[논문]이산화탄소 분리용 혼합 매질 분리막 최신 연구 동향

지원석; 이재훈; 박민수; 김종학

doi:10.14579/membrane_journal.2015.25.5.373

이산화탄소 분리용 혼합 매질 분리막 최신 연구 동향
Recent Research Trends of Mixed Matrix Membranes for CO2 Separation 원문보기

멤브레인 = Membrane Journal, v.25 no.5, 2015년, pp.373 - 384

지원석 (연세대학교 화공생명공학과) , 이재훈 (연세대학교 화공생명공학과) , 박민수 (연세대학교 화공생명공학과) , 김종학 (연세대학교 화공생명공학과)

초록
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지난 수십 년 동안, 고분자막은 기체 분리 분야에서 큰 역할을 해왔다. 온실가스의 주범인 이산화탄소를 분리하기 위해서는 더 높은 투과선택도와 장수명 및 대면적 등을 요구한다. 하지만 기존 고분자 분리막들은 투과도와 선택도의 역상관 관계 특징을 지니고 있으며, 무기물질은 투과성능이 우수하지만 가격이 비싸다는 단점이 있다. 최근 많은 연구가 진행되어온 혼합 매질 분리막은 고분자와 무기물질의 이점들을 혼합하여 기체 분리막의 차세대로서 큰 이목을 이끌고 있다. 혼합 매질 분리막은 대칭적인 구조 또는 비대칭적인 구조를 가지고 있으며, 투과량을 증가시키기 위해서는 비대칭적인 구조가 바람직하다. 혼합 매질 분리막에서 가장 중요한 변수로는 무기입자의 균일한 분산과 무기물과 고분자 사이의 좋은 계면을 형성하는 것이다. 최근에 새로운 분류의 다공성 결정성 물질인 금속 유기 구조체(MOF)는 이산화탄소 분리용 소재로써 많은 관심을 끌고 있다. MOF의 한 종류 중, zeolitic imidazolate frameworks (ZIF)는 가장 흔하게 사용되는 무기입자이며 이는 입자의 크기를 작게 만들 수 있으며, $CO_2$를 분리하기에 적절한 기공의 크기를 가지고 있기 때문이다. 이 밖에 혼합 매질 분리막에 사용되는 특정 물질들을 적용하기 위해서는 선택도와 크기, 호환성, 안정성 등을 동시에 최적화시켜야 한다. 이와 같이 본 총설에서는, 혼합 매질 분리막에 관련된 주요 연구내용과 이러한 연구를 수행하는 대표적인 전략들을 소개하였다.

Abstract ▼ AI-Helper

In the past few decades, polymeric membrane has played an important role in gas separation applications. For the separation of $CO_2$, one of greenhouse gases, high permselectivity, long-term stability and scale-up are needed. However, conventional polymeric membranes have shown a trade-off relation between permeability and selectivity while inorganic materials are highly permeable but expensive. Mixed matrix membranes (MMMs) combining the advantages of both polymeric and inorganic materials have become a possible breakthrough for the next-generation gas separation membranes. The MMMs could be either symmetric or asymmetric but the latter is more preferred to improve the permeance. Important factors influencing the MMM fabrication include homogeneous distribution of inorganic particles and good interfacial contact between inorganic filler and organic matrix. Recently, metal organic frameworks (MOFs) have received much attention as a new class of porous crystalline materials and a potential candidate for $CO_2$ separation. Zeolitic imidazolate frameworks (ZIFs), a sub-branch of MOFs, are the most widely used in MMMs due to small particle size and appropriate pore size for $CO_2$ separation. One of the major issues associated with the incorporation of porous particles in a polymeric membrane is to control the microstructure of the porous particle materials such as particle size, orientation, and boundary conditions etc. In this review, major challenges surrounding MMMs and the strategies to tackle these challenges are given in detail.

주제어

AI 본문요약
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문제 정의

혼합 매질 분리막 제작의 주요한 목적은 무기 입자들의 뛰어난 기체 투과 특징을 이용하는 것이다. 따라서, 이상적인 혼합 매질 분리막은 기체가 고분자 상보다 무기 상을 통해서 투과할 수 있도록 만들어진 구조를 가져야 한다.

제안 방법

입자들의 뭉침을 방지하기 위하여 Yang 등은 새로운 기법을 개발하였다[53]. ZIF-7/poly-benzimidazole (PBI) 혼합 매질 분리막을 만들고자 우선 과량의 benzimidazole로 ZIF-7을 합성한 뒤 입자의 뭉침을 방지하기 위해 일반적인 건조과정을 거치지 않고 고분자 사슬에 반응성이 있는 수소원자를 포함하고 있는 PBI과 섞어주었다. 최근, Matrimid 용액에 합성된 ZIF-8을 섞어주어 고분자와 입자간의 분산과 접촉을 향상시키는 접근법이 Song 등에 의해 발표되었다[56].

대상 데이터

Fig. 3에 금속 유기 구조체를 포함하는 혼합 매질 분리막의 최근의 기체 분리 성능 자료를 수집하여 나타내었다. 몇몇 금속 유기 구조체에서는 분리성능에서 상당한 향상을 나타내기도 하였지만 나머지 일부는 미미한 성능향상을 나타내었다.

이론/모형

그럼에도 불구하고 혼합 매질 분리막에 쓰이는 대부분의 금속 유기 구조체와 다공성 흡착제들은 분자체(molecular sieve) 거동을 보이는 기공 구조를 가진다. 따라서 여전히 입자를 통과하는 기체의 투과는 크누센 확산 모델(Knudsen diffusion model)을 따른다고 예상된다.

성능/효과

CO₂/CH₄ 분리에서 이산화탄소의 몇 가지 독특한 성질, 예를 들어 높은 응축성과 사극자 모멘트 등은 다른 분자들과는 다른 분자를 거르는 분리 메카니즘(예를 들어, 선택적 표면 흐름 또는 선택적 흡착 등)을 적용할 수 있게 했다[36,66,71-73]. MOF는 특정 작용기들의 첨가를 통해 구조를 변화시키고, 이를 통해 CO₂ 흡착을 촉진함과 동시에 CO₂와 친화력을 높여서 결과적으로 CO₂ 투과도를 향상시킬 수 있었다. 기공이 없는 건식 실리카 또는 메조기공 실리카 구와 같이 특정 나노 입자의 표면에 있는 하이드록시기는 CO₂와 같은 극성 기체들과 상호작용을 할 수 있으므로 막 내에서 이러한 기체들의 용해도를 증가실 수 있고, 결과적으로 CO₂의 투과도와 CO₂/CH₄ 선택도를 향상시킬 수 있다[74,75].
가장 좋은 분리 성능을 보인 막은 실리카와 천연 PEBAX® (블록 공중합체의 일종)를 혼합하여 제조된 막이었다.
게다가, PEBAX^®의 부드러우면서도 단단한 구조는 고분자와 입자 상태 사이의 인력을 충분히 향상시켰다. 결과적으로 만들어진 혼합 매질 분리막은 CO₂/N₂ 선택도의 감소가 없고 뛰어난 CO₂ 투과도 성능을 보여주었다.
나노 단위의 금속 유기 구조체의 개발은 나노 복합막에 대한 가능성을 열어주었다. 나노 단위의 금속 유기 구조체를 사용함으로써, 복합막 중 상층의 두께를 획기적으로 줄일 수 있었으며 따라서 기체 전달 저항을 최소화할 수 있었다. 나노 단위의 금속 유기 구조체의 합성을 위해서는 자기 조립된 금속 유기 구조체의 침전을 정밀하게 조절해야 한다[59].
이런 문제를 해결하기 위해서, Frycova 등은 실리칼라이트-1 (silicalite-1)을 포함하는 혼합 매질 분리막을 제조하기 위해서 폴리이미드(polyimide) 전구체를 3-아미노-프로필트리에토실레인(3-amino-propyltriethoxysilane)으로 감싸는 접근 방식으로 해결하였다[41]. 더 좋은 계면 구조는 기체 분리 성능의 향상을 가져오는 것을 확인하였다. 게다가 장력을 제거하기 위해서 열처리를 하고[30] 고분자와 입자 사이를 간격을 줄이기 위해서 액체를 넣어주는 것[42,43]은 물질들 사이의 접합력을 증가시키는 방법으로 제시되어 왔다.
앞에서 언급했듯이, CO2와 친화력을 가지는 부분을 포함한 블록 공중합체는 CO2의 흡착을 크게 늘려줄 수 있었고, 이는 순수 PEBAX®의 높은 CO2 투과도를 통해 확인할 수 있었다.
05 µm[61] 크기를 가진다. 이러한 새로운 합성법에 대한 접근은 이전에 연구된 적 없는 매우 얇은 상층을 가진 나노 복합체 막의 제조의 가능성을 보여주었다.

후속연구

다양한 조절 인자 중 입자로 이루어진 기공의 배열을 조절하는 것이 가장 중요하다. 기체가 통과하는 통로인 기공의 배열을 평행하게 조절하며 기체 분리 성능이 크게 향상될 수 있기에, 원하는 기공의 배열을 가지는 동시에 고분자 지지체 위에서의 입자를 성장할 수 있는 연구가 더 필요할 것이다.
또한, 구가 아닌 다양한 모양(판상 구조, 섬유 구조 등)의 무기물도 매력적인 소재가 될 것이다[85-89]. 최근 Noble 그룹은 촉매 효과와 분리 성능을 동시에 가진 입자를 제조하였는데, 혼합 매질 분리막에서 특정 분야에 대한 응용(예를 들어, 반응과 확산 시간을 늘리기 위해 큰 입자들과 두꺼운 막 두께 사용)에 대한 흥미로운 연구 방향을 제안하였다[90].
무기 입자들의 경우 몇 가지 방향이 고려되어야 한다. 먼저, 20 nm 이하 크기를 가지며 공격적인 기체에 내성을 가진 나노미터 단위 입자 개발은 향후에 개발되는 높은 투과성을 가질 기체분리막에 필수적인 요소가 될 것이다[25,26]. 이 관점에서 탄소 나노 섬유[83] 또는 나노미터 단위의 금속 유기 구조체(나노미터 단위 ZIF-8, HKUST-1 등)[59,62,84] 같은 무기물들이 상당히 유망한 물질일 것이다.

질의응답

핵심어	질문	논문에서 추출한 답변
	혼합 매질 분리막에서 가장 중요한 변수는?	혼합 매질 분리막은 대칭적인 구조 또는 비대칭적인 구조를 가지고 있으며, 투과량을 증가시키기 위해서는 비대칭적인 구조가 바람직하다. 혼합 매질 분리막에서 가장 중요한 변수로는 무기입자의 균일한 분산과 무기물과 고분자 사이의 좋은 계면을 형성하는 것이다. 최근에 새로운 분류의 다공성 결정성 물질인 금속 유기 구조체(MOF)는 이산화탄소 분리용 소재로써 많은 관심을 끌고 있다.
	혼합 매질 분리막 제작의 주요한 목적은 무엇인가?	혼합 매질 분리막 제작의 주요한 목적은 무기 입자들의 뛰어난 기체 투과 특징을 이용하는 것이다. 따라서, 이상적인 혼합 매질 분리막은 기체가 고분자 상보다 무기 상을 통해서 투과할 수 있도록 만들어진 구조를 가져야 한다.
	혼합 매질 분리막 제작에서 막의 구조를 제어하는 전략이 중요한 이유는?	혼합 매질 분리막 제작의 주요한 목적은 무기 입자들의 뛰어난 기체 투과 특징을 이용하는 것이다. 따라서, 이상적인 혼합 매질 분리막은 기체가 고분자 상보다 무기 상을 통해서 투과할 수 있도록 만들어진 구조를 가져야 한다. 그러므로 막의 구조를 제어하는 전략은 고려되어야 할 가장 중요한 문제 중에 하나이다.

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저자의 다른 논문 :

표제어: PCR

동의어: Packet Collision Rate

용어 설명 출처 목록 (6)

용어 설명: PCR은 세균 특이성이 있는 primer를 이용하여 적은 수의 세균이 있을지라도 쉽게 검출할 수 있는 유용한 방법이며, 이를 이용하여 구강 내 치면세균막이나 타액에서 직접 세균을 검출할 수 있게 되었다[8].

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