄이기 위해서는 각 조건에 맞는 NO_X/NH₃ 비율과 NH₃ 주입시기를 개선해야 한다.
또한 모든 조건에서 공간속도가 증가함에 따라 SCR 촉매의 NO_X 저감 효율이 감소하는 것을 알 수 있다. 공간속도가 증가하면 SCR 내부에서 모사가스 중 NO_X 가 촉매 내부에 NH₃ 와 반응하기 위해 머무르는 시간이 줄어들게 되고 그에 따라 촉매 내부에서 NO_X 와 NH₃ 가 반응할 수 있는 시간이 줄어들게 되어 결과적으로 NO_X 저감효율이 저감된다.
NH₃ slip 을 줄이기 위해서는 각 조건에 맞는 NO_X/NH₃ 비율과 NH₃ 주입시기를 개선해야 한다. 또한 모든 조건에서 공간속도가 증가함에 따라 SCR 촉매의 NO_X 저감 효율이 감소하는 것을 알 수 있다. 공간속도가 증가하면 SCR 내부에서 모사가스 중 NO_X 가 촉매 내부에 NH₃ 와 반응하기 위해 머무르는 시간이 줄어들게 되고 그에 따라 촉매 내부에서 NO_X 와 NH₃ 가 반응할 수 있는 시간이 줄어들게 되어 결과적으로 NO_X 저감효율이 저감된다.
⁽²⁾ 이 중 Urea-SCR 은 강화되는 배기가스 규제에 대응하기 위한 가장 상용화가 앞선 촉매 장치로 주목 받고 있다. 또한, Urea-SCR 시스템은 이미 공장이나 대형 트럭엔진에 적용되어 그 성능을 검증 받았다.⁽³⁾그러나 이 시스템은 NH₃ slip 과 같은 문제가 있다.

후속연구

먼저 NO_X 저감효율에 미치는 각 반응들에 대한 파라미터 값들을 최적화하였으며, 그 중 Standard 반응을 기반으로 모델에 포함된 Fast, Slow 반응에 대한 파라미터 값들을 최적화하였다. 추후 과제로는 제어알고리즘을 개발하기 위해 본 연구에서 제안하였던 SCR 시스템 모델과 더불어 비선형 관측기 및 제어기를 개발할 것이다.

질의응답

핵심어	질문	논문에서 추출한 답변
	디젤 엔진의 장점은?	그와 같은 노력의 일환으로 배기 가스에 대한 규제가 강화되고 있으며 특히 CO2 배출을 줄이기 위해서는 가솔린 엔진보다 디젤엔진에 대한 선호도가 높은 추세이다. 디젤 엔진은 높은 열효율과 연료 소비 측면에서 이점을 지니고 있다. 그러나 디젤엔진은 연소특성상 국부적인 고온반응에서 NOX 가 배출된다.
	Urea-SCR 시스템에서 발생하는 문제점은 무엇인가?	또한, Urea-SCR 시스템은 이미 공장이나 대형 트럭엔진에 적용되어 그 성능을 검증 받았다. (3) 그러나 이 시스템은 NH3 slip 과 같은 문제가 있다. NH3 slip 은 SCR 촉매에서 반응하지 않고 암모니아가 배기관을 통해 대기 중으로 흘러 나온 것을 말한다. 이러한 NH3 slip 의 원인은 Urea가 배기관에 너무 많이 주입되거나, NH3가 NOX와 반응하여 환원되기에 온도가 낮을 경우, 또는 촉매가 오래되어 성능이 저하되었을 경우에 발생한다.
	deNOX 촉매는 무엇으로 나눌 수 있는가?	특히 EURO-6 이상으로 강화되는 배기가스 배출 규제를 만족시키기 위해서는 기관의 전처리 기술만으로는 한계가 있으며, 후처리 장치인 deNOX 촉매의 적용이 이루어져야만 규제치를 안정적으로 만족할 수 있을 것으로 보고 있다. (1) deNOX 촉매는 선택적환원촉매(SCR : Selective Catalytic Reduction)와 흡장형 탈질장치(LNT : Lean NOX Trap)로 나눌수 있다. Urea-SCR은 높은 NOX 저감효율을 보이나 환원제로 사용되는 Urea 를 별도로 공급할 수 있는 장치를 설치해야하는 단점을 가지고 있다.

참고문헌 (12)

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Chatterjee, D., Burkhardt, T., Weibel, M., Tronconi, E., Nova, I. and Ciardelli, C., 2006, "Numerical Simulation of NO/ $NO_2$ - $NH_3$ Reaction on SCR-catalytic Converters: Model Development and Applications," SAE 2006 World Congress, SAE 2006-01-0468.
Grossale, A., Nova, I. and Tronconi, E., 2008, "Study of a Fe-zeolite-based System as $NH_3$ -SCR Catalyst for Diesel Exhaust Aftertreatment," Catalysis Today, Vol. 136, pp. 18-27.

상세보기
Nova, I., Ciardeli, C., Tronconi, E., Chatterjee, D. and Weibel, M., 2007, " $NH_3$ -NO/ $NO_2$ SCR for Diesel Exhausts After Treatment: Mechanism and Modeling of a Catalytic Converter," Topics in Catalysis, Vols. 42, pp. 43-46.
Upadhyay, D. and Van Nieuwstadt, M., 2002, "Modeling of a Urea SCR Catalyst with Automotive Application," Proceedings of the ASME International Mechanical Engineering Congress & Exposition.

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