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문제 정의
- 본 연구에서는 2006년 8월부터 2007년 8월에 걸쳐 채취한 미세먼지에서 EC, OC 그리고 WSOC (water soluble organic carbon)를 분석하였고, 총 18종의 DCAs (dicarboxylic acids)와 levoglucosan을 가스 크로마토그래피/질량분석기 (gas chromatograpy/mass spectrometry, GC/MS)를 이용하여 정성, 정량분석 하였다. 미세 먼지 내 탄소성분과 개별 유기성분 농도의 계절적 변동 추이와 화학적 특성 분석을 통해 서울에서 채취된 미세먼지 유기성분의 농도 수준과 주요 기여원 및 대기 중 특성을 파악하고 외부 영향도 확인하고자 한다.
제안 방법
- GC 칼럼은 DB-5MS (30 m long × 0.25 mm ID × 0.1 μm film thickness, diphenyl-dimethyl polysilozane phase capillary column)을 사용하였으며, 시료 1 μL를 spiltless 모드로 주입하였다.
- GC/MS (gas chromatography/mass spectrometry, Hewlett Packard 7890A GC/Agilent 5975 MS)로 총 19 개의 개별 유기성분을 분석하였다.
- 농축된 추출액은 Teflon filter (ID 25 mm; pore size 0.45 μm)을 이용하여 정제된 후, 다시 디클로로메탄과 헥산 (3 : 1; V/V) 용매 30 mL로 용출시킨 후 질소 농축기 (N2 evaporator)를 이용하여 최종 부피인 0.5± 0.1 mL로 농축하여 분석하였다.
- 온도, 상대습도와 같은 기상정보는 서울 종로구 송월동에 위치한 서울 기상센터에서 측정된 값을 사용하였다 (KMA, 2011). 대기 시료를 채취하기 전 여과지에 흡착되어 있는 유기물을 제거하기 위하여 450℃에서 24시간 동안 구운 여과지를 사용하였다. 대기 시료를 채취한 여과지는 보관 중 여과지 오염을 최소화하기 위해 알루미늄 호일에 포장하여 기기 분석 전까지 - 20℃에서 보관하였다.
- 또 대기 시료가 포집된 석영 여과지의 일부를 20 mL 증류수로 60분 동안 추출한 후, PTFE filter (Whatman, pore size 0.45 μm)로 여과하여 TOC (Shimadzu) 분석기를 사용하여 WSOC를 정량 분석하였다.
- OC는 네 가지 (OC1, OC2, OC3 그리고 OC4)로, EC는 여섯 가지 (EC1, EC2, EC3, EC4, EC5 그리고 EC6)로 분류 된다. 먼저 OC 성분을 헬륨 공기 조건하에서 온도에 따라 분류하여 측정한 후, 2%의 산소와 98%의 헬륨 공기 조건하에서 온도에 따라 EC를 측정하며 온도 분포는 표 3과 같다. OC는 OC1 + OC2 + OC3 + OC4으로, EC는 EC1 + EC2 + EC3 + EC4 + EC5 + EC6으로 정의되었다.
- 본 연구에서는 2006년 8월부터 2007년 8월에 걸쳐 채취한 미세먼지에서 EC, OC 그리고 WSOC (water soluble organic carbon)를 분석하였고, 총 18종의 DCAs (dicarboxylic acids)와 levoglucosan을 가스 크로마토그래피/질량분석기 (gas chromatograpy/mass spectrometry, GC/MS)를 이용하여 정성, 정량분석 하였다. 미세 먼지 내 탄소성분과 개별 유기성분 농도의 계절적 변동 추이와 화학적 특성 분석을 통해 서울에서 채취된 미세먼지 유기성분의 농도 수준과 주요 기여원 및 대기 중 특성을 파악하고 외부 영향도 확인하고자 한다.
- 본 연구에서는 서울에서 2006.08 ~ 2007.08 기간 동안 대기 중에서 채취한 PM10 내에서 분석된 EC, OC 그리고 WSOC와 18종의 DCAs와 levoglucosan을 정량 분석하였고 이들 화합물들의 계절적 추이를 확인하였다.
- (2014)에 기술되었다. 분석 과정을 간략히 설명하면, PM10을 포집한 여과지 에서 유기성분들을 디클로로메탄과 메탄올 (3 : 1; V/V) 용매에 30분 동안 두 차례에 걸쳐 추출하였다. 정제 과정에서 회수율을 점검하기 위해 추출액에 100 ng씩 3개의 표준물질 (succinic acid-d6, myristic acid-d27, levoglucosan-c13)을 주입하고 질소 농축기 (Zymark Turbo Vap 500)를 이용하여 40℃에서 100 mL까지 농축하였다.
- 분석 과정을 간략히 설명하면, PM10을 포집한 여과지 에서 유기성분들을 디클로로메탄과 메탄올 (3 : 1; V/V) 용매에 30분 동안 두 차례에 걸쳐 추출하였다. 정제 과정에서 회수율을 점검하기 위해 추출액에 100 ng씩 3개의 표준물질 (succinic acid-d6, myristic acid-d27, levoglucosan-c13)을 주입하고 질소 농축기 (Zymark Turbo Vap 500)를 이용하여 40℃에서 100 mL까지 농축하였다. 농축된 추출액은 Teflon filter (ID 25 mm; pore size 0.
- 추출, 정제된 시료 500 μL를 히팅 블록 (REACTI-THERM #18822 Heating module, Thermo Scientific)에서 75℃에서 1.5시간 동안 1%의 TMCS (50 μL)와 pyridine (50 μL)으로 구성된 N,O-Bis (trimethylsilyl) trifluoroacetamide (BSTFA)와 반응시켜 유도체화 하였다.
- 표 1과 같이 2006년 8월부터 2007년 8월까지 모두 92차례 걸쳐 PM10 채취가 진행되었고, 이 시료들에서 EC, OC 그리고 WSOC와 총 19종의 유기성분이 측정 되었다. 시료채취는 서울 도심지역 (서울시 종로구 연건동 소재, 서울대학교 보건대학교 옥상, 3.
대상 데이터
- 고유량 입자채취기 (Kimoto, model 121 series)를 사용하였고, 203 mm × 254 mm 석영섬유 여과지 (Whatman, 1851-865)를 이용하여 채취하였고 유량은 700 L/ min으로 설정하였다.
- 시료채취는 서울 도심지역 (서울시 종로구 연건동 소재, 서울대학교 보건대학교 옥상, 3.75°N, 127.00° E, 지상 17 m)에서 12시간 동안 3일 간격으로 진행되었다.
- 온도, 상대습도와 같은 기상정보는 서울 종로구 송월동에 위치한 서울 기상센터에서 측정된 값을 사용하였다 (KMA, 2011).
이론/모형
- (2009)에 제시되어 있다. 간략히 설명하면 EC와 OC는 NIOSH (National Institute of Occupational Safety and Health) 방법 5040에 의한 TOT (Thermal/Opticla Trans mittance, Sunset Lab. 사) 방법으로 분석하였다. OC는 네 가지 (OC1, OC2, OC3 그리고 OC4)로, EC는 여섯 가지 (EC1, EC2, EC3, EC4, EC5 그리고 EC6)로 분류 된다.
- 자세한 분석 방법은 Lee et al. (2014)에 기술되었다. 분석 과정을 간략히 설명하면, PM10을 포집한 여과지 에서 유기성분들을 디클로로메탄과 메탄올 (3 : 1; V/V) 용매에 30분 동안 두 차례에 걸쳐 추출하였다.
성능/효과
- 2003 ~ 2005년에 서울에서 측정한 값과 2006 ~ 2007 년에 측정된 본 분석결과와 비교했을 때도, 큰 차이 없이 비슷한 수치로 측정되었음을 알 수 있었다.
- EC, OC 그리고 WSOC는 모두 겨울철에 농도가 증가하는데, EC의 농도와 OCpri /EC가 겨울철에 증가하는 것으로 비춰봤을 때 1차 배출원이 OC 농도에 미치는 영향은 겨울철에 증가하는 것으로 보인다. 또 WSOC/ OC와 OCsec /OCtot 의 비율이 여름철에 증가하기 때문에, 여름철에 촉진된 2차 생성반응에 의해 총 OC에서 OCsec 가 차지하는 비중이 여름철에 겨울철보다 컸다고 말할 수 있다.
- WSOC/OC 비율을 계산해 본 결과, WSOC/OC의 연평균값은 0.53±0.61로 여름철에 가장 컸고 (0.97± 1.15), 가을철에 가장 작은 수치 (0.47±0.13)를 보였다 (표 4).
- 계산 결과, 측정 기간 동안의 OCsec 의 농도는 겨울철에 가장 높았고 (2.69 μg/ m3), 가을철에 가장 낮았다 (1.74 μg/m3).
- 13)를 보였다 (표 4). 따라서 여름철에 2차 생성이 유기성분 형성에 미치는 영향이 겨울철보다 컸음을 알 수 있었다.
- 2003 ~ 2005년에 서울에서 측정한 값과 2006 ~ 2007 년에 측정된 본 분석결과와 비교했을 때도, 큰 차이 없이 비슷한 수치로 측정되었음을 알 수 있었다. 또한 일본의 사포로 보다는 높은 수치, 중국의 주요 도시인 광저우, 상하이 그리고 베이징과 비교해 보았을 때에는 서울의 유기성분의 농도가 다소 낮았음을 확인할 수 있었다.
- 본 연구에서는 DCAs의 연 평균 농도는 표 7과 같이 161.06±129.09 ng/m3 이었으며, 눈에 띄는 총 DCAs의 계절 변동 특성은 나타나지 않았다.
- 본 연구에서는 관측한 서울의 대기 중 Levoglucosan 농도는 연 평균 21.33±17.05 ng/m3 이었다 (표 9).
- GC 주입구 온도는 240℃ 그리고 ion source 온도는 230℃로 맞춰 분석되었다. 분석법 검증을 위해 levoglucosan과 총 18종의 DCAs의 평균 회수율과 검출한계에 대한 실험을 추가적으로 진행하였고, 그 결과 본 연구에서 사용된 분석법은 타당하다고 판단되었다 (표 2).
- 05 ng/m3 이었다 (표 9). 서울 에서 측정된 Levoglucosan의 농도는 중국의 베이징, 광저우 그리고 시안 보다는 낮은 농도이지만, 배경지역에 속하는 한국의 고산보다는 높은 수치를 보였다. 도시지역이지만 서울보다 농업활동이 활발하게 행해지는 대전 (KOSIS, 2013)은 서울보다 높은 수치를 보였다(표 10).
후속연구
- 그렇지만 본 연구의 측정 장소가 거주, 상업 지역이기 때문에 생체 소각이 거의 일어나지 않았을 것 (MOGAHA, 2013)으로 생각되기 때문에 서울에서 정량 분석된 Levoglucosan의 대기 중 농도는 서울 외의 지역의 1차 배출원의 영향을 받았을 것으로 추측된다. 하지만 외부영향을 정확히 진단하기 위해서는 이에 대한 향후 연구가 진행되어야 한다.
- 하지만 서울은 농업활동이 매우 활발한 경기도 (KOSIS, 2013)에 둘러싸여 있고, 또 봄철이 농번기임을 감안하면, 봄철에 집중된 경기도에서의 농업활동이 서울의 봄철 DCAs농도를 증가시켰을 가능성이 있다. 하지만, 봄철에 총 DCAs의 농도가 높았던 이유에 대해서는 향후 연구가 진행될 필요가 있다.
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