[논문]증진제 첨가에 따른 Pt/Al2O3촉매의 CH4-SCR 반응특성 연구

원종민; 홍성창

doi:10.14478/ace.2016.1103

증진제 첨가에 따른 Pt/Al2O3촉매의 CH4-SCR 반응특성 연구
Effect of Promoting Metal in Pt/Al2O3 Catalyst on Selective Catalytic Reduction of NO Using CH4 원문보기

공업화학 = Applied chemistry for engineering, v.28 no.1, 2017년, pp.64 - 72

원종민 (경기대학교 환경에너지공학과 일반대학원) , 홍성창 (경기대학교 환경에너지공학과)

초록
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본 연구에서는 다양한 증진제에 따른 $CH_4-SCR$ 반응특성을 확인하기 위하여 $Pt/Al_2O_3$를 기본으로 한 촉매에 알칼리, 알칼리 토류 금속을 담지하여 습식함침법으로 제조한다. 본 연구를 통해 $Pt/Al_2O_3$ 촉매에 Na를 담지시킬 경우 Pt와 Na 원자간 electronegative gap의 발생으로 Pt의 valence state 변화를 일으키며, 금속상 Pt의 비율이 증가됨을 확인할 수 있다. 또한 Na 첨가를 최적화시켜 제조한 촉매의 금속상 Pt종은 촉매표면에서 NO species 흡착 증진과 환원제로 사용되는 $CH_4$의 $CO_2$로의 산화를 억제시킨다. 이때, Na/Pt의 mole ratio는 4.0이 최적화이며, $CH_4-SCR$ 효율이 가장 우수하다.

Abstract ▼ AI-Helper

A series of Pt-based ${\gamma}-Al_2O_3$ catalysts promoted with several alkali and alkaline earth metals were prepared by a wet impregnation method. We confirmed that the addition of Na to $Pt/{\gamma}-Al_2O_3$ could cause a change in the oxidation state of Pt through an electronegative gap between Pt and Na atom, and increase the ratio of the metallic Pt. The metallic Pt species made by adding an optimum Na content improved the adsorption of NO species on the catalyst surface and restrained the oxidation of $CH_4$ to $CO_2$. When molar ratio of Na/Pt was 4.0, the highest catalytic activity could be obtained.

주제어

AI 본문요약
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문제 정의

따라서 본 연구에서는 CH_4^-SCR 반응에 있어 Pt/Al₂O₃ 촉매의 다양한 증진제첨가를 통한 NOx 전환율, 활성금속과 증진제 간의 산화가 분석, 흡착 특성을 XPS, NO-TPD, CH_4^-TPD 분석을 통하여 상관관계를 도출하였으며, 증진제 중 Na 첨가를 통한 CH_4^-SCR 활성 증진 및 Na/Pt mole ratio의 최적화에 대한 연구를 수행하였다. ;

제안 방법

CH₄-SCR 촉매 중에서 귀금속 중 대표적인 활성금속인 Pt의 반응활성을 알아보기 위해 지지체인 Al₂O₃에 담지시켜 반응활성 연구를 실시하였다. 또한 제조된 Pt/Al₂O₃ 촉매에 대하여 알칼리 및 알칼리 토류 금속의 증진제가 첨가됨에 따른 NOx의 N2로의 전환율을 비교하였다.

대상 데이터

)를 사용하였다. 담체로 사용된 알루미나는 γ-Al₂O₃ (Aldrich Chemical Co.)를 사용하였다. 담지 되는 활성금속의 함량은 담체의 무게 대비 1 wt%로 고정하여 제조하였으며, 활성금속인 Pt가 담지 된 촉매는 모두 600 ℃에서 4 h 소성하였다.
담체에 Pt를 담지하여 제조하였다. 사용된 Pt의 전구체는 Platinum chloride (PtCl₄; Aldrich Chemical Co.)를 사용하였다. 담체로 사용된 알루미나는 γ-Al₂O₃ (Aldrich Chemical Co.

데이터처리

Pt/Al₂O₃ 촉매의 CH_4^-SCR에서 반응물인 NO의 촉매표면에서의 흡착⋅탈착 특성을 분석하기 위하여 NO-TPD (Temperature Programmed Desorption)을 실시하였다. 분석장비는 Micrometric Co.
Pt/Al₂O₃ 촉매의 CH_4^-SCR에서 환원제인 CH₄의 촉매표면에서의 흡착⋅탈착 특성을 분석하기 위하여 CH_4^-TPO (Temperature Programmed Oxidation)을 실시하였다. 분석장비는 Micrometric Co.

이론/모형

담지 되는 활성금속의 함량은 담체의 무게 대비 1 wt%로 고정하여 제조하였으며, 활성금속인 Pt가 담지 된 촉매는 모두 600 ℃에서 4 h 소성하였다. 본 연구에서 사용한 촉매의 제법은 함침법 중의 하나인 Wet impregnation method를 사용하였다. 먼저 담체에 대한 Pt의 함량을 원하는 조성비에 따라 계산하고, 계산된 양 만큼의 Platinum chloride (PtCl₄; Aldrich Chemical Co.

성능/효과

2. Pt-Na/Al₂O₃ 촉매의 활성금속 Pt의 산화가는 Pt와 Na의 electro-negative gap으로 인하여 변했으며, metallic Pt의 증가는 Na의 전기음성도 특성으로 발생하는 전자의 이동이 높은 전자밀도를 생성하는 것과 관련된 것으로 판단된다.
3. Pt-Na/Al₂O₃ 촉매의 Pt⁰/Pt⁴⁺ ratio는 Na/Pt mole ratio에 따라 바뀌며, Pt⁰/Pt⁴⁺ ratio와 NOx 전환율은 선형적인 상관관계를 나타낸다.
4. Metallic Pt종의 증가는 최적 Na 첨가를 통하여 제어되며, 그로 인해 NO의 흡착정도가 증진되고 CH₄의 CO₂로의 산화를 억제시킴으로써 반응활성이 증진되는 것으로 판단된다.

질의응답

핵심어	질문	논문에서 추출한 답변
	SCR 반응에 환원제로써 CH4의 특징은 어떠한가?	이를 해결하기 위한 질소산화물 제거기술 중에서 탄화수소(Hydro-carbon)를 환원제로 사용하는 선택적 촉매환원(SCR) 기술은 NOx를 함유하고 있는 연소가스를 정화시키기 위한 유리한 방법 중에 하나이다[1,2]. CH4은 SCR 반응에 환원제로써 프로필렌 또는 프로판과 같은 환원제에 비해 덜 일반적이지만, CH4은 고정원(천연가스의 주성분)으로부터 생산이 가능하며, 취급이 용이하고 낮은 가격으로 인해 환원제로써의 경쟁성을 확보한다[3]. 또한, CH4는 천연가스를 연료로 하는 보일러 및 엔진 등의 NOx 배출을 제어하는데 유리한 것으로 알려져 있다[1,4].
	HC-SCR는 어떤 특성을 가지는가?	HC-SCR은 NH3-SCR에서 발생할 수 있는 염 형성과 NH3 slip과 관련된 문제를 해결하기 위하여 연구되었다. 하지만, HC을 환원제로 사용하는 선택적 촉매 환원은 암모니아를 환원제로 사용하는 반응에 비하여 낮은 NOx 제거율을 나타낸다. 따라서 HC-SCR 촉매의 NOx 제거율을 개선하기 위한 연구가 진행되고 있으며, 이러한 연구는 주로 귀금속계[5-7], 금속산화물계[8-10]로 제조된 촉매가 연구된 것으로 보고되었다.
	CH4는 천연가스를 연료로 하는 보일러 및 엔진에서 어떤 장점이 있는가?	CH4은 SCR 반응에 환원제로써 프로필렌 또는 프로판과 같은 환원제에 비해 덜 일반적이지만, CH4은 고정원(천연가스의 주성분)으로부터 생산이 가능하며, 취급이 용이하고 낮은 가격으로 인해 환원제로써의 경쟁성을 확보한다[3]. 또한, CH4는 천연가스를 연료로 하는 보일러 및 엔진 등의 NOx 배출을 제어하는데 유리한 것으로 알려져 있다[1,4].

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저자의 다른 논문 :

표제어: PCR

동의어: Packet Collision Rate

용어 설명 출처 목록 (6)

용어 설명: PCR은 세균 특이성이 있는 primer를 이용하여 적은 수의 세균이 있을지라도 쉽게 검출할 수 있는 유용한 방법이며, 이를 이용하여 구강 내 치면세균막이나 타액에서 직접 세균을 검출할 수 있게 되었다[8].

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