[논문]기포유동층 고분자 중합 반응기에서의 슬러그 특성

고은솔; 강서영; 서수빈; 김형우; 이시훈

doi:10.9713/kcer.2020.58.4.651

기포유동층 고분자 중합 반응기에서의 슬러그 특성
Slug Characteristics in a Bubbling Fluidized Bed Reactor for Polymerization Reaction 원문보기

Korean chemical engineering research = 화학공학, v.58 no.4, 2020년, pp.651 - 657

고은솔 (전북대학교 자원에너지공학과) , 강서영 (전북대학교 자원에너지공학과) , 서수빈 (전북대학교 자원에너지공학과) , 김형우 (전북대학교 자원에너지공학과) , 이시훈 (전북대학교 자원에너지공학과)

초록
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고체 입자들이 유체처럼 움직이는 유동층 공정은 에너지 전환 공정뿐만 아니라 범용 고분자 수지의 생산 공정에도 이용되고 있다. 범용 고분자 수지 중의 하나인 LLDPE(Linear low density polyethylene)도 기포 유동층 공정을 통해 전세계에서 생산되고 있다. 입자 크기에 비해 밀도가 낮은 LLDPE 입자들은 고분자 중합 반응을 위해 공급되는 수소에 의해서 유동화된다. 그러나 LLDPE 생산 공정은 기포유동층 공정임에도 불구하고 발생한 슬러그로 인하여 반응에 영향을 끼쳐 공정의 효율 저하를 불러올 수 있다. 이에 본 연구에서는 상용 고분자 반응기를 모사한 pilot 규모의 고분자 합성 반응기(0.38 m l.D., 4.4 m High)와 동일한 시뮬레이션 모델을 구축하여 LLDPE 입자의 유동화 상태를 고찰하였다. 특히 기체 유속(0.45-1.2 m/s), 고체 입자 밀도(900-1900 kg/㎥), 입자 구형도(0.5-1.0), 입자 크기(120-1230 ㎛)의 변화에 따른 슬러그 특성을 세밀하게 고찰하기 위하여 전산입자유체해석(Computational particle-fluid dynamics, CPFD)을 이용하였다. CPFD를 통해서 일부 실험자들만 고찰할 수 있었던 flat slug의 발생을 시각적으로 구현하였으며 밀도, 구형도, 크기 등의 고체의 물리적 특성을 변화시킴에 따라 슬러그 발생을 저감시킬 수 있음을 확인하였다.

Abstract ▼ AI-Helper

Fluidization processes in which solid particles vividly move like gas or liquid have been widely used in various industrial sectors, such as thermochemical energy conversion and polymerization processes for general purpose polymer resins. One of the general purpose polymer resins, LLDPE(Linear low-density polyethylene) resins have been produced in bubbling fluidized bed processes in the world. In a bubbling fluidization polymerization reactors, LLDPE particles with relatively larger particle size and low density are fluidized by hydrogen gas for polymerization reaction. Though LLDPE polymerization reactors are one of bubbling fluidization processes, slugs that have negative impact for reaction exist or occur in these processes. Therefore, the fluidization state of LLDPE particles was investigated in a simulation model similar to a pilot-scale polymerization reactor (0.38 m l.D., 4.4 m High). In particular, the effect of gas velocity (0.45-1.2 m/s), solid density (900-199 kg/㎥), solid sphericity (0.5-1.0), and average particle size (120-1230 ㎛), on bed height and fluidization state were measured by using a CPFD(Computational particle-fluid dynamics) method. With CPFD analysis, the occurrence of a flat slug was visualized. Also, the change in particle properties, such as particle density, sphericity, and size, could reduce the occurrence of slug and bed expansion.

주제어

표/그림 (8)

그림 Fig. 1. Schematic diagram of experimental apparatus [12]. 1. Blower 2. Pressure gauge 3. Air chamber 4. Distributor 5. Bed 6. Pressure tap 7. Pressure transducer 8. A/D converter 9. PC 10. Oscilloscope 11. Cyclone 12. Air flow meter
그림 Fig. 2. Geldart classification of particles.
표 Table 1. Physical and fluidization properties of LLDPE
그림 Fig. 3. Visualization of slugs (a) flat slug, (b) axial slug, (c) wall slug.
그림 Fig. 4. Effect of gas velocity on bed height.
그림 Fig. 5. Effect of solid sphericity on bed height.
그림 Fig. 6. Effect of particle density on bed height.
그림 Fig. 7. Effect of mean particle size on bed height.

AI 본문요약
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문제 정의

기-고 유동층 반응기에서 발생하는 슬러그의 특성을 고찰하기 위하여 본 연구에서는 기포유동층 고분자 중합 반응기를 MP-PIC 모델을 적용한 CPFD 시뮬레이션을 통해서 고찰하였다. Geldart D 영역에 해당하는 LLDPE 입자들의 유동층 시뮬레이션을 통해 반응기의 초기 기동에서 관찰되는 flat 슬러그를 고찰하였으며 기체 유속, 입자 크기, 입자 구형도, 입자 밀도 등의 변화를 통해 슬러그 및 유동층 상태가 변화됨을 확인할 수 있었다.
이는 동일 입자의 구형도에 따른 영향을 실제로 실험하기 어렵기 때문이다. 이에 본 연구에서는 시뮬레이션을 통해 입자의 구형도를 변화시켜가며 LLDPE 의 유동층 거동을 고찰하였다. 기체 유속은 1.

가설 설정

기체 유속은 1.2 m/s로 동일하게 하였으며 동일한 밀도(900 kg/m3)를 가진 1230 μm의 LLDPE 입자로 가정하였고 입자의 구형도만 0.5에서 1로 변화시켰다.

제안 방법

6에 나타내었다. 고체의 입도가 900 kg/m³에서 1400 kg/m³, 1900 kg/m³으로 증가함과 최소 유동화 속도가 변함에 따라서 동일한 기체 유속비 (U_o/U_mf)를 유지하기 위하여 기체 유속을 1.2 m/s에서 각각 2.216 m/s, 2.728 m/s로 상승시켜 시뮬레이션을 수행하였다. Fig.
MP-PIC 모델을 사용하는 CPFD는 Eulerian-Eulerian 방식을 사용하는 CFD에 비해 높은 격자 해상도를 요구하지 않고 기존에 사용된 격자수에도 큰 문제가 없음을 확인하였다. 기존 문헌들의 정상상태에 대한 연구를 통해 20초 이상의 거동에서 정상상태에 도달함을 확인하여[13,18-20], 본 연구에서는 40초 동안의 시뮬레이션을 수행하고 20-40초 사이의 시뮬레이션 결과들을 통해 슬러그를 분석하였다. 실험에 사용한 입자에 대한 특성들은 Table 1에 나타내었다.
38 m의 pilot 반응기에서는 슬러그의 발생에 대한 선행연구들이 발표된 바 있다[12]. 기존 반응기에서는 슬러그 해석을 위하여 압력 신호를 측정하여 진행하였으나 시뮬레이션 모델에서는 압력 신호 및 반응기 수직 및 수평 평면에서의 기체의 void를 직접 관찰하는 방식으로 진행되었다.
2와 같이 입자의 밀도를 900에서 1900까지 변화시켰다. 더불어 입자의 구형도가 0.5에서 1까지 변화함에 따른 유동층의 상태 및 슬러그의 발생을 전산해석을 통해서 고찰하였다.
2 m/s까지 유속을 변경해 가면서 슬러그의 변화를 고찰하였다. 또한 고분자 입자의 밀도, 구형도 등과 같은 특성들의 변화를 통해서 Geldart D 입자 특성을 변화시키는 경우에 기포유동층의 상태가 어떻게 변화하는가를 관찰하기 위하여 Fig. 2와 같이 입자의 밀도를 900에서 1900까지 변화시켰다. 더불어 입자의 구형도가 0.
MP-PIC 모델은 기체흐름에 대해서는 Eulerian 방식, 입자흐름에 대해서는 Lagrangian 방식을 적용하여 두 흐름의 해석을 결합시키는 Eulerian-Lagrangian 방식을 채택하고 있다. 또한 입자분포함수(Particle distribution function)를 이용하여 입자군의 움직임을 추적함으로써 계산 시간을 단축시켰다. 이에 MP-PIC 모델을 이용한 유동층 공정 해석을 수행하는 연구가 확산되고 있으며 석탄가스화, 바이오매스 분해, 화학순환연소, 폴리실리콘 반응 등 유동층 공정이 활용되는 모든 공정에 적용되고 있다[13,18-20].
이에 본 연구에서는 기포유동층 반응기에서 발생할 수 있는 슬러그의 거동에 대한 연구를 MP-PIC 모델을 통해 시뮬레이션 하였다. 상용 고분자 중합 반응기를 모사한 pilot-scale 기포유동층 반응기를 구현한 시뮬레이션 모델에서 Geldart D 특성을 보이는 고분자 입자를 기초로 하여 슬러그 특성들을 고찰하였다. 특히 실험적으로 구현하기 어려운 고체 입자의 구형도, 동일한 입자에서의 밀도 변화 등에 따른 슬러그 생성에 대한 영향을 시뮬레이션 해석을 통해 분석하였다.
따라서 고분자 유동층 반응기에서는 최소 유동화 영역을 넘어가면 슬러그가 매우 빠르게 발생할 수 있음을 알 수 있다. 이에 본 연구에서는 최소 슬러그 속도보다 높은 0.45 m/s부터 일반적인 고분자 유동층 반응기 조업 유속인 1.2 m/s까지 유속을 변경해 가면서 슬러그의 변화를 고찰하였다. 또한 고분자 입자의 밀도, 구형도 등과 같은 특성들의 변화를 통해서 Geldart D 입자 특성을 변화시키는 경우에 기포유동층의 상태가 어떻게 변화하는가를 관찰하기 위하여 Fig.
상용 고분자 중합 반응기를 모사한 pilot-scale 기포유동층 반응기를 구현한 시뮬레이션 모델에서 Geldart D 특성을 보이는 고분자 입자를 기초로 하여 슬러그 특성들을 고찰하였다. 특히 실험적으로 구현하기 어려운 고체 입자의 구형도, 동일한 입자에서의 밀도 변화 등에 따른 슬러그 생성에 대한 영향을 시뮬레이션 해석을 통해 분석하였다.

대상 데이터

기포유동층 반응기에서의 슬러그 거동을 시뮬레이션하기 위하여 본 연구에서는 상용 기포유동층 고분자 중합 반응기를 모사한 pilot-scale 기포유동층 반응기를 대상으로 하였다[12]. Fig.
시뮬레이션에 사용한 유동층 입자들은 기포유동층 고분자 중합 반응기에서 이용한 LLDPE 로서 입자의 크기가 일반적인 유동층 물질인 모래보다 크나 밀도가 작아 Geldart D 입자의 거동을 보인다. Wen과 Yu의 식으로 계산한 최소 유동화 속도는 0.
시뮬레이션을 위해 구성된 모델의 전체 격자 셀의 개수는 79,662개이며 격자 형태는 정육면체이다. MP-PIC 모델을 사용하는 CPFD는 Eulerian-Eulerian 방식을 사용하는 CFD에 비해 높은 격자 해상도를 요구하지 않고 기존에 사용된 격자수에도 큰 문제가 없음을 확인하였다.

이론/모형

기포 유동층 반응기에서의 슬러그 거동을 분석하기 위하여 본 연구에서는 MP-PIC 모델 기반의 Barracuda®를 이용하였다.
그러나, 슬러그 현상은 기포유동층에서 기포가 반응기 지름정도로 커지는 현상으로 슬러그의 발생은 반응기의 중단으로 이어져 이에 대해 발표된 기존 문헌들이 매우 적다. 이에 본 연구에서는 기포유동층 반응기에서 발생할 수 있는 슬러그의 거동에 대한 연구를 MP-PIC 모델을 통해 시뮬레이션 하였다. 상용 고분자 중합 반응기를 모사한 pilot-scale 기포유동층 반응기를 구현한 시뮬레이션 모델에서 Geldart D 특성을 보이는 고분자 입자를 기초로 하여 슬러그 특성들을 고찰하였다.

성능/효과

기-고 유동층 반응기에서 발생하는 슬러그의 특성을 고찰하기 위하여 본 연구에서는 기포유동층 고분자 중합 반응기를 MP-PIC 모델을 적용한 CPFD 시뮬레이션을 통해서 고찰하였다. Geldart D 영역에 해당하는 LLDPE 입자들의 유동층 시뮬레이션을 통해 반응기의 초기 기동에서 관찰되는 flat 슬러그를 고찰하였으며 기체 유속, 입자 크기, 입자 구형도, 입자 밀도 등의 변화를 통해 슬러그 및 유동층 상태가 변화됨을 확인할 수 있었다. 입자 크기에 비해 밀도가 낮은 LLDPE 입자들은 기체 유속 증가에 따라 매우 빠르게 슬러그가 발생하고 커지고 있어 반응기의 효율이 상대적으로 낮을 것으로 예상되었다.
시뮬레이션을 위해 구성된 모델의 전체 격자 셀의 개수는 79,662개이며 격자 형태는 정육면체이다. MP-PIC 모델을 사용하는 CPFD는 Eulerian-Eulerian 방식을 사용하는 CFD에 비해 높은 격자 해상도를 요구하지 않고 기존에 사용된 격자수에도 큰 문제가 없음을 확인하였다. 기존 문헌들의 정상상태에 대한 연구를 통해 20초 이상의 거동에서 정상상태에 도달함을 확인하여[13,18-20], 본 연구에서는 40초 동안의 시뮬레이션을 수행하고 20-40초 사이의 시뮬레이션 결과들을 통해 슬러그를 분석하였다.
입자 크기에 비해 밀도가 낮은 LLDPE 입자들은 기체 유속 증가에 따라 매우 빠르게 슬러그가 발생하고 커지고 있어 반응기의 효율이 상대적으로 낮을 것으로 예상되었다. 그러나 입자의 구형도가 0.5에서 1로 증가함에 따라서 슬러그 발생이 현저하게 감소함을 확인하였다. 또한 입자의 밀도 증가, 입자 크기의 감소는 슬러그의 발생을 저감시킴을 확인하였다.
5에서 1로 증가함에 따라서 슬러그 발생이 현저하게 감소함을 확인하였다. 또한 입자의 밀도 증가, 입자 크기의 감소는 슬러그의 발생을 저감시킴을 확인하였다. 따라서 입자들의 구형도, 밀도, 크기 등의 변화를 통해 슬러그 및 유동층 상태를 기포유동층 영역에 머무르게 만들어 반응기의 효율 향상을 가져올 것으로 예상된다.
0이 되면 슬러그보다는 매우 격렬하게 거동하는 기포유동층 영역 또는 turbulent 영역에 유동층이 존재하고 있음을 확인하였다. 또한 층높이의 최대 및 최저 차가 매우 감소함을 확인함으로써 슬러그가 발생 하지 않고 매우 많은 기포들이 유동층 내부를 통과하게 됨을 확인할 수 있다. 따라서 고분자중합반응기와 같은 기-고반응기에서전환효율을 향상시키기 위해서는 사용하는 입자의 구형도를 1에 근접하게 함으로써 Geldart D 입자가 모래와 같은 Geldart B 입자 또는 Geldart A 입자와 유사한 거동을 가질 수 있음을 보여주고 있다[21].
그러나 flat slug는 반응기에 기체가 주입되는 초기에 발생하고 발생된 flat slug가 깨져서 입자들이 격렬하게 혼합된 이후에는 axial slug 또는 wall slug 형태로만 존재하게 되어 실제 관찰이 매우 어렵다. 본 연구에서도 1.2 m/s의 기체 유속 조건에서 1-2초 이내에 발생하고 이후 관찰되지 않음을 통해서 시뮬레이션이 LLDPE 입자의 슬러그 거동을 잘 모사함을 확인할 수 있었다. 또한 Lee는 슬러그의 형태가 작고 슬러그 내부에 고체 입자가 적은 round-nose slug와 슬러그 내부에 입자들이 흘러내리는 square-nose slug로 구분된다고 하였다[12].
76 m까지 증가하였다. 시뮬레이션 실험 결과 또한 Fig. 4에서 보는 것처럼 Lee 의 실험 결과[12]와 같이 기체 유속 증가에 따라 최대 층높이도 증가하였다. 따라서 기체 유속 증가에 따른 슬러그 층높이의 증가는 실제 실험 결과와 시뮬레이션 결과가 동일함을 알 수 있다.
Geldart D 영역에 해당하는 LLDPE 입자들의 유동층 시뮬레이션을 통해 반응기의 초기 기동에서 관찰되는 flat 슬러그를 고찰하였으며 기체 유속, 입자 크기, 입자 구형도, 입자 밀도 등의 변화를 통해 슬러그 및 유동층 상태가 변화됨을 확인할 수 있었다. 입자 크기에 비해 밀도가 낮은 LLDPE 입자들은 기체 유속 증가에 따라 매우 빠르게 슬러그가 발생하고 커지고 있어 반응기의 효율이 상대적으로 낮을 것으로 예상되었다. 그러나 입자의 구형도가 0.
37 m로 감소함을 확인할 수 있다. 특히 격렬하게 슬러그가 발생하여 유동층이 움직이는 구형도 0.5에 비해 구형도가 1.0이 되면 슬러그보다는 매우 격렬하게 거동하는 기포유동층 영역 또는 turbulent 영역에 유동층이 존재하고 있음을 확인하였다. 또한 층높이의 최대 및 최저 차가 매우 감소함을 확인함으로써 슬러그가 발생 하지 않고 매우 많은 기포들이 유동층 내부를 통과하게 됨을 확인할 수 있다.

후속연구

3을 보면 슬러그 내부에 입자들이 존재함을 확인할 수 있으며 이는 LLDPE 입자들의 슬러그를 측정한 Lee 의 실험[12]과 본 연구의 시뮬레이션이 잘 일치함을 입증시켰다. 따라서 슬러그 및 이로 인한 유동층의 상태 변화에 CPFD를 이용한 시뮬레이션이 활용될 수 있음을 보여준다.
이를 통해 유동층을 이루는 입자의 평균 크기를 감소시킴으로써 슬러그의 발생을 저감시키고 기-고 반응을 향상시켜 전환율의 향상을 도모할 수 있을 것으로 예상된다.
따라서 입자들의 구형도, 밀도, 크기 등의 변화를 통해 슬러그 및 유동층 상태를 기포유동층 영역에 머무르게 만들어 반응기의 효율 향상을 가져올 것으로 예상된다. 특히 유동층의 층높이를 1.6 m에서 1.34 m까지 감소시킴으로써 압력 변동도 감소시켜 보다 안정적인 조업을 달성할 수 있을 것이다.

질의응답

핵심어	질문	논문에서 추출한 답변
	기-고 중합반응기는 어떤 특성을 가졌고, 무엇을 위해 사용되는가?	일례로, 단순히 석탄 또는 석유만을 연소하여 열 또는 전기를 얻는 공정에서 태양열을 저장하여 이용함으로써 화석 자원들의 사용을 저감하는 새로운 공정이 제시되고 있다[8-11]. 또한 다양한 생활용품들의 생산에 이용되는 범용 고분자 수지인 LLDPE (Linear Low Density Polyethylene) 또는 PP(Poly propylene)를 생산하기 위하여 효율이 높고 독성 물질의 배출을 저감하는 기-고 중합반응기의 이용도 진행되고 있다. 더불어 태양전지 제조의 핵심원료인 폴리실리콘(Polysilicon, Poly-Si) 생산도 기-고 반응기를 이용함으로써 효율을 향상시키고 있다[12-14].
	LLDPE 생산 공정에 효율저하 문제를 불러올 수 있는 요소는?	입자 크기에 비해 밀도가 낮은 LLDPE 입자들은 고분자 중합 반응을 위해 공급되는 수소에 의해서 유동화된다. 그러나 LLDPE 생산 공정은 기포유동층 공정임에도 불구하고 발생한 슬러그로 인하여 반응에 영향을 끼쳐 공정의 효율 저하를 불러올 수 있다. 이에 본 연구에서는 상용 고분자 반응기를 모사한 pilot 규모의 고분자 합성 반응기(0.
	기포 유동층은 무엇이며, 공정에서 어떤 역할을 수행하는가?	기포 유동층은 유동층의 전형적인 형태들 중의 하나로서 산업 전반에 널리 이용되고 있다. 고체 입자가 충진되어 있는 반응기 하부에 기체를 서서히 주입하면 기체에 의해 고체에 가해지는 항력과 중력이 같아져 고체 입자들이 흔들리고 상호 움직임을 갖게 된다. 계속해서 기체를 주입하면 고체층이 팽창하고 분리되어 큰 공급의 형태로 통과하는 기체들이 출현하고 이를 기포라 부른다. 발생된 기포는 후류에 고체를 안고 상승하여 층 표면에서 파괴되어 기체와 고체가 분리하게 되고 이와 같은 거동은 고체층에서 입자들의 상승과 기포에 의해 비워진 공간을 채우는 입자들의 하향 거동을 층 내에 형성하게 되어 고체 혼합도를 향상시키게 된다[12,13].

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표제어: PCR

동의어: Packet Collision Rate

용어 설명 출처 목록 (6)

용어 설명: PCR은 세균 특이성이 있는 primer를 이용하여 적은 수의 세균이 있을지라도 쉽게 검출할 수 있는 유용한 방법이며, 이를 이용하여 구강 내 치면세균막이나 타액에서 직접 세균을 검출할 수 있게 되었다[8].

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