[논문]열처리 온도에 따른 SnO2/Cu(Ni)/SnO2 다층구조 투명전극의 전기·광학적 특성

정지원; 공헌; 이현용

doi:10.4313/jkem.2019.32.2.134

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Oxide ($SnO_2$)/metal alloy (Cu(Ni))/oxide ($SnO_2$) multilayer films were fabricated using the magnetron sputtering technique. The oxide and metal alloy were $SnO_2$ and Ni-doped Cu, respectively. The structural, optical, and electrical properties of the multilayer ...

Oxide ($SnO_2$)/metal alloy (Cu(Ni))/oxide ($SnO_2$) multilayer films were fabricated using the magnetron sputtering technique. The oxide and metal alloy were $SnO_2$ and Ni-doped Cu, respectively. The structural, optical, and electrical properties of the multilayer films were investigated using X-ray diffraction (XRD), ultraviolet-visible (UV-vis) spectrophotometry, and 4-point probe measurements, respectively. The properties of the $SnO_2/Cu(Ni)/SnO_2$ multilayer films were dependent on the thickness and Ni doping of the mid-layer film. Since Ni atoms inhibit the diffusion and aggregation of Cu atoms, the grain growth of Cu is delayed upon Ni addition. For $250^{\circ}C$, the Haccke's figure of merit (FOM) of the $SnO_2$ (30 nm)/Cu(Ni) (8 nm)/$SnO_2$ (30 nm) multilayer film was evaluated to be $0.17{\times}10^{-3}{\Omega}^{-1}$.

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표/그림 (9)

그림 Fig. 1. Schematic diagram of oxide/metal/oxide multi-layer structure.
표 Table 1. Deposition and annealing parameters.
그림 Fig. 2. FESEM image of 8 nm Cu(Ni) film depositing onto SnO₂ (30 nm) with annealing temperatures at (a) room temperature and (b) 250℃ for 1hr and 8 nm Cu film depositing onto SnO₂ (30 nm) with annealing temperatures at (c) room temperature and (d) 250℃ for 1 hr.
그림 Fig. 3. XRD patterns of Cu and Cu(Ni) film at different annealing temperature. (a) Cu and (b) Cu(Ni).
그림 Fig. 4. Grain size and FWHM of (111) peak of Cu and Cu(Ni) films prepared at various annealing temperatures.
그림 Fig. 5. The effect of Cu layer thickness on the (a) transmittance and (c) sheet resistance. The effect of Cu(Ni) layer thickness on the (b) transmittance and (d) sheet resistance.
그림 Fig. 6. The transmittance of SnO₂/Cu(Ni)/SnO₂ multi-layer structure as a function of annealing temperature. (a) as-dep (b) 200℃, (c) 250℃, and (d) 300℃.
그림 Fig. 7. The sheet resistance of SnO₂/Cu(Ni)/SnO₂ multi-layer structure as a function of annealing temperature.
그림 Fig. 8. The figure of merit (fom) of SnO₂/Cu(Ni)/SnO₂ multi-layer structure as a function of annealing temperature.

AI 본문요약
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다층구조의 투과도를 나타낸 것이다. 가시광 영역(400~700 nm)에서 SnO₂ 단일 박막은 평균 80% 이상의 투과도를 보인다.

제안 방법

본 연구에서 우수한 전기⋅광학적 특성을 유지하며 열정 안정성을 향상시키기 위해 가시광 영역에서 높은 투과도를 가지는 SnO₂ [9]를 oxide layer, Ni-doped Cu를 metal layer로 이용한 oxide/metal/oxide 투명전극을 sputtering 방법으로 제작하였다. 그리고 제작된 투명전극의 metal 층 두께와 열처리 온도에 따른 성능을 평가하였다.
[9]를 oxide layer, Ni-doped Cu를 metal layer로 이용한 oxide/metal/oxide 투명전극을 sputtering 방법으로 제작하였다. 그리고 제작된 투명전극의 metal 층 두께와 열처리 온도에 따른 성능을 평가하였다.
이번 실험에서는 oxide/metal/oxide 다층박막 구조의 투명 전도 전극을 제작하였다. 1 cm ⨯ 1 cm size의 p-type Si기판과 2 cm ⨯ 2 cm size soda lime glass 기판을 사용하며 중성세제, Acetone, TCE, IPA, DI-Water 순서로 ultrasonic을 이용하여 세척하여 표면 오염을 제거하고 sputtering system으로 시편을 제작하였다.
그림 1은 oxide/metal/oxide 다층 투명 전극의 개략도를 나타낸다. 제작된 시편은 tube furnace에서 5℃/min의 승온 속도, N₂ 분위기 조건에서 200, 250, 300℃로 1시간씩 열처리를 하였다.
본 실험에서는 SnO₂ /Cu(Ni)/SnO₂다층구조를 Si 기판과 soda lime glass 기판 위에 증착하여 Cu(Ni)층의 두께와 열처리 온도에 따른 전기⋅광학적 특성을 비교하였다. 먼저 metal층 물질로서 Cu(Ni)와 Cu를 비교한 결과 모두 두께가 두꺼울수록 면저항과 투과도가 감소하였다.

대상 데이터

이번 실험에서는 oxide/metal/oxide 다층박막 구조의 투명 전도 전극을 제작하였다. 1 cm ⨯ 1 cm size의 p-type Si기판과 2 cm ⨯ 2 cm size soda lime glass 기판을 사용하며 중성세제, Acetone, TCE, IPA, DI-Water 순서로 ultrasonic을 이용하여 세척하여 표면 오염을 제거하고 sputtering system으로 시편을 제작하였다. Cu, SnO₂ , Ni은 각각 순도 99.
1 cm ⨯ 1 cm size의 p-type Si기판과 2 cm ⨯ 2 cm size soda lime glass 기판을 사용하며 중성세제, Acetone, TCE, IPA, DI-Water 순서로 ultrasonic을 이용하여 세척하여 표면 오염을 제거하고 sputtering system으로 시편을 제작하였다. Cu, SnO₂ , Ni은 각각 순도 99.99%의 타겟을 사용하였으며 공정은 상온에서 Ar을 30 sccm씩 흘리며 3.0⨯10^-3 Torr의 압력에서 진행하였다. 표 1은 실험공정 조건을 정리한 것이다.

데이터처리

결정성은 30°~80° 사이의 회절각(2θ)으로 스캔하여 X-ray diffraction로 분석하였고 표면 형태는 field emission scanning electron microscopy (FE-SEM)을 이용하여 분석하였다. 면저항은 4-point probe, 투과도는 UV-VIS spectrophotometry를 이용하여 가시광 파장 영역(300~800 nm)에서 측정하였다.

성능/효과

Top, bottom layer 의 SnO₂ 는 60 W의 RF power로 30 nm 두께로 증착하였고, Cu-Ni 합금의 mid layer는 Cu RF power 75 W, Ni DC power 30 W로 하여 co-sputtering 방법으로 6~16 nm 사이, 2 nm 단위로 두께를 달리하여 시편을 제작하였다. 설정된 power로 Cu(Ni) 단일 박막을 증착한 후 EDX로 측정한 결과 Cu 93at%, Ni 7.0at% 의 조성으로 증착되는 것을 확인하였다. 그림 1은 oxide/metal/oxide 다층 투명 전극의 개략도를 나타낸다.
다층구조를 Si 기판과 soda lime glass 기판 위에 증착하여 Cu(Ni)층의 두께와 열처리 온도에 따른 전기⋅광학적 특성을 비교하였다. 먼저 metal층 물질로서 Cu(Ni)와 Cu를 비교한 결과 모두 두께가 두꺼울수록 면저항과 투과도가 감소하였다. FE-SEM과 XRD 분석을 통해 열처리하였을 경우 Cu(Ni)이 Cu보다 응집과 확산이 적어 열적 안정성을 갖추는 것을 확인하여 metal layer 물질로 선택하였다.
다층박막 구조에서는 mid-layer가 두꺼울수록 면저 항과 투과도는 감소하는 것을 보였다. 열처리 시 면저 항은 200℃까지는 감소한 뒤 250℃에서 다시 증가하여 as-dep과 유사한 값을 가지게 된다.
투과도는 전체 온도 구간에서 증가하는데 250℃까지는 큰 증가폭을 보이나 300℃에서는 거의 증가하지 않는다. 따라서 최고 성능을 보이는 다층구조의 조건은 Cu(Ni)의 두께가 8 nm, 250℃로 열처리했을 때이며 이때 면저항 63 Ω/sq 와 평균 투과도 63%, FOM 지수 0.17×10^-3 Ω^-1 값을 갖는다.

후속연구

As-dep 상태에서 비슷한 면저항을 갖는 ITO와 SnO₂ /Cu(Ni)/SnO₂ 다층 구조를 비교해 보면 ITO가 더 높은 투과도를 가져 SnO₂/Cu(Ni)/SnO₂ 구조보다 좋은 성능을 갖으며 열처리 후에도 같은 결과를 보인다. 따라서 ITO를 대체 하여 활용되기 위해서는 투과도를 향상시킬 수 있는 연구가 필요하다.
향후 oxide layer 증착 시 O₂ 주입, metal alloy의 조성을 바꿔 반사와 흡수를 최소화하는 방법을 SnO₂ / Cu(Ni)/SnO₂ 다층박막에 적용하여 투과도를 향상시켜 ITO를 대체하여 광전소자에 활용되기를 기대한다.

질의응답

핵심어	질문	논문에서 추출한 답변
	ITO 전극의 특성은?	빠르게 발전하는 스마트 윈도우, 태양 전지, 디스플레이 장치 등에 적용하기 위한 고성능의 투명전극 개발이 필요하다. 현재 주로 사용되고 있는 투명전극은 가시광 영역에서 80% 이상의 높은 투과도를 가지며 102 Ω/sq 이하의 면저항을 가지며 대표적으로 ITO 전극이 있다 [1]. 하지만 ITO는 기계적 취성, 낮은 전기전도도와 같은 문제를 가지고 있다.
	단일 박막을 250℃로 열처리한 경우 Cu 단일 박막을 열처리하였을 때보다 표면이 매끄러운 이유는?	Cu(Ni) 단일 박막을 250℃로 열처리한 경우 Cu 단일 박막을 열처리하였을 때보다 표면이 매끄러운 것을 볼 수 있다. 이는 metal에 Ni을 도핑할 경우 Ni 원자가 Cu 원자의 확산과 응집을 억제하여 grain growth를 지연시키기 때문이다 [10].
	oxide/metal/oxide 구조 투명전극에서 낮은 열적 안정성 개선이 필요한 이유는?	하지만 oxide/metal/oxide 구조 투명전극에서 열처리 시 metal 원자가 응집하고 인접 layer로 확산이 이루어져 전기⋅광학적 특성이 나빠지기 때문에 낮은 열적 안정성의 개선이 필요하다 [5]. Metal 원자의 응집과 확산을 억제하기 위해 metal alloy [6,7], buffer layer [8] 도입과 같은 방법이 사용된다.

참고문헌 (13)

K. Ellmer, Nature Photonics, 6, 809 (2012). [DOI: https://doi.org/10.1038/nphoton.2012.282]

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S. Yu, W. Zhang, L. Li, D. Xu, H. Dong, and Y. Jin, Thin Solid Films, 552, 150 (2014). [DOI: https://doi.org/10.1016/j.tsf.2013.11.109]

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D. S. Hecht, L. Hu, and G. Irvin, Adv. Mater., 23, 1482 (2011). [DOI: https://doi.org/10.1002/adma.201003188]

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C. H. Chu, H. W. Wu, and J. L. Huang, Thin Solid Films, 605, 121 (2016). [DOI: https://doi.org/10.1016/j.tsf.2015.11.043]

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K. Sugawara, M. Kawamura, Y. Abe, and K. Sasaki, Microelectron. Eng., 84, 2476 (2007). [DOI: https://doi.org/10.1016/j.mee.2007.05.050]

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X. Lin, H. Luo, X. Jia, J. Wang, J. Zhou, Z. Jiang, L. Pan, S. Huang, and X. Chen, Org. Electron., 39, 177 (2016). [DOI: https://doi.org/10.1016/j.orgel.2016.10.008]

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C. Loka and K. S. Lee, Appl. Surf. Sci., 415, 35 (2017). [DOI: https://doi.org/10.1016/j.apsusc.2016.11.082]

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L. Zhou, X. Chen, F. Zhu, X. Sun, and Z. Sun, J. Phys. D: Appl. Phys., 45, 505103 (2012). [DOI: https://doi.org/10.1088/0022-3727/45/50/505103]

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S. Yu, W. Zhang, L. Li, D. Xu, H. Dong, and Y. Jin, Thin Solid Films, 552, 150 (2014). [DOI: https://doi.org/10.1016/j.tsf.2013.11.109]

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M. Kawamura, M. Yamaguchi, Y. Abe, and K. Sasaki, Microelectron. Eng., 82, 277 (2005). [DOI: https://doi.org/10.1016/j.mee.2005.07.035]

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S. Yu, L. Li, D. Xu, H. Dong, and Y. Jin, Thin Solid Films, 562, 501 (2014). [DOI: https://doi.org/10.1016/j.tsf.2014.04.064]

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G. Haacke, J. Appl. Phys., 47, 4086 (1976). [DOI: https://doi.org/10.1063/1.323240]

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C. Guillen and J. Herrero, Thin Solid Films, 510, 260 (2006). [DOI: https://doi.org/10.1016/j.tsf.2005.12.273]

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