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문제 정의
- 양모는 케라틴 단백질로 구성되어 있고, 우모와 물리화학적 특성이 비슷하다. 따라서 Orange II는 우모에 대한 친화력 또한 클 것으로 예상되며, 이에 본 연구에서는 우모를 흡착제로 하여 대표적인 아조계 염료인 Orange II의 흡착 제거 실험을 수행하였고, 흡착 등온식 및 열역학적 해석을 통해 흡착제로서의 적합성을 조사하고자 하였다.
- 본 연구의 목적은 수용액에서 Orange II(AO7)를 제거하기 위한 닭 우모의 흡착 가능성을 조사하는 데 있다.
제안 방법
- Orange II 농도 및 반응온도가 흡착에 미치는 영향을 조사하기 위하여 Orange II의 농도를 각각 0.2-1.0 mmol/L로 조정하였으며, 반응온도는 각각 20 ℃ 및 30 ℃ 를 유지하였다.
- Orange II의 정량은 UV-visible spectrophotometer(Pharmacia Biotech, Ultrospec 4000, UK)를 이용하여 최대흡수파장을 확인한 후(Fig. 1), 484 nm에서의 흡광도를 측정하여 산출하였다. 표준곡선은 0.
- , 2012). 따라서 Orange II 초기 농도 변화에 따른 실험결과를 이용하여 흡착평형 데이타를 구한 후, Langmuir (식3) 및 Freundlich (식4) 흡착등온식에 각각 적용하여 흡착평형을 해석하였다.
- 1 mmol/L Orange II 수용액을 이용하여 작성하였다. 또한, 산출된 흡착 전후의 Orange II 농도를 이용해 식(1) 및 (2)에 따라 각각 평형 흡착량(qe)과 염료 제거효율(R)을 구하였다.
- 모든 실험은 반응이 종료된 후, 원심분리(13000 rpm, 30분)에 의하여 우모를 제거한 상등액을 대상으로 Orange II의 농도를 조사하였다.
- 0로 조정하였다. 반응시간에 따른 Orange II의 흡착능 즉, 흡착 평형에 도달하는 시간을 조사하기 위하여 Orange II 수용액의 pH를 도출된 최적 pH로 조정하여 실험을 수행하였다. 우모 첨가량이 Orange II 흡착에 미치는 영향을 조사하기 위하여 수용액의 우모 농도를 각각 0.
- 반응시간에 따른 Orange II의 흡착능 즉, 흡착 평형에 도달하는 시간을 조사하기 위하여 Orange II 수용액의 pH를 도출된 최적 pH로 조정하여 실험을 수행하였다. 우모 첨가량이 Orange II 흡착에 미치는 영향을 조사하기 위하여 수용액의 우모 농도를 각각 0.05-0.6 g으로 조정하였다. Orange II 농도 및 반응온도가 흡착에 미치는 영향을 조사하기 위하여 Orange II의 농도를 각각 0.
- 증류수를 이용해 1 mmol/L의 stock 용액을 조제한 후, 실험목적에 맞게 필요한 농도로 희석하여 사용하였다. 증류수는 HPLC용초순수를 사용하였고, 그 외 사용 시약들은 모두 특급이었다.
- 초기 pH가 Orange II 흡착에 미치는 영향을 조사하기 위하여 우모가 첨가된 Orange II 수용액의 pH를 0.5 NHCl 및 0.5 N NaOH를 사용하여 각각 1.0-11.0로 조정하였다.
- 회분식 실험은 초기 pH, 반응 시간, 우모 첨가량, Orange II 초기 농도 및 반응온도와 같은 실험변수의 함수로서 수행되었다.
대상 데이터
- 흡착제로 사용된 우모는 경남 일원의 도계장에서 공급받았다. 수집된 우모는 수돗물을 이용하여 깨끗이 세척한 후, 60℃에서 24시간동안 건조하였다.
- 흡착질로는 특급 Orange II(Sigma-Aldrich, USA)를 사용하였다.
이론/모형
- Langmuir 등온선의 모양이 흡착에 적합한지, 부적합한지는 식(5)로 정의되는 무차원 분리계수(separation factor, RL)를 통하여 해석하였다(Lee et al., 2012).
- 우모에 의한 Orange II의 흡착이 물리적 흡착인지, 화학적 흡착인지를 판단하기 위하여 Dubinin-Radushkevich 흡착등온식(식6)을 적용하였다(Milmile et al., 2011).
성능/효과
- Orange II의 농도와 부피를 각각 1 mmol/L, 25 mL로 유지하고, 우모 첨가량만 달리하여 흡착능을 조사한 결과, 우모량이 증가함에 따라 염료 제거율은 증가하였으나 단위무게당 흡착량은 감소하였다(Fig. 4). 단위무게당 흡착량이 감소하는 것은 일정한 부피 내에 많은 양의 흡착제가 첨가되면서 흡착제 입자간 응집이 일어나 흡착과정에 있어 불포화된 흡착자리가 존재하기 때문이다(Hamzeh et al.
- 따라서 Dubinin-Radushkevich 흡착등온식을 작성하였으며(Fig. 7), 이에 기초하여 계산된 E 값은 20 ℃, 30 ℃ 모두 7.9 kJ/mol로 나타남에 따라 우모에 의한 Orange II의 흡착은 주로 물리적 흡착에 의한 것으로 판단되었다.
- , 2012). 따라서 우모의 단위무게에 비례하여 표면적이 증가할 수 없게 됨으로써 흡착량은 감소하는 것으로 판단되었다. 우모 0.
-
, 2012). 또한, Langmuir 상수 Q0값은 30 ℃에서 0.179244 mmol/g이
었으며, 온도가 낮아짐에 따라 감소하는 것을 알 수 있었다. 이것은 앞서 언급한 바와 같이 우모에 의한 흡착과정이 흡열반응임을 의미한다(Mittal et al. - 이것은 닭 우모에 의한 Orange II 흡착과정은 자발적이고, 흡열반응임을 나타낸다. 본 실험결과는 저가의 생물재료인 닭 우모는 물 속 Orange II 제거를 위한 가능성 있는 후보물질이라는 것을 시사한다.
- 본 실험에서 계산된 ΔG0는 20 ℃ 및 30 ℃에서 각각 11.15 kJ/mol 및 -12.28 kJ/mol로서, 물리적 흡착이 발생했음을 재확인할 수 있었다.
- 따라서 우모의 단위무게에 비례하여 표면적이 증가할 수 없게 됨으로써 흡착량은 감소하는 것으로 판단되었다. 우모 0.1 g 첨가 시, 염료 제거율이 평형상태에 가까운 약 99%인 것으로 나타났는데, 흡착율과 단위무게당 흡착효율을 고려할 때 우모 첨가량은 0.1 g이 적합한 것으로 판단되었다.
- 이전 보고[22]에 의하면 pH는 흡착제에 대한 양성자 첨가와 제거 그리고 흡착질의 작용기에 영향을 미치는 중요한 변수이며, 흡착제와 흡착질 사이에서 발생하는 정전기적 인력 또는 반발은 두 물질의 표면전하에 의해 발생하는 것으로 알려져 있다. 초기 pH 변화에 따른 Orange II의 흡착능을 조사한 결과, pH 1.0-2.0의 산성 조건에서 Orange II 흡착능이 우수했으며, 그 중 pH 1.0에서 흡착량이 가장 많았다(Fig. 2). 또한 pH 5.
- 흡착 등온선은 Freundlich 등온선보다 Langmuir 등온선에 더 적합했으며, Langmuir 상수에 의한 최대 흡착량은 30 ℃에서 0.179244 mmol/g으로 조사되었다.
- 흡착 평형에 이르는 적정 반응시간을 조사하기 위하여 시간에 따른 Orange II 흡착능을 조사한 결과, 초기 30분까지 우모에 의한 Orange II의 흡착 제거속도는 매우 빨랐고, 이후 서서히 감소하였다. 반응 개시 2시간 경, 평형에 근접할 정도의 흡착을 보였으며, 3시간 경부터 약 98%의 흡착률을 유지하였다(Fig.
- 흡착질인 Orange II의 농도 및 반응온도에 따른 흡착능을 조사한 결과, Orange II의 농도가 증가함에 따라 흡착량도 비례하여 증가하는 것을 확인할 수 있었다(Fig. 5).
- 6과 같으며, 이 결과들을 바탕으로 linear regression analysis에 의해 산출된 각각의 상수들은 Table 1에서 보는 바와 같다. 흡착평형 자료가 어떤 모델에 잘 부합하는지를 상관계수(r2)를 통해 판단한 결과, 20 ℃ 및 30 ℃에서 Langmuir 식은 0.9938 및 0.9953, Freundlich 식은 0.9708 및 0.9617로 나타나 우모에 대한 Orange II의 흡착은 Langmuir 식에 더 적합한 것으로 해석되었다. 따라서 우모에 대한 Orange II의 흡착은 불균일한 에너지에 의하여 흡착표면에 선택적으로 흡착되는 것이 아니라 흡착질이 단일층을 형성하여 흡착되는 것으로 판단되었다(Malekbala et al.
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