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문제 정의
- 본 연구에서는 온실가스인 이산화탄소를 분해하기 위한 목적으로 플라즈마-촉매 반응기를 적용하여 단일 이산화탄소 양, 주입 전력, 촉매, 수증기에 따른 이산화탄소 분해 특성을 파악하였다.
제안 방법
- 분해 생성가스는 흡입 펌프로 2 L/min으로 유량을 일정하게 유지하여 냉각기를 거쳐 수분 제거한 후 분석기기로 보내진다. 가스 분석은GC가 이용되었으며, Molecular Sieve 5A capillary column (Model MS5A, Varian, Netherland)에서 H2, CO, O2, N2, CH4를 분석하고PoraPLOT Q capillary column (Model PPQ, Varian, Netherland)으로CO2, C2H4, C2H2, C2H6 및 C3H8을 분석하였다.
- 3FT 18, KNF, Switzerland), 수분응축을 위한 냉각장치로 구성된다. 그리고 가스 분석을 실시간으로 진행하기 위해 GC-TCD (Model CP-4900, Varian, Netherland)를 사용하여 분석하였다.
- 본 연구에서는 이산화탄소를 효율적으로 분해할 수 있는 글라이딩아크 플라즈마-촉매 반응기를 설계⋅제작하였다[7]. 단일 이산화탄소주입량, 공급 전력, 촉매, 수증기 공급량에 대한 변수별 실험을 통해 이산화탄소 분해 특성과 에너지 효율을 파악하였다
- 본 연구에서는 이산화탄소를 효율적으로 분해할 수 있는 글라이딩아크 플라즈마-촉매 반응기를 설계⋅제작하였다[7].
- 선행된 연구를 통해 메탄 공급 시 이산화탄소 분해율이 증감됨을 확인하였으며[7], 주입 전력에 따른 최대 이산화탄소 분해율을 파악하기 위해 CH4/CO2 비는 1.29로 설정하기 위해 메탄을 공급하고, 주입 전력 0.56∼0.76 kW 범위에서 실험을 진행하였다.
- 이산화탄소 저감 특성을 파악하기 위해 변수 실험을 진행하였으며, 각 변수별 실험범위와 기준조건을 Table 1에 나타내었다. 실험 방법은 다량의 이산화탄소를 글라이딩 아크 플라즈마 반응기로 공급하기 위하여 반응기 하부에서 공급하며, 메탄과 수증기는 수증기 발생 장치에서 혼합 후 플라즈마 반응기 중심에 위치한 노즐을 통해 공급하였다. 플라즈마 공급 전력은 0.
- 이산화탄소 분해를 위한 수증기의 영향을 파악하기 위해 플라즈마 단독일 때와 플라즈마-촉매 반응기일 때, 수증기 1 L/min를 주입하였으며, 주입전력이 0.72 kW로 고정하였다. 수증기 영향에 대한 실험결과를 Figure 5에 나타내어, 이산화탄소 분해율, 메탄 전환율, 일산화탄소 및 수소 선택도와 에너지 분해 효율을 비교하였다.
- 이산화탄소의 분해율을 향상시키기 위해 플라즈마 반응기에 촉매베드를 추가 설치하였다. 촉매 베드에는 보조 열원을 공급하지 않고, 플라즈마 반응열에 의해서만 예열을 하여, 이산화탄소 분해 특성 결과를 Figure 4에 나타내었다.
- 실험 방법은 다량의 이산화탄소를 글라이딩 아크 플라즈마 반응기로 공급하기 위하여 반응기 하부에서 공급하며, 메탄과 수증기는 수증기 발생 장치에서 혼합 후 플라즈마 반응기 중심에 위치한 노즐을 통해 공급하였다. 플라즈마 공급 전력은 0.72 kW로 고정한 뒤, 안정화 시킨 후Table 1에 제시된 변수별 조건에 따라 실험을 진행하였다.
- 플라즈마 반응기는 3상 글라이딩 아크 플라즈마가 발생되는 형식으로, 칼날형태(폭 12 mm, 높이 130 mm, 두께 2 mm)로 된 3개 전극을 지지체에 각각 120°로 배치하였으며, 전극 간격은 3 mm로 유지하였다.
대상 데이터
- 지지체는 전극과의 절연을 위해 세라믹으로 제작되었다. 반응기는 석영 재질로 된 관(직경 55 mm, 길이 200 mm)으로 제작하였다. 가스분사 노즐(내경 1.
- 사용된 촉매는 구형 2∼4 mm의 알루미나(Al2O3)에 니켈(NiO-6wt%) 및 철(Fe2O3-Cr2O3 85 : 15%) 촉매가 담지된 상용 촉매와 제조한 코발트(Co-5 wt%), 세륨(Ce-5 wt%), 구리(Cu-5 wt%) 촉매를 대상으로 실험을 진행하였다.
- 이다. 실험장치는 플라즈마-촉매 반응기, 전원공급장치, 가스 및 스팀 공급라인, 제어 및 모니터링 시스템, 측정 및 분석라인으로 구성되어 있다.
- 플라즈마 반응기는 3상 글라이딩 아크 플라즈마가 발생되는 형식으로, 칼날형태(폭 12 mm, 높이 130 mm, 두께 2 mm)로 된 3개 전극을 지지체에 각각 120°로 배치하였으며, 전극 간격은 3 mm로 유지하였다. 지지체는 전극과의 절연을 위해 세라믹으로 제작되었다. 반응기는 석영 재질로 된 관(직경 55 mm, 길이 200 mm)으로 제작하였다.
- 지지체로 알루미나(Al2O3)를 사용하였으며, Co(NO3)2⋅6H2O, Ce(NO3)3⋅6H2O,Cu(NO3)2⋅3H2O 시약을 사용하여 Co, Ce, Cu의 중량비에 따라서 함침하여 촉매를 제조하였다.
- 그리고 이들 값들과 반응기 내 온도가 연속적으로 모니터링이 된다. 측정 및 분석라인은 가스미터(Model DC-2A, Sinagawa,Japan), 흡입펌프(Model N-820.3FT 18, KNF, Switzerland), 수분응축을 위한 냉각장치로 구성된다. 그리고 가스 분석을 실시간으로 진행하기 위해 GC-TCD (Model CP-4900, Varian, Netherland)를 사용하여 분석하였다.
이론/모형
- 본 실험에 사용된 촉매는 습식함침법으로 제조하였다. 지지체로 알루미나(Al2O3)를 사용하였으며, Co(NO3)2⋅6H2O, Ce(NO3)3⋅6H2O,Cu(NO3)2⋅3H2O 시약을 사용하여 Co, Ce, Cu의 중량비에 따라서 함침하여 촉매를 제조하였다.
성능/효과
- 단일 이산화탄소에서는 유량이 증가할수록 이산화탄소 분해율은 증가하였으며, 12 L/min에서 이산화탄소 분해율은 7.9%로 최대를 보였으며, 이산화탄소가 분해됨에 따라 일산화탄소와 산소 농도는 다소 증가하였다.
- 수증기 주입된 NiO/Al2O3 촉매의 이산화탄소 분해율, 메탄 전환율, 일산화탄소 및 수소 선택도, 에너지 분해 효율은 각각 48, 40.1, 35.7,41.6%, 0.0043 L/min⋅W를 나타내었는데, 수증기를 주입하지 않는촉매 반응의 경우 보다 전체적으로 결과값이 낮게 나와, 수증기는 이산화탄소 분해에 큰 영향을 주지 못하였다.
- 에너지 분해 효율은 상대적으로 감소하였으며, 플라즈마 반응기로수증기를 가열하여 주입됨으로 이에 따른 에너지 소모가 크기 때문이다. 수증기를 공급하는 경우 일산화탄소 선택도는 크게 감소하였고, 수소 선택도는 약간 감소함을 보였다. 수증기를 공급한 경우 첨가된수증기가 플라즈마 상태를 불안정하게 만들어 플라즈마 방전 에너지유지를 어렵게 하기 때문이다.
- 실험 결과 NiO/Al2O3 촉매에서는 이산화탄소 분해 효율이 37.1%에서 48.6%로 증가하였으며, NiO/Al2O3 촉매를 제외한 다른 촉매에서는 플라즈마 단독으로 진행한 실험 결과와 큰 차이를 보이지 않았다. 일반적으로 개질 촉매는 650 ℃ 이상의 촉매 활성 온도가 필요하지만, 본 연구에는 촉매 베드에 플라즈마 반응열만 공급하였으므로, 반응기출구 온도 범위 290∼345 ℃, 촉매 베드 온도 범위가 263∼285 ℃를 형성하여, 촉매의 활성화가 되지 않는 것으로 보여진다.
- Figure 2(a)는 이산화탄소 분해율과 에너지 분해 효율을 나타내었다. 이산화탄소 분해율은 이산화탄소 주입량이 증가함에 따라 점차적으로 증가하다 12 L/min에서 최대 7.9%를 나타낸 후 감소하였다. 이는 가스 주입량이 증가함에 따라 플라즈마 방전영역이 증가되어 이산화탄소 분해에 영향을 미치는 전자, 라디칼, 이온 등의 증가로 분해가증가하기 때문이며, 식 (5)와 식 (6)과 같이 이산화탄소를 분해하는데 크게 기여한다.
- 주입 전력이 증가할수록 이산화탄소 분해율 및 메탄 전환율이 증가하여, 본 연구의 최대 주입 전력 0.76 kW에서 이산화탄소 분해율과메탄 전환율이 각각 37.8, 56.6%로 나타났으며, Gallon 등[9]의 연구에서와 같이 주입 전력을 증가하면 분해율이 증감됨을 알 수 있었다. 반응기 출구 온도 분포는 245∼326 ℃이었다.
- 주입 전력이 증가할수록 전기장의 전자밀도와 활성종의 증가로 이산화탄소 분해율과 메탄 전환율은 증가하였으며, 주입 전력 0.76 kW에서 이산화탄소 분해율과 메탄 전환율은 각각 37.8, 56.6%을 나타내었다.
- 일산화탄소와 수소 선택도는 전력 증가에 따라 증가되었다. 증가하는 입력 전력은 일산화탄소, 수소의 합성 가스의 생산을 증가한 반면 탄화수소(C2H2, C2H6)의 수율이 감소함을 알 수 있었다. 에너지 분해효율은 0.
- 촉매를 사용한 플라즈마-촉매 반응기에서 이산화탄소 분해율은 촉매가 없는 플라즈마 반응기 보다 10% 정도 증가됨을 보였으며, 수증기 공급으로 인한 이산화탄소 분해 효과는 큰 영향을 주지 못하였다.
- 일반적으로 개질 촉매는 650 ℃ 이상의 촉매 활성 온도가 필요하지만, 본 연구에는 촉매 베드에 플라즈마 반응열만 공급하였으므로, 반응기출구 온도 범위 290∼345 ℃, 촉매 베드 온도 범위가 263∼285 ℃를 형성하여, 촉매의 활성화가 되지 않는 것으로 보여진다. 하지만 6wt% NiO/Al2O3 촉매의 경우에는 이산화탄소 분해율 뿐만 아니라, 메탄 전환율과 일산화탄소 및 수소 선택도가 각각 56.5, 51.6, 36.0%를나타내어, 낮은 온도에서도 NiO 촉매의 경우 활성화가 이뤄짐을 알 수 있었다. Pietruszka 등[10]의 연구에서 온도가 촉매 및 비평형 플라즈마의 조합하는 경우 그 자체가 활성화되기 위해 촉매 물질에 대해 충분히 온도가 높지 않은 경우도 전환율 및 선택도가 증가됨을 알 수 있었다.
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