[논문]수적(垂滴)법을 이용한 이산화탄소 지중저장 조건에서의 염수-이산화탄소 간 계면장력 측정

박규령; 안혜진; 김선옥; 왕수균

doi:10.7857/jsge.2016.21.6.046

[국내논문] 수적(垂滴)법을 이용한 이산화탄소 지중저장 조건에서의 염수-이산화탄소 간 계면장력 측정
Measuring Interfacial Tension between Brine and Carbon Dioxide in Geological CO2 Sequestration Conditions using Pendant Bubble Methods 원문보기

지하수토양환경 = Journal of soil and groundwater environment, v.21 no.6, 2016년, pp.46 - 55

박규령 (부경대학교 에너지자원공학과) , 안혜진 (부경대학교 에너지자원공학과) , 김선옥 (부경대학교 에너지자원공학과) , 왕수균 (부경대학교 에너지자원공학과)

Abstract ▼ AI-Helper

This experimental study was aimed to estimate interfacial tension of brine-$CO_2$ by using a pendant bubble method and image analysis. Measurements were performed for wide ranges of temperatures, pressures, and salinities covering reservoir conditions in Pohang basin, a possible candidate for $CO_2$ storage operation in Korea. The profiles of $CO_2$ bubbles in brine obtained from image analysis with the densities of brine and $CO_2$ from previous studies were applied to Laplace-Young equation for calculating interfacial twnsion in brine-$CO_2$ system. The experimental results reveals that the interfacial tension is significantly affected by reservoir conditions such as pressure, temperature and water salinity. For conditions of constant temperature and water salinity, the interfacial tension decreases as pressure increases for low pressures (P < $P_c$), and approaches to a constant value for high pressures. For conditions of constant pressure and water salinity, the interfacial tension increases as temperature increases for T < $T_c$, with an asymptotic trend towards a constant value for high temperatures. For conditions of constant pressure and temperature, the interfacial tension increases with increasing water salinity. The trends in changes of interfacial tension can be explained by the effects of the reservoir conditions on the density difference of brine and $CO_2$, and the solubility of $CO_2$ in brine. The information on interfacial tensions obtained from this research can be applied in predicting the migration and distribution of injecting and residual fluids in brine-$CO_2$-rock systems in deep geological environments during geological $CO_2$ sequestrations.

주제어

AI 본문요약
AI-Helper

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문제 정의

따라서 본 연구에서는 다양한 환경조건 하에서 염수 내로 주입되어 부력에 의해 상부로 이동하는 이산화탄소 방울을 대상으로 수적법을 적용하여 압력, 온도, 염도 등의 환경 인자가 염수와 이산화탄소 간의 계면장력의 변화에 미치는 영향을 규명하기 위한 실험을 수행하였다. 이를 위하여 고온·고압 조건에서 염수 내로 주입되는 이산화탄소 방울에 대한 가시화 실험을 실시하였고, 관측 결과를 통하여 이산화탄소의 크기와 면적 등 제원을 측정하고 계면장력을 계산함으로써 압력, 온도, 염도 등의 조건 변화가 염수와 이산화탄소 간의 계면특성에 미치는 영향을 정량적으로 분석하고자 하였다.
본 연구에서는 압력, 온도, 염도 등 환경조건에 따른 염수와 이산화탄소 간 계면장력의 변화를 규명하기 위하여 고온고압 조건의 염수 내로 주입되는 이산화탄소 방울의 크기와 면적 등 제원의 변화를 관찰하였다. 이 관찰실험을 위하여 두 개의 고압펌프, 두 개의 고압셀, 히팅자켓, 압력계와 카메라, 영상 관측 소프트웨어로 구성되는 실험 장치를 설계하였다(Fig.
본 연구에서는 이산화탄소를 심부 지질구조 내로 주입하여 격리하는 이산화탄소 지중저장의 과정에서 압력, 온도, 염농도 등 저류층의 환경 조건이 염수-이산화탄소 간의 계면특성에 미치는 영향을 규명하기 위한 실험을 수행하였다. 실험 조건은 현재 국내에서 이산화탄소 지중저장 연구가 활발히 진행 중인 포항분지의 지온 및 지압 증가율과 이산화탄소 지중저장 대상지층의 심도를 고려하여 압력 4.
압력, 온도, 염농도 등 환경조건이 염수와 이산화탄소 간 계면장력에 미치는 영향을 규명하기 위하여 다양한 조합의 환경조건 하에서 생성된 이산화탄소 방울의 크기와 형상에 대한 관찰 실험을 수행하였다. 실험에서는 순도 99.

가설 설정

현재 국내에서 이산화탄소 지중저장 관련 연구가 활발히 진행 중인 포항 분지의 지온 및 지압 증가율이 각각 37.5°C/km와 10 MPa/km로 보고되었는데(Song et al., 2010), 본 실험에서는 이를 참고하여 압력 및 온도 범위를 설정하였으며 대상지층의 깊이를 0.8 km~1.5 km로 가정하였다.

제안 방법

본 연구에서는 0.55 mm의 주입관을 통해 고온·고압 환경의 염수 내로 주입되는 이산화탄소에 의하여 연속적으로 발생하는 이산화탄소 방울의 생성, 성장 및 탈착 과정을 시각적으로 관찰하고, 이를 동영상과 초당 3프레임의 정지영상으로 저장하였다.
설정된 압력 및 온도 조건하에서 이산화탄소 방울을 관찰하기 위한 구속압 시스템은 염수로 채워진 고압펌프 B(260D Syringe Pump, Teledyne Isco), 1 L 용량의 고압셀 (V셀), 밸브를 1/8 inch 관으로 연결하여 구성된다. V셀에는 외부로부터의 관찰이 가능하도록 사파이어 창 2개가 설치되어 있으며, 이산화탄소의 주입을 위하여 0.
본 실험에서는 이산화탄소 주입이 개시된 이후부터 기록된 정지 영상 중에서 이산화탄소 방울이 주입관으로부터 탈착되기 직전의 영상을 선택하여 분석에 사용하였다. 식 (3)을 적용하여 계면장력을 산정하는데 필요한 이산화탄소 방울의 수평 단면 지름 d_e와 d_s는 실험을 통해 촬영된 영상을 이미지 해석 프로그램인 ImageJ를 이용하여 측정하였다. 압력, 온도, 염도 등 각각의 환경조건에 따른 이산화탄소와 염수의 밀도는 기존 문헌 에서 보고된 값을 적용하였다(Grigull and Schmidt, 1979).
실험 조건은 현재 국내에서 이산화탄소 지중저장 연구가 활발히 진행 중인 포항분지의 지온 및 지압 증가율과 이산화탄소 지중저장 대상지층의 심도를 고려하여 압력 4.83 MPa~13.10 MPa, 온도 20°C~80°C, NaCl 농도 0 M~6 M의 범위로 정하고, 압력 8.96 MPa, 온도 50°C, NaCl 농도 4M을 기본조건으로 설정하였다.
실험의 기본조건은 압력 8.96 MPa(1,300 psi), 온도 50°C, NaCl 농도 4M로 설정하였으며, 압력 4.83 MPa(700 psi) ~13.10 MPa(1,900 psi), 온도 20°C~80°C, NaCl 농도 0 M~6 M의 범위에서 반복 실험을 수행하였다.
염농도의 변화가 염수와 이산화탄소 간 계면장력의 변화에 미치는 영향을 규명하기 위하여 압력과 온도는 각각 8.96 MPa와 50°C로 고정시킨 상태에서 NaCl 농도를 0M부터 6M까지 1M씩 증가시키면서 실험을 수행하였다.
염수와 이산화탄소 간 계면장력에 미치는 압력의 영향을 규명하기 위하여, 4.83 MPa에서 13.10 MPa까지 0.69 MPa씩 증가시킨 압력 조건 하에서 50°C로 온도가 유지된 4M의 NaCl 용액 내로 주입된 이산화탄소 방울의 제원 변화를 관측하였다.
온도와 염농도의 영향 규명을 위한 실험에서는 기본조건에서 해당 조건만을 변화시키며 동일한 방법으로 실험을 수행하였다.
온도의 변화가 염수와 이산화탄소 간 계면장력의 변화에 미치는 영향을 규명하기 위하여 압력 조건이 8.96 MPa인 4M의 NaCl 수용액에서 온도를 20 °C부터 80 °C 까지 10 °C씩 증가시키면서 실험을 수행하였다.
본 연구에서는 압력, 온도, 염도 등 환경조건에 따른 염수와 이산화탄소 간 계면장력의 변화를 규명하기 위하여 고온고압 조건의 염수 내로 주입되는 이산화탄소 방울의 크기와 면적 등 제원의 변화를 관찰하였다. 이 관찰실험을 위하여 두 개의 고압펌프, 두 개의 고압셀, 히팅자켓, 압력계와 카메라, 영상 관측 소프트웨어로 구성되는 실험 장치를 설계하였다(Fig. 1).
이러한 고온·고압 조건의 염수 내로 기체상, 액체상 또는 초임계상의 이산화탄소를 주입하여 생성된 이산화탄소 방울의 성장 및 탈착 과정을 관찰하고, 이미지 분석을 통해 측정된 방울의 제원과 기존 연구에서 보고된 염수와 이산화탄소의 밀도를 적용하여 두 유체간 계면장력을 산정하였다.
이를 위하여 고온·고압 조건에서 염수 내로 주입되는 이산화탄소 방울에 대한 가시화 실험을 실시하였고, 관측 결과를 통하여 이산화탄소의 크기와 면적 등 제원을 측정하고 계면장력을 계산함으로써 압력, 온도, 염도 등의 조건 변화가 염수와 이산화탄소 간의 계면특성에 미치는 영향을 정량적으로 분석하고자 하였다.

대상 데이터

2). 본 실험에서는 이산화탄소 주입이 개시된 이후부터 기록된 정지 영상 중에서 이산화탄소 방울이 주입관으로부터 탈착되기 직전의 영상을 선택하여 분석에 사용하였다. 식 (3)을 적용하여 계면장력을 산정하는데 필요한 이산화탄소 방울의 수평 단면 지름 d_e와 d_s는 실험을 통해 촬영된 영상을 이미지 해석 프로그램인 ImageJ를 이용하여 측정하였다.
압력, 온도, 염농도 등 환경조건이 염수와 이산화탄소 간 계면장력에 미치는 영향을 규명하기 위하여 다양한 조합의 환경조건 하에서 생성된 이산화탄소 방울의 크기와 형상에 대한 관찰 실험을 수행하였다. 실험에서는 순도 99.99%의 액체상 이산화탄소를 사용하였으며, 상온의 탈이온수에 염화나트륨(NaCl, ACS reagent grade, Junsei)를 용해시켜 제조한 NaCl 수용액을 염수로 사용하였다. 실험의 기본조건은 압력 8.
염수로 채원진 V셀 내부에 생성되는 이산화탄소 방울을 관찰하기 위한 이미징 시스템은 고해상도 현미경 카메라(DA-Ri1-U3, Nikon)와 이미지 관측 프로그램(NIS-Elements D, Nikon)과 이미지 처리 프로그램(ImageJ, National Institutes of Health)이 설치된 컴퓨터로 구성된다. 고해상도 현미경 카메라는 지속적인 이산화탄소의 주입으로 V셀 내부에 생성되는 이산화탄소 방울의 크기와 형상 변화를 관찰할 수 있도록 V셀의 관측창 전면에 설치하고, 촬영된 영상은 컴퓨터에 저장하여 이후의 이미지 분석에 사용한다.

이론/모형

식 (3)을 적용하여 계면장력을 산정하는데 필요한 이산화탄소 방울의 수평 단면 지름 d_e와 d_s는 실험을 통해 촬영된 영상을 이미지 해석 프로그램인 ImageJ를 이용하여 측정하였다. 압력, 온도, 염도 등 각각의 환경조건에 따른 이산화탄소와 염수의 밀도는 기존 문헌 에서 보고된 값을 적용하였다(Grigull and Schmidt, 1979).
, 2008). 특히, 계면장력 산정을 위한 이산화탄소 방울의 생성과 성장 및 탈착의 과정을 확인하기 위하여 수적법(pendant drop method) 또는 정적법(sessile drop method)이 이용되었다. 이러한 실험 방법들을 통하여 다양한 압력 조건하에서 시간에 따른 염수와 이산화탄소 간 계면장력의 변화(Yang et al.

성능/효과

69 MPa씩 증가시킨 압력 조건 하에서 50°C로 온도가 유지된 4M의 NaCl 용액 내로 주입된 이산화탄소 방울의 제원 변화를 관측하였다. Fig. 4는 다양한 압력 조건에 대하여 탈착 순간 이산화탄소 방울 단면적의 변화를 나타낸 것으로, 4.83~9.65 MPa의 범위에서는 압력의 증가에 따른 단면적의 변화가 거의 나타나지 않았으나, 9.65~13.10 MPa의 범위에서는 압력이 증가함에 따라 방울의 단면적이 점차 증가하는 것을 관찰할 수 있었다. 압력과 단면적의 증가는 이산화탄소 방울에 작용하는 중력과 부력이 동시에 증가함을 의미하며, 평형상태에서의 이산화탄소 방울의 단면적-결과적으로는 부피-은 방울에 작용하는 중력, 부력, 계면장력에 의해 결정된다.
또한, 온도의 변화에 따른 실험에서는 온도가 20°C에서 80°C로 증가함에 따라서 염수와 이산화탄소 간의 계면장력은 48.05 mN/m에서 57.56 mN/m로 증가하였다.
83 MPa로 유지한다. 모든 실험에서 T셀과 V셀의 압력차를 0.69 MPa(100 psi)로 유지함으로써 이산화탄소 주입을 가능하게 한다. 이 때, T셀과 동일한 방법으로 V셀의 내부온도를 50°C로 유지한다.
96 MPa)에서 보다 뚜렷하게 나타났으며, 그 이상의 압력 범위에서는 변화량이 점차로 감소하였다. 비압축성의 물 또는 염수에 비하여 이산화탄소는 압력이 증가함에 따라 밀도도 증가하는데, Table 2에 나타난 바와 같이, 본 연구에서의 압력 범위 내에서 압력이 8.96 MPa에서 9.65 MPa로 증가하는 동안 이산화탄소의 밀도 변화(#= 0.067 kg/m³)가 가장 크게 나타난다. 이는 등온 조건에서 압력의 증가에 따른 이산화탄소 상변화의 영향으로, 임계압력(P_c= 7.
상대적으로 낮은 온도 범위(T < 40°C)에서는 계면장력이 급격하게 증가하다가, 이산화탄소가 액체상에서 초임계상으로 상변이가 이루어진 높은 온도 범위 (T > Tc = 31.1°C)에서는 온도의 증가에 대한 계면장력의 변화율이 점차 감소하여 일정한 값으로 수렴하는 경향을 나타내었다.
설정된 실험 조건에서 염수의 염농도, M,에 대한 염수-이산화탄소 간 계면장력의 변화율(dγ / dM)은 3.65 mN/m/M 로 나타났는데, 이는 염농도의 증가에 비례하여 염수의 밀 도가 증가하므로 염수와 이산화탄소의 밀도차 또한 증가 함에 따라 계면장력이 선형적으로 증가하는 것으로 판단된다.
압력 실험의 경우와는 반대로, 온도 실험의 경우에는 상대적으로 낮은 온도 범위(T < 40 °C) 에서는 계면장력이 급격하게 증가하다가, 이산화탄소가 액체상에서 초임계상으로 상변이가 이루어진 높은 온도 범위(T > Tc= 31.1°C)에서는 온도의 증가에 대한 계면장력의 변화량이 점차 감소하여 일정한 값으로 수렴하는 경향을 나타내었다.
이러한 고온·고압 조건의 염수 내로 기체상, 액체상 또는 초임계상의 이산화탄소를 주입하여 생성된 이산화탄소 방울의 성장 및 탈착 과정을 관찰하고, 이미지 분석을 통해 측정된 방울의 제원과 기존 연구에서 보고된 염수와 이산화탄소의 밀도를 적용하여 두 유체간 계면장력을 산정하였다. 압력의 변화가 염수와 이산화탄소 간의 계면장력에 미치는 영향을 규명하기 위한 실험에서는 압력이 4.83 MPa에서 13.10 MPa로 증가함에 따라 계면장력은 63.56 mN/m에서 48.87 mN/m로 감소하는 것을 확인할 수 있었다. 이러한 계면장력의 변화는 이산화탄소의 임계압력을 경계로, 저압력대에서는 압력이 증가함에 따라 계면장력이 급격하게 감소하고, 고압력대에서는 압력의 증가에 대한 계면장력의 변화율이 점차 감소하여 일정한 값으로 수렴하는 경향을 나타내었다.
8에 나타난 실험 결과에 따르면, NaCl 농도가 증가함에 따라 탈착 직전에 포착된 이산화탄소 방울 이미지로부터 측정된 단면적의 크기는 다소 증가하는 경향을 나타내었으나, 그 변화량은 전체 측정값 평균의 5% 이내로 크지 않았다. 염수 내 NaCl 농도의 증가는 염수의 밀도 증가와, 결과적으로, 염수와 이산화탄소 간 밀도차의 증가를 의미하므로, 염농도가 증가하는 조건에서 밀도차의 증가에도 불구하고 방울 단면적의 변화가 미미하다는 점은 이러한 조건하에서 염수-이산화탄소 간 계면장력이 증가하고 있음을 암시한다.
87 mN/m로 감소하는 것을 확인할 수 있었다. 이러한 계면장력의 변화는 이산화탄소의 임계압력을 경계로, 저압력대에서는 압력이 증가함에 따라 계면장력이 급격하게 감소하고, 고압력대에서는 압력의 증가에 대한 계면장력의 변화율이 점차 감소하여 일정한 값으로 수렴하는 경향을 나타내었다. 또한, 온도의 변화에 따른 실험에서는 온도가 20°C에서 80°C로 증가함에 따라서 염수와 이산화탄소 간의 계면장력은 48.
이산화탄소 방울에 대한 이미지 분석의 결과, 이산화탄소 방울의 단면적은 20~50°C의 온도 범위에서 온도의 증가에 반비례하여 감소하다가, 50°C 이상에서는 변화가 거의 없이 수렴하는 것으로 나타났다(Fig. 6).
측정된 이산화탄소 방울의 제원 변화와 각각의 온도와 압력 조건에 대한 이산화탄소와 염수의 밀도를 적용하여 계산된 계면장력은 온도 조건이 20 °C에서 80 °C로 증가하는 동안 48.05 mN/m에서 57.56 mN/m로 증가하는 경향을 보여주었다(Fig. 7).

후속연구

따라서 압력 환경의 변화에 따른 염수-이산화탄소 간 계면장력의 변화는 이 두 수직력-중력과 부력-의 순변화량, Δρ·g·V에 직접적인 영향을 받으므로, 선행 연구와 본 실험의 결과로부터 도출된 염수와 이산화탄소 간 밀도차와 이산화탄소 방울의 단면적의 곱, Δρ·A,은 계면장력의 변화 예측을 위한 계수로 활용될 수 있다.
또한, 덮개암으로의 진입 압력은 덮개암층 하부에 쌓인 이산화탄소에 작용하는 부력에 의해 발생하므로 모세관 진입압력이 실제에 비하여 과소평가되면 덮개암의 차폐능 역시 과소평가될 수 있다. 따라서, 이산화탄소 지중저장의 효율성과 안정성을 평가하는 필수 인자 중 하나인 염수-이산화탄소 간 계면 장력의 산정에 있어서 압력, 온도, 염도 등 저장 지층의 기본적인 환경 조건 뿐만 아니라 공극수의 구성 성분과 조합 등 현장 특성이 세심하게 고려되어야 할 것이다.
이러한 증감 경향은 압력, 온도, 염농도 등 환경 조건이 염수와 이산화탄소 간 밀도차와 염수에 대한 이산화탄소의 용해도에 영향을 미치고 결과적으로 계면장력의 변화를 야기하기 때문인 것으로 보고되고 있다. 본 연구에서 도출된 염수-이산화탄소 간 계면장력의 변화 경향은 실제 이산화탄소 지중저장이 수행되는 심부 지층의 환경에 적용되어 이산화탄소-염수-암석계 내에서의 주입 및 잔류 유체의 거동과 분포 예측에 활용될 수 있을 것으로 판단된다.

질의응답

핵심어	질문	논문에서 추출한 답변
	이산화탄소 지중저장이 효과적이려면 어떻게 해야 하는가?	지구온난화의 주범으로 지목되는 대기 중 이산화탄소의 농도를 저감시키기 위한 방안의 하나로 대단위의 배출원으로부터 대규모로 포집된 이산화탄소를 고갈된 석유가 스전 또는 대염수층과 같은 심부 저류층 내로 주입함으로써 장기간 안정적으로 격리하려는 이산화탄소 지중저장에 대한 연구와 상업용 규모의 저장이 전세계적으로 활발하 게 진행되고 있다(IPCC, 2005). 이산화탄소 지중저장이 효과적으로 수행되기 위해서는 지중주입된 이산화탄소가 저류층 내 공극 속으로 빠르고 안정적으로 확산되어야 한다. 이 때 저류층 내로의 이산화탄소의 주입과 분포는 저류층 내 공극수와 이산화탄소 간 계면장력, 습윤성, 모세 관압 등의 상호작용에 의해 지배를 받게 된다(Yang et al.
	이산화탄소 지중저장시 저류층 내로의 이산화탄소 주입과 분포는 어떤 힘의 지배를 받는가?	이산화탄소 지중저장이 효과적으로 수행되기 위해서는 지중주입된 이산화탄소가 저류층 내 공극 속으로 빠르고 안정적으로 확산되어야 한다. 이 때 저류층 내로의 이산화탄소의 주입과 분포는 저류층 내 공극수와 이산화탄소 간 계면장력, 습윤성, 모세 관압 등의 상호작용에 의해 지배를 받게 된다(Yang et al., 2005; Chalbaud et al.
	이산화탄소 지중저장은 무엇인가?	지구온난화의 주범으로 지목되는 대기 중 이산화탄소의 농도를 저감시키기 위한 방안의 하나로 대단위의 배출원으로부터 대규모로 포집된 이산화탄소를 고갈된 석유가 스전 또는 대염수층과 같은 심부 저류층 내로 주입함으로써 장기간 안정적으로 격리하려는 이산화탄소 지중저장에 대한 연구와 상업용 규모의 저장이 전세계적으로 활발하 게 진행되고 있다(IPCC, 2005). 이산화탄소 지중저장이 효과적으로 수행되기 위해서는 지중주입된 이산화탄소가 저류층 내 공극 속으로 빠르고 안정적으로 확산되어야 한다.

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저자의 다른 논문 :

표제어: PCR

동의어: Packet Collision Rate

용어 설명 출처 목록 (6)

용어 설명: PCR은 세균 특이성이 있는 primer를 이용하여 적은 수의 세균이 있을지라도 쉽게 검출할 수 있는 유용한 방법이며, 이를 이용하여 구강 내 치면세균막이나 타액에서 직접 세균을 검출할 수 있게 되었다[8].

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