[논문]한약재의 벤조피렌 함량 및 추출물에서의 이행률에 대한 연구

윤혜민; 이은주; 임광희

doi:10.9713/kcer.2018.56.6.832

[국내논문] 한약재의 벤조피렌 함량 및 추출물에서의 이행률에 대한 연구
Study on Benzo(a)pyran Content and its Transfer Ratio in Extracts of Medicinal Herbs 원문보기

Korean chemical engineering research = 화학공학, v.56 no.6, 2018년, pp.832 - 840

윤혜민 (대구대학교 화학공학과) , 이은주 (대구대학교 화학공학과) , 임광희 (대구대학교 화학공학과)

초록
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본 연구에서는 건조하기 어려운 원료한약재 5 품목(총 50 건)을 대상으로 벤조피렌 함량 및 물 추출물과 연조엑스 제조단계에서의 벤조피렌의 이행률을 HPLC/FLD로 측정하였다. 벤조피렌의 검량선은 3~40 ng/mL의 농도 범위에서 상관계수($R^2$)가 1.000으로서 우수한 상관관계를 나타내었다. 원료한약재의 벤조피렌 검출 범위는 불검출 ${\sim}37.54{\mu}g/kg$이고, 검출평균은 $6.73{\mu}g/kg$이었다. 그 중에서 식품의약품안전처의 고시(2009-302호) 기준인 $5{\mu}g/kg$ 이상 검출된 시료는 15건(30%)이었다. 특히 황련의 벤조피렌 함량은 $37.54{\mu}g/kg$으로서 가장 높았다. 물 추출물, 연조엑스 및 물 추출 후 찌꺼기에서 벤조피렌의 검출 범위는 각각 불검출${\sim}2.31{\mu}g/kg$, 불검출${\sim}2.28{\mu}g/kg$ 및 $2.18{\sim}21.91{\mu}g/kg$으로 분석되었다. 물 추출물(탕제)와 연조엑스의 제조에서 벤조피렌은 이행되지 않거나, 특히, 현삼에서 물 추출물과 연조엑스의 경우에 각각 최대 8.9%와 최대 9.8%의 이행률을 보였다. 따라서 원료한약재에 비해 물 추출물 및 연조엑스에서 벤조피렌 함량이 각각 90.0% 이상까지 감소하였다.

Abstract ▼ AI-Helper

In this study, both of the concentration of benzo(a)pyrene in 5 species (total 50 samples) of medicinal herbs and their transfer ratios in the preparation steps of water extract(decoction) and soft extract, were measured by HPLC/FLD. The calibration curve of benzo(a)pyrene shows excellent correlation over the concentration range of 3~40 ng/mL with the correlation coefficient ($R^2$) of 1.000. The detected benzo(a)pyrene concentrations from the medicinal herbs ranged from non-detection to $37.54{\mu}g/kg$, and their average was $6.73{\mu}g/kg$. Among the total samples, 15 samples (i.e., 30%) exceeded the limit of herbal medicine benzo(a)pyrene criteria (i.e., $5{\mu}g/kg$) according to the notification No. 2009-302 from Ministry of Food and Drug Safety. In particular, the concentration of benzo(a)pyrene in Coptidis Rhizome was turned out to be the highest of $37.54{\mu}g/kg$. The detected benzo(a)pyrene concentrations from water extract(decoction), soft extract and remnant after boiling, ranged from non-detection to $2.31{\mu}g/kg$, non-detection to $2.28{\mu}g/kg$, and 2.18 to $21.91{\mu}g/kg$, respectively. In preparation of water extract(decoction) and soft extract, transferred benzo(a)pyrene was not detected or, if transferred, the maximal transfer ratios of benzo(a)pyrene were shown to be 8.9% and 9.8%, respectively. Therefore, the content of benzo(a)pyrene in the samples of herbal medicine used in this study, were reduced by more than 90% in preparation steps of water extract (decoction) and soft extract.

Keyword

표/그림 (10)

표 Table 1. Medicinal herbs used in this study
표 Table 2. Chemical structure and properties of Benzo(a)pyrene and 3-Methylcholanthrene
그림 Fig. 1. Method of preparing extracts for transfer ratio surveys.
그림 Fig. 2. Standard curve of benzo(a)pyrene for the analysis by HPLC.
그림 Fig. 3. Chromatograms of Benzo(a)pyrene: A. Benzo(a)pyrene standard of 5 ng/mL: B. Benzo(a)pyrene negative sample; C. Benzo (a)pyrene 50 ng/mL-spiked negative sample.
표 Table 3. Results of LOD, LOQ, Linearity and Recovery by HPLC-FLD
표 Table 4. Benzo(a)pyrene concentration in medicinal herbs in this study
그림 Fig. 4. Benzo(a)pyrene concentration of 10 samples, from each which three specimen of 5 g were randomly collected, out of each species of medicinal herbs in this study.
표 Table 5. Transferred amounts of benzopyrene in decoction, soft extract, remnant after boiling for the samples of the highest and 2^nd highest benzo(a)pyrene concentration, in triplicates
표 Table 6. Transfer ratios^a of benzopyrene in Decoction, Soft Extract, Remnant after Boiling

AI 본문요약
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문제 정의

본 논문에서는 신뢰성이 있는 안전한 생약 공급에 기여하기 위한 벤조피렌의 합리적인 관리제도를 설정하기 위하여, 한약재를 추출물 제조공정을 통하여 천연물 의약품으로 가공 시에 제조공정별 벤조피렌 생성량을 파악하여 벤조피렌의 저감화를 위한 향후 방향을 제시하고자 한다. 구체적으로는 한약재의 복용형태인 물 추출물과,제조과정 중에 고온으로 농축 및 건조되어 탄화가 진행될 것으로 예상되는 생약제재인 연조엑스를 제조하는 단계에서 벤조피렌이 이행되는 정도를 조사하고, 물 추출과 연조엑스 제조 후에 남은 한약재 찌꺼기에서의 벤조피렌 잔류량을 조사 및 분석하였다.
본 연구는 국내에서 유통되고 있는 국내산 및 수입산 한약재의안전성을 검토하고자, 건조하기 어려운 한약재 승마, 천문동, 향부자, 현삼 및 황련의 5 품목(50건)의 한약재에 대해서 한약재의 일반적인 복용형태인 원료한약재인 추출 전 한약재(환제), 물 추출물(탕제), 연조엑스(물 추출 후 농축) 및 추출 후 찌꺼기와 같은 한약 제조단계별로 한약재 내 벤조피렌 이행함량 및 이행률을 조사 및 분석하였다. 원료한약재의 벤조피렌 검출 범위는 불검출~37.

제안 방법

본 논문에서는 신뢰성이 있는 안전한 생약 공급에 기여하기 위한 벤조피렌의 합리적인 관리제도를 설정하기 위하여, 한약재를 추출물 제조공정을 통하여 천연물 의약품으로 가공 시에 제조공정별 벤조피렌 생성량을 파악하여 벤조피렌의 저감화를 위한 향후 방향을 제시하고자 한다. 구체적으로는 한약재의 복용형태인 물 추출물과,제조과정 중에 고온으로 농축 및 건조되어 탄화가 진행될 것으로 예상되는 생약제재인 연조엑스를 제조하는 단계에서 벤조피렌이 이행되는 정도를 조사하고, 물 추출과 연조엑스 제조 후에 남은 한약재 찌꺼기에서의 벤조피렌 잔류량을 조사 및 분석하였다.
시료의 처리 과정은 식품의약품안전처고시 2017-63호인 ‘생약의벤조피렌 시험방법’에따라다음과같이실험하였다[5].
시료에서 벤조피렌 추출을 위해 ultrasonicater (JAC-4020, Korea)를 사용하였으며, 정제를 위하여 플로리실 카트리지(1 g, 6 mL, Merck)를 사용하였다. 회전식감압농축기(R-215V, Buchi)를 사용하였으며, 용매를 제거할 때 사용한 질소농축기는 Nitrogen Evaporator (Turbo Vap II, Caliper LS,U.S.A.)를 사용하였으며, 벤조피렌 분석은 HPLC-FLD (ShimadzuLC-20AT, Japan)를 사용하였다.
또한 내부표준물질인3-메틸콜란트렌 10 mg을 취해 아세토니트릴에 녹여 100 mL로 한액에서 100 μL를 취하고 아세토니트릴 10 mL로 다시 희석하여 내부표준원액(1 µg/ml)을 조제하였다. 검량선 표준용액은 벤조피렌표준원액과 내부표준원액을 조합하여, 50 ng/mL의 내부표준물질을 함유하는 5개의 농도별(3, 5, 10, 20 및 40 ng/mL) 벤조피렌 표준용액(standard solution)을 조제하였다. 각 농도별 표준용액에 대하여 내부표준물질 피크면적에 대한 벤조피렌의 피크면적 비를 y축으로하고 벤조피렌 농도를 x축으로 하여 검량선(standard curve)을 구축하였다.
검량선 표준용액은 벤조피렌표준원액과 내부표준원액을 조합하여, 50 ng/mL의 내부표준물질을 함유하는 5개의 농도별(3, 5, 10, 20 및 40 ng/mL) 벤조피렌 표준용액(standard solution)을 조제하였다. 각 농도별 표준용액에 대하여 내부표준물질 피크면적에 대한 벤조피렌의 피크면적 비를 y축으로하고 벤조피렌 농도를 x축으로 하여 검량선(standard curve)을 구축하였다. 구축된 검량선으로부터 직선성의 상관계수를 구하여 상관관계를 검토하였다.
각 농도별 표준용액에 대하여 내부표준물질 피크면적에 대한 벤조피렌의 피크면적 비를 y축으로하고 벤조피렌 농도를 x축으로 하여 검량선(standard curve)을 구축하였다. 구축된 검량선으로부터 직선성의 상관계수를 구하여 상관관계를 검토하였다.
시료의 처리 과정은 식품의약품안전처고시 2017-63호인 ‘생약의벤조피렌 시험방법’에따라다음과같이실험하였다[5]. 분쇄및 18호채로 여과된 한약재를 균질하게 혼합하여, 시료 5.0 g을 취하여 물100 mL에넣어서 90 분간초음파로 추출하였다. 여기에 헥산 100 mL및 3-메틸콜란트렌이 50 ng/mL의농도로포함된 내부표준용액 1 mL를 넣어 균질하게 섞은 다음에 추가적으로 30 분간 초음파 추출하였다.
45 µm 이하의 멤브레인 필터로 여과하여 기기분석에 사용하는 검액(test solution)으로 하였다[29,30]. 본 실험에서는 한약재 종류 별로 10개의 건이 있고, 각 건당 시료 3개를 채취하여 각각 분석실험을 하여 평균값을 구하였다.
분쇄 및 18호 채로 여과된 한약재 분말 50 g에 증류수 500 mL를넣고 가압멸균기를 사용하여 압력 0.5 bar 조건으로 3시간 가열하였다. 물 추출물을 충분히 식힌 뒤 감압여과 장치를 사용하여 여과한 후 메스실린더에 물 추출물을 넣고 500 mL로 정용하여 물 추출물 시험용액 10 mL/g의 비율로 시료 5 g에 해당하는 50 mL를 물추출물 시료로 사용하였다.
검액(test solution) 10 μL를 형광 검출기가 내장된 HPLC/FLD(Shimazu LC-20AT, Japan)에 주입하고, 아세토니트릴과 물의 혼합액(8:2)을 이동상으로 하여 1.0 mL/min의 속도로 검출기 파장 294nm, 형광파장 404 nm에서 분석하였다.
벤조피렌은 형광 검출기(Shimazu RF-10AXL, Japan)가 내장된HPLC/FLD (Shimazu LC-20AT, Japan)를 사용하여 분석하였다.칼럼은 Waters PAH C18 (4.
직선성(Linearity), 정확성(Accuracy), 정밀성(Precision), 검출한계((Limit of Detection, LOD) 및 정량한계(Limit of Quantitation,LOQ)를 본 실험의 유효성 검증을 위해 분석하였다. 구축된 검량선으로부터 직선성의 상관계수를 구하여 상관관계를 분석하였다.
직선성(Linearity), 정확성(Accuracy), 정밀성(Precision), 검출한계((Limit of Detection, LOD) 및 정량한계(Limit of Quantitation,LOQ)를 본 실험의 유효성 검증을 위해 분석하였다. 구축된 검량선으로부터 직선성의 상관계수를 구하여 상관관계를 분석하였다. 또한 정확성과 정밀성 검증을 위하여, 벤조피렌이 검출되지 않은 시료에 표준 벤조피렌용액 5 ng/mL과 내부표준물질 50 ng/mL이 되도록 첨가하여 회수율을 측정하였다.
구축된 검량선으로부터 직선성의 상관계수를 구하여 상관관계를 분석하였다. 또한 정확성과 정밀성 검증을 위하여, 벤조피렌이 검출되지 않은 시료에 표준 벤조피렌용액 5 ng/mL과 내부표준물질 50 ng/mL이 되도록 첨가하여 회수율을 측정하였다. 한편 검출한계(LOD)와 정량한계(LOQ)는 ICH Q2B 가이드라인[33]에 따라 각각 다음과 같은 식으로 산출하였다.
0 mL/min의 속도로 검출기 파장 294nm, 형광파장 404 nm에서 분석하였다. Fig. 2와 같이 구축한 검량선에, 검액의 내부표준물질 피크면적에 대한 벤조피렌의 피크면적 비를 y축에 대입하여 검액의 벤조피렌의 농도를 구하였다. 구하여 진벤조피렌의 농도의 단위는 ng/mL로서, 총 검액 부피(total volumeof test solution)는 1 mL이고 검체량(mass of tested sample)은 5 g이며, 검체의 단위질량당 함유된 벤조피렌의 양은 다음과 같이 나타내어진다.
본실험의 유효성검증에 대한 결과는 Table 3와같다. 한편 검량선작성을 위하여 표준용액으로서 벤조피렌을 3, 5, 10, 20 및 40 ng/mL로조제하여 사용하였으며, 내부표준물질인 3-메틸콜란트렌이 각각50 ng/mL가 되도록 첨가한 후 분석기기에 주입하여 얻어진 내부표준물질 피크면적에 대한 벤조피렌의 피크면적 비로부터 Fig. 2와같은 검량선을 작성하였고, 벤조피렌 표준용액을 내부표준법으로 검량선을 작성한 결과로서 상관계수(R²)는 1.000인 상관관계를 나타내었다. 검출한계와 정량한계는 각각 0.
직선성이 확인된 농도구간중 10 ng/mL를 기준으로6회 반복 측정한 결과 상대표준편차(Relative Standard Deviation,RSD)가 1% 이내로 정밀성 검증에 만족할 만한 수준이어서 본 실험이 한약재의 벤조피렌 분석에 적합함을 나타내었다. 한편 본 실험에서 검액의 벤조피렌 분석농도가 Fig. 2와 같은 검량선의 범위를 초과하거나 미달되는 경우에는, 별도의 검량선을 도출하여 해당 검액의 벤조피렌 농도분석에 사용하였다.

대상 데이터

한약재 5 품목(species)의 각 건(sample)당 500 g을 골고루 섞은 후에 시료(specimen)를 무작위로 취하여 분쇄기(Hanil HMF3100S, Korea)로 분쇄하고 mesh 크기가 850 µm인 18호 채로 여과하여 사용하였다.
한약재의 물추출조건과 동일한 방법으로 가압가열한 물추출물을 제조한 후에 시료 5 g에 해당하는 50 mL를 60 oC 이하에서 감압·농축하여 연조엑스 시료로 사용하였으며, 물 추출 후 남은 한약재 찌꺼기를 60 oC이하에서 건조하여 한약재 찌꺼기 시료로 사용하였다.
본 연구에 사용된 한약재는 국내 유통 한약재 5 품목(승마(Cimicifugae Rhizom), 천문동(Asparagi Tuber), 향부자(Cyperi Rhizoma),현삼(Scrophulariae Radix) 및 황련(Coptidis Rhizoma)) 50 건(sample)을 대상으로 하였고, 이 중에서 국내산은 4 건이고 수입산은 46 건이었다(Table 1). 본 연구에 사용된 한약재는 종류 및 원산지에 따른 구입처를 달리하지 않고 시중에 유통되는 판매처를 중심으로 구입하였다.
본 연구에 사용된 한약재는 국내 유통 한약재 5 품목(승마(Cimicifugae Rhizom), 천문동(Asparagi Tuber), 향부자(Cyperi Rhizoma),현삼(Scrophulariae Radix) 및 황련(Coptidis Rhizoma)) 50 건(sample)을 대상으로 하였고, 이 중에서 국내산은 4 건이고 수입산은 46 건이었다(Table 1). 본 연구에 사용된 한약재는 종류 및 원산지에 따른 구입처를 달리하지 않고 시중에 유통되는 판매처를 중심으로 구입하였다. 한약재 5 품목(species)의 각 건(sample)당 500 g을 골고루 섞은 후에 시료(specimen)를 무작위로 취하여 분쇄기(Hanil HMF3100S, Korea)로 분쇄하고 mesh 크기가 850 µm인 18호 채로 여과하여 사용하였다.
표준물질 벤조피렌(Benzo(a)pyrene)(96%, Sigma-Aldrich, USA)과내부표준물질 3-메틸콜란트렌(3-methylcholanthrene) (98%, SigmaAldrich, USA)를 구입하여 사용하였다(Table 2). 분석용 용매 및 시약은 메탄올(Methanol), 디클로로메탄(Dichloromethane, DCM), n핵산(Hexane) 및 아세토니트릴(Acetonitrile, ACN)(HPLC grade,Merck)을 사용하였다.
표준물질 벤조피렌(Benzo(a)pyrene)(96%, Sigma-Aldrich, USA)과내부표준물질 3-메틸콜란트렌(3-methylcholanthrene) (98%, SigmaAldrich, USA)를 구입하여 사용하였다(Table 2). 분석용 용매 및 시약은 메탄올(Methanol), 디클로로메탄(Dichloromethane, DCM), n핵산(Hexane) 및 아세토니트릴(Acetonitrile, ACN)(HPLC grade,Merck)을 사용하였다. 시료를 균질화하기 위한 믹서기는 HMF-3150S(Hanil, Korea)을사용하였고, 시료와 표준용액의 무게측정은 Mettlerbalance (XS204, USA)를 이용하였다.
시료를 균질화하기 위한 믹서기는 HMF-3150S(Hanil, Korea)을사용하였고, 시료와 표준용액의 무게측정은 Mettlerbalance (XS204, USA)를 이용하였다. 시료에서 벤조피렌 추출을 위해 ultrasonicater (JAC-4020, Korea)를 사용하였으며, 정제를 위하여 플로리실 카트리지(1 g, 6 mL, Merck)를 사용하였다. 회전식감압농축기(R-215V, Buchi)를 사용하였으며, 용매를 제거할 때 사용한 질소농축기는 Nitrogen Evaporator (Turbo Vap II, Caliper LS,U.
칼럼은 Waters PAH C18 (4.6 mm × 250 mm, 5 µm)을 사용하였다.
6 mm × 250 mm, 5 µm)을 사용하였다. 여기 파장과 형광파장은 각각 294 및 404 nm로 선정하고, 이동상은 아세토니트릴과 물의혼합액(8:2)을사용하였다. HPLC 분석에서 시험용액은 10 μL로 하고, 유속은 1.

데이터처리

4에 나타내었다. 정량한계인 0.1 ng/mL 미만의 수치인 경우 불검출처리 하였으며, 검출된 값만을 이용하여 평균값을 구하였다. 5 품목(50 건)의 한약재에 대한 벤조피렌은 현삼 1건을제외한 49건의 한약재에서 검출되었음을 확인하였으며 검출범위는 불검출~37.

이론/모형

연조엑스 제조는 대한민국약전외한약(생약)규격집[31]의 연·건조엑스 제법 및 식품의약품안전처 자료 생약(한약)제제의 제조방법 상세기재요령[32]를 참고하였다.

성능/효과

검출한계와 정량한계는 각각 0.03 및 0.10 ng/mL 이었으며, 벤조피렌이 검출되지 않은 시료를 통해 얻어진 회수율은 95.6(±0.03)%이었다.
03)%이었다. 직선성이 확인된 농도구간중 10 ng/mL를 기준으로6회 반복 측정한 결과 상대표준편차(Relative Standard Deviation,RSD)가 1% 이내로 정밀성 검증에 만족할 만한 수준이어서 본 실험이 한약재의 벤조피렌 분석에 적합함을 나타내었다. 한편 본 실험에서 검액의 벤조피렌 분석농도가 Fig.
3는 5 ng/mL의 벤조피렌 표준물질, 벤조피렌 불검출 시료,벤조피렌 불검출 시료에 50 ng/mL로 스파이킹(spiking)한 표준물질의 크로마토그램으로 다른 방해물질이 없다는 것을 확인할 수 있었다. 벤조피렌 표준물질의 경우 약 18.136분에 피크를 보여 벤조피렌 표준물질만 HPLC로 분석하였을 때 보인 결과와 동일 시간대에 나타났으며, 벤조피렌을 임의로 오염시켜 추출한 생약에서도 벤조피렌 표준물질을 선택적으로 분석할 수 있음을 확인하였다.
5 품목(50 건)의 한약재에 대한 벤조피렌은 현삼 1건을제외한 49건의 한약재에서 검출되었음을 확인하였으며 검출범위는 불검출~37.54 µg/kg이고, 평균함량은 6.73 µg/kg으로서 대한민국약전의 생약 중 지황과 숙지황에 대한 기준규격인 5.0 µg/kg을 초과하는 것으로 조사되었다.
물 추출 전 한약재의 벤조피렌 함량 조사에서, 승마(CimicifugaeRhizom), 천문동(Asparagi Tuber), 향부자(Cyperi Rhizoma), 현삼(Scrophulariae Radix), 및 황련(Coptidis Rhizoma)의 시료에서 벤조피렌 함량이 가장 높게 검출된 각 품목당 2건을 대상으로 하였을때에, 물 추출물(탕제(decoction))로의 벤조피렌의 이행되는 정도는Table 5에서와 같이 불검출~2.31 µg/kg 농도로 검출되었다.
이와 유사하게, 본 연구에서의 최대 검출농도는, 천문동을 제외한 황련, 승마, 현삼 및 향부자에서 각각37.54 µg/kg, 12.46 µg/kg, 12.10 µg/kg 및 10.25 µg/kg으로서 벤조피렌 기준규격인 5 µg/kg을 초과하였다.
한약재별 평균 벤조피렌 함량을 확인한 결과로서, 황련(23.14 µg/kg), 승마(4.27 µg/kg), 향부자(3.17 µg/kg),현삼(1.93 µg/kg) 및 천문동(1.25 µg/kg) 순으로 벤조피렌이 검출되었다.
기준규격인 5 µg/kg 이하(식품의약품안전처 고시, 2009-302호[14])를 초과한 한약재로는 승마, 향부자, 현삼 및 황련이고, 건수는 각각 2건(20%), 2건(20%), 1건(10%) 및 10건(100%)이었다. 이러한 결과를 바탕으로 산출한 유통 한약재의 벤조피렌 함량은, 황련이 다른 한약재에 비하여 고농도로 검출되었다. 이와 같은 한약재에서 검출된 벤조피렌의 투입경로에 대하여 다음과 같이 보고되고 있다.
이에 따라서 본 연구의 모든 품목에서, 원료한약재로부터 물 추출물(decoction)과 연조엑스(soft extract)로의 벤조피렌 이행함량이 Table 5와 같이 고시(식품의약품안전처, 2009-302호)[14]의 현행기준(허용기준치)인 5 µg/kg 이하보다 각각 낮아서 그 기준을 만족시켰다.
벤조피렌의 검출 범위는, 물 추출물, 연조엑스 및 물추출 후 찌꺼기에서 각각 불검출~2.31 µg/kg, 불검출~2.28 µg/kg,및 2.18~21.91 µg/kg의 범위로 확인되었다.
원료한약재의 벤조피렌 검출 범위는 불검출~37.54 µg/kg로서, 평균 6.73 µg/kg이었고, 5 µg/kg 이상 검출된 시료는 15건(30%)이었다.
91 µg/kg의 범위로 확인되었다. 이와 같은 물 추출물(탕제)와 연조엑스의 벤조피렌 검출 농도는, 물 추출 전 원료한약재의 벤조피렌 함량과 비교했을 때에, 복용을 위하여 가공된 한약재로 이행되지 않거나, 현삼에서 물 추출물과 연조엑스의 경우에 각각 최대 8.9%와 최대 9.8% 이행된 결과이다. 그러므로 물 추출물 및 연조엑스의 벤조피렌 함량은 원료한약재보다 각각 90.
8% 이행된 결과이다. 그러므로 물 추출물 및 연조엑스의 벤조피렌 함량은 원료한약재보다 각각 90.0% 이상까지 감소하였다
상세하게는 생약 중 오매를 대상으로 연기노출과 같은 인위적 벤조피렌 생성조건을 유발하여 오염 가능성을조사한 결과로서 인위적 벤조피렌 생성조건 순서는 14.62 µg/kg(직화로 태움) > 14.30 µg/kg (고온에 의해 태움) > 5.18 µg/kg (연탄연기노출) > 1.74 µg/kg (60 oC 건조기 건조, 짚 연기노출)이었고,벤조피렌은 고온에 의해 타거나 화석연료의 불완전 연소를 통해 발생하는 연기오염 시에 허용기준치(5 µg/kg)보다 과다 생성됨을 규명하였다.
물 추출 후60 oC 이하에서 건조한 한약재 찌꺼기(Remnant after boiling)를 분석에 사용한 결과로서 2.18~21.91 µg/kg 농도로 검출되었으며, 물추출 전 벤조피렌 함량과 비교했을 때 승마에서 54.9%로 가장 낮게, 천문동에서 82.8%로 가장 높게 Tables 5와 6과 같이 한약재 찌꺼기에 잔류하였다.
한편 물 추출물을 제조한 후 60 oC 이하에서 감압농축하여 제조된 연조엑스(soft extract)의 경우는, 불검출~2.28 µg/kg 농도로 검출되었으며, 물 추출 전 벤조피렌 함량과 비교했을 때 이행되지 않거나 현삼에서 최대 9.8%만큼 이행되었다.
31 µg/kg 농도로 검출되었다. 또한 물추출 전 원료한약재(crude drug)의 벤조피렌 함량과 비교했을 때Table 6와 같이 이행되지 않거나 현삼에서 최대 8.9%만큼 이행되는 것을 확인하였다. 한편 물 추출물을 제조한 후 60^oC 이하에서 감압농축하여 제조된 연조엑스(soft extract)의 경우는, 불검출~2.
8%로 가장 높게 Tables 5와 6과 같이 한약재 찌꺼기에 잔류하였다. 따라서 본 연구에서는 Tables 5와 6과 같이 물추출물과 연조엑스와 다르게 대부분 찌꺼기에서 벤조피렌이 다량으로 검출되었으며, 원료한약재에 비해 물 추출 후의 탕제에서 벤조피렌 함량이 90.0% 이상까지 감소되었다. 이러한 연구결과는, 천연물의약품 제조에 원료로 사용하는 한약재에 함유된 벤조피렌이 제조공정 단계에서 추출용매에 의해 이행됨을 확인한 Kim[40]의 연구결과를 고려하였을 때에, 추출용매에 의한 벤조피렌의 이행률은 한약재에 따라 다소 차이가 있으며, 또한 추출용매에 함유한 지용성 성분이 벤조피렌의 이행률을 증가시키는 것을 보여주었다.
그러나 본 연구대상이 아닌 일부 품목(지황 등)은 60 ^oC 이하 건조에서도 벤조피렌이 검출되고 있다[20,26,38]. 본 연구에서 선정된 5 품목의 벤조피렌 함량은 Table 5와 같이 각각 원료한약재에서 가장 높게 나타나서 물 추출(decoction) 및 연조엑스(soft extract)로의 농축건조 과정에서 벤조피렌의 생성 또는 투입이 없음을 간접적으로 나타내었다.
본 연구의 결과로서, 천연물의약품 제조 시 사용되는 추출용매가 수용성인 경우는 벤조피렌의 이행률이 Table 6과 같이 낮았다. 함유량이 높은 시료의 경우에 있어서도, 실제 섭취하는 형태로 제조된 물 추출물(decoction)과 연조엑스(soft extract)의 벤조피렌의 잔류함량이 원료 한약재의 벤조피렌 함량보다 큰 폭으로 감소하였다.이에 따라서 본 연구의 모든 품목에서, 원료한약재로부터 물 추출물(decoction)과 연조엑스(soft extract)로의 벤조피렌 이행함량이 Table 5와 같이 고시(식품의약품안전처, 2009-302호)[14]의 현행기준(허용기준치)인 5 µg/kg 이하보다 각각 낮아서 그 기준을 만족시켰다.

질의응답

핵심어	질문	논문에서 추출한 답변
	한약은 무엇을 원재료로 사용하는가?	그 중 한약은 질병을 치료하고 예방하기 위해 우리나라에서 많이 사용되며 한방약 뿐 아니라 한약제제, 건강기능식품, 천연감미료 및 신약개발의 자원 등으로 그 사용범위가 매우 넓다[1]. 한약은 자연에 존재하는 다양한 식물, 동물, 광물질 등을 천연 그대로 사용하거나 건조 및 수치 등의 일정한 가공을 통해 원재료로 사용되고 있기 때문에[2]토양과 같은 자연환경을 기반으로 자라는 식물 한약재의 경우 주변환경오염에 많은 영향을 받으므로 오염된 원료로 만드는 한약제제와 식품 등 안전성 문제가 발생 할 수 있다[3].
	벤조피렌은 무엇인가?	이와 같이 한약재는 환경오염으로 인해 중금속에 오염될 뿐 아니라 건조하거나 제조하는 등의 과정에서도 벤조피렌 등의 발암물질이 생성될 수 있다[7]. 벤조피렌은 내분비계장애물질로 알려진 대표적인 다환 방향족 탄화수소(Polycyclic Aromatic Hydrocarbons, PAHs) 화합물 중 하나로서 1급 발암물질[8]이며, 미국 EPA에서는 B2, 즉 유력한 인체발암물질로 분류되고 있다[9]. 벤조피렌은 다환 방향족 탄화수소 그룹에 속하는 황색의 결정성 고체이며, 300~600 oC 사이 온도에서 불완전연소 시에 생성되기 때문에 그 오염원은 매우 다양하다.
	벤조피렌은 어떻게 발생하는가?	벤조피렌은 다환 방향족 탄화수소 그룹에 속하는 황색의 결정성 고체이며, 300~600 oC 사이 온도에서 불완전연소 시에 생성되기 때문에 그 오염원은 매우 다양하다. 자연 발생원에는 원유, 화산 및 숲의 화재 등이 있다. 식품에서는 굽기·튀기기·볶기 등의 조리·가공 과정에 의한 탄수화물, 지방 및 단백질의 탄화에 의해 생성[10]되며 농산물 등 조리가공하지 않은 식품(raw food)에도 존재한다[11]. 한편 벤조피렌의 인위적 발생원으로는 경유와 휘발유 등의 화석연료를 사용하는 자동차의 배출가스, 석탄연소 배출물, 자동차 폐오일과 담배연기 등이 있으며, 이러한 인위적 발생원으로 인한 오염이 훨씬 더 심각하다.

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표제어: PCR

동의어: Packet Collision Rate

용어 설명 출처 목록 (6)

용어 설명: PCR은 세균 특이성이 있는 primer를 이용하여 적은 수의 세균이 있을지라도 쉽게 검출할 수 있는 유용한 방법이며, 이를 이용하여 구강 내 치면세균막이나 타액에서 직접 세균을 검출할 수 있게 되었다[8].

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