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문제 정의
- 본 연구에서는 HT-PEMFC의 내구성을 극대화하기 위해 그동안 수행되었던 HT-PEMFC의 열화 원인 연구를 기반으로 HT-PEMFC 내구성 및 성능열화를 가속시키는 운전 조건에 대한 노출을 최소화하는 내구성 극대화 운전 알고리즘을 수립하였다. 또한 내구성 극대화 운전 알고리즘을 통한 내구성 향상 여부를 실증하기 위해 5 kW스택을 제작하여 장기 운전 내구성실험을 실시하였다.
제안 방법
- 적층수가 많은 스택에서는 열전달 현상으로 인해 End plate부근에 위치한 셀의 온도가스 택 중심에 위치한 셀의 온도보다 상대적으로 승온 속도가 느리기 때문에 온도 편차가 발생한다. 따라서 온도편차에 의한 스택의 성능분포 불균일을 최소화 하기 위해 스택의 온도 편차를 최소화 한 후 스택의 정격운전을 실시한다.
- 본 연구에서는 HT-PEMFC의 내구성을 극대화하기 위해 그동안 수행되었던 HT-PEMFC의 열화 원인 연구를 기반으로 HT-PEMFC 내구성 및 성능열화를 가속시키는 운전 조건에 대한 노출을 최소화하는 내구성 극대화 운전 알고리즘을 수립하였다. 또한 내구성 극대화 운전 알고리즘을 통한 내구성 향상 여부를 실증하기 위해 5 kW스택을 제작하여 장기 운전 내구성실험을 실시하였다.
- 스택 내부 온도는 실시간 측정이 가능하며 온도 변화를 민감하게 나타내는 부분을 측정해야한다. 본 실험에서는 냉각판에서 냉각오일이 공급되는 부분 및 배출되는 부분의 온도를 측정하였다. 측정된 냉각판의 온도를 고려하여 냉각오일의 온도 및 유량 조절을 통해 스택을 목표 온도에 맞게 열 관리를 실시하여 국부적으로 불균일한 열 분포현상을 방지하며, 전체 스택의 온도편차를 최소화하였다.
- 본 연구에서는 HT-PEMFC 성능열화를 가속시키는 운전 조건에 대한 노출을 최소화하는 운전방법을 적용한 스택 실험을 통해 다음과 같은 결과를 얻었다.
- 수분에 의해 연료전지 MEA의 인산이 누출이 가속화되는 것을 방지하기 위해 스택으로 공급되는 연료 및 공기는 무 가습 조건으로 공급하여 운전을 실시하였다. HT-PEMFC 스택 운전을 종료 할 때는 운전 중 발생한 스택 내부 물을 증기상태로 제거하기 위해 공기극 공기 퍼지, 연료극 질소 퍼지를 충분히 실시한 후 스택의 연료극 및 공기극을 밀폐하였다.
- 스택의 온도분포 측정은 NI-USB-TC01장치와 NI-Labview프로그램을 사용하여 측정하였다. 스택의 고전압 방지를 위해 저항 장치(Cell voltage Control Device, CCD)를 설치하였다.
- 운전 온도에 의한 스택열화를 최소화하기 위해서 는 HT-PEMFC의 운전 온도와 수명의 관계를 고려하여 목표 운전시간과 목표 성능에 맞는 적절한 운전 온도를 선정하였다.
- 1000시간 장기 운전 실험을 하는 동안 일반 운전 방법과 내구성 극대화 운전 방법 모두 여러 차례 ESD이 발생하였다. 운전 정지된 스택은 각각 운전방법에 따른 시동과정 을 거쳐 정상상태에 도달한 후에 계속해서 실험을 진행하였다. ESD상황이 발생할 때마다 스택은 정지 및 시동 과정을 반복하게 된다.
- 운전 중 발생하는 ESD 및 연료전지 시동과정에서 발생하는 셀의 고전압을 방지하기 위해 저항 장치를 설치하였다. 저항 장치는 셀의 전압이 일정 전압 이상 증가하면 저항을 발생시켜 셀을 일정 전압 이하로 유지시키는 역할을 한다.
- 운전을 위해 공급되는 연료에 의해 발생하는 고전압을 방지하기 위해 저항 장치를 작동시킨 후 부분 부하 운전부하 에 맞는 유량의 연료를 공급한다. 이후 각 셀의 성능 테스트를 실시한다. 각 셀의 성능 확인 후 부적절한 성능을 나타내는 셀이 발생하면 Shut-down절차를 통하여 스택 운전을 종료하며, 성능에 문제가 발생하지 않을 경우 최소부하부터 스택 운전을 실시한다.
- Table 2에서는 HT-PEMFC의 활성화 및 장기운전에 적용된 연료의 특성을 나타내고 있다. 장기운전 의 경우 LNG를 개질하여 연료로 사용하는 운전 조건을 모사하기 위해 개질모사가스를 사용하였으며 안전한 실험을 위해 수소 및 질소만을 사용하였다.
- 5-(c)와 같이 체결봉과 스프링을 사용하여 체결하였다. 체결되는 스프링의 길이에 따라 스택에 가해지는 압력이 달라지기 때문에 스프 링의 길이는 Leak와 스택 성능을 고려하여 선정하였다.
대상 데이터
- 스택의 체결 및 MEA에 가해지는 압력을 적절하게 유지하기 위해 분리판과 분리판 사이 및 분리판과 냉각판 사이에는 Hard-type의 Gasket을 사용하였다. Table 2에서는 HT-PEMFC의 활성화 및 장기운전에 적용된 연료의 특성을 나타내고 있다.
- 스택제작에 사용된 MEA는 PBI-H3PO4기반으로 제작된 약 300 cm2 대면적 HT-MEA가 사용되었다. 흑연 분리판은 Serpentine 형식으로 제작되었으며 분리판에 부착되어있는 선 가스켓을 통해 연료 Leak를 최소화 하였다.
- 실험에 사용된 스테이션은 G사의 G-400모델이며 모식도는 Fig. 7과 같다. 스택의 온도분포 측정은 NI-USB-TC01장치와 NI-Labview프로그램을 사용하여 측정하였다.
데이터처리
- 7과 같다. 스택의 온도분포 측정은 NI-USB-TC01장치와 NI-Labview프로그램을 사용하여 측정하였다. 스택의 고전압 방지를 위해 저항 장치(Cell voltage Control Device, CCD)를 설치하였다.
성능/효과
- 결과적으로 MEA내부에 위치한 전해질은 온도변화의 영향으로 부피변화에 의한 응력이 발생하게 되며 성능 열화의 원인이 된다10). 1000시간 장기운전 후 운전조건에 따른 성능차이를 비교하면 내구성 극 대화 운전알고리즘을 적용한 스택은 셀 평균 0.632 V, 내구성 극대화 운전 알고리즘을 적용하지 않은 스택은 평균 0.541 V을 나타냈다. 장기 운전 실험 결과 내구성 극대화 알고리즘을 적용한 스택의 셀 당 평균 성능이 0.
- 015 V가 높은 성능을 나타내었다. MEA활성화 과정에서는 일반 운전 조건 및 내구성 극대화 운전 알고리즘 적용 결과 MEA의 성능은 일반적인 운전 조건에 비해 셀 당 약 0.015 V가 높은 성능을 나타내었다. MEA활성화 과정에서는 일반 운전 조건 및 내구성 극대화 운전 조건을 적용한 스택 모두 ESD는 발생하지 않았다.
- 그러나 내구성 극대화 운전 조건과는 다르게 일반 운전 조건의 스택은 시동과정 및 운전 종료 후 다음 운전 사이클 까지 OCV에 의한 고전압에 노출되었다. 결과적으로 OCV노출 초기 셀의 성능이 급격히 증가한 후 서서히 성능 감소가 발생한 일반 운전 조건의 셀의 경우 Zhigang Qi10)의 실험결과와 마찬가지로 OCV에 의해 형성되는 고전압의 영향으로 성능열화 현상이 발생하였으며, 내구성 극대화 운전 조건을 적용한 스택에서는 OCV에 의해 형성된 고전압의 영향을 받지 않아 성능 열화 현상 없이 셀을 활성화 할 수 있었다.
- 003 V 증가하였으며 성능 변화는 크게 나타나지 않았다. 결과적으로 내구성 극대화 운전 알고리즘 적용 결과 MEA의 성능은 일반적인 운전 조건에 비해 셀 당 약 0.015 V가 높은 성능을 나타내었다. MEA활성화 과정에서는 일반 운전 조건 및 내구성 극대화 운전 알고리즘 적용 결과 MEA의 성능은 일반적인 운전 조건에 비해 셀 당 약 0.
- 8의 그래프는 HT-MEA Activation 결과를 나타내고 있다. 내구성 극대화 운전 알고리즘을 적용한 스택은 MEA활성화 과정을 통해 셀 평균 성능이 0.605 V에서 0.635 V까지 약 0.03 V 증가하였다. 하지만 일반적인 운전 조건에서는 MEA활성화를 통해 약 0.
- 따라서 HT-PEMFC의 내구성 극대화를 위해서는 운전 초기부터 OCV에 대한 노출을 최소화하는 운전 조건 이 필요하다. 둘째, HT-PEMFC 스택의 장기 운전 내구성 실험 결과 열화원인에 대한 노출을 최소화하는 내구성 극대화 운전 알고리즘을 통해 스택의 내구성은 약 1,000시간 이상 향상되었다. 셋째, ESD에 따른 HT-PEMFC 스택 성능 감소량 비교 결과 내구성 극대화 운전 알고리즘의 적용을 통해 ESD에 의해 발생하는 성능감소량을 최대1/10에서 최소1/3수준으로 감소시킬 수 있었다.
- 둘째, HT-PEMFC 스택의 장기 운전 내구성 실험 결과 열화원인에 대한 노출을 최소화하는 내구성 극대화 운전 알고리즘을 통해 스택의 내구성은 약 1,000시간 이상 향상되었다. 셋째, ESD에 따른 HT-PEMFC 스택 성능 감소량 비교 결과 내구성 극대화 운전 알고리즘의 적용을 통해 ESD에 의해 발생하는 성능감소량을 최대1/10에서 최소1/3수준으로 감소시킬 수 있었다.
- 091 V 높은 것으로 나타났다. 일반 운전 조건을 적용한 스택의 500시간 운전 후 셀 당 평균 성능은 0.615 V로 내구성 극대화 운전 알고리즘을 적용한 스택의 1650시간 운전 후 셀 당 평균 성능 0.617 V와 비슷한 수준으로 나타났다.
- 541 V을 나타냈다. 장기 운전 실험 결과 내구성 극대화 알고리즘을 적용한 스택의 셀 당 평균 성능이 0.091 V 높은 것으로 나타났다. 일반 운전 조건을 적용한 스택의 500시간 운전 후 셀 당 평균 성능은 0.
- 첫째, MEA활성화 결과를 통해 OCV에 노출된 HT-PEMFC의 성능은 노출 초기 급격히 증가하지만 이후에는 지속적으로 감소하는 것으로 나타났다. 따라서 HT-PEMFC의 내구성 극대화를 위해서는 운전 초기부터 OCV에 대한 노출을 최소화하는 운전 조건 이 필요하다.
- 본 실험에서는 냉각판에서 냉각오일이 공급되는 부분 및 배출되는 부분의 온도를 측정하였다. 측정된 냉각판의 온도를 고려하여 냉각오일의 온도 및 유량 조절을 통해 스택을 목표 온도에 맞게 열 관리를 실시하여 국부적으로 불균일한 열 분포현상을 방지하며, 전체 스택의 온도편차를 최소화하였다.
후속연구
- LT-PEMFC를 운전하기 위해서는 가습기, 수분 트랩 등과 같은 물 관리 시스템이 필요하다. 또한 특정 불순물의 농도가 낮은 수소를 연료로 사용해야하며 연료전지 운전을 통해 얻을 수 있는 배열온도가 낮아 활용이 제한적이다. 이러한 문제를 해결하기 위한 대안으로 HT-PEMFC (high temperature polymer electrolyte membrane fuel cell)의 연구가 활발히 진행되고 있다.
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