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문제 정의
- 본 연구는 이와 같은 다양한 도편이 발굴된 풍길리 가마터를 대상으로 물리화학적 분석 연구를 실시하여 제작에 사용된 재료의 특성과 상관성, 소성온도를 추정하고, 제작 기술적 측면도 비교하고자 하였다. 향후 이러한 연구결과는 고려시대 대표적인 강진 일대 청자요지와의 비교연구 뿐만아니라 초기 흑유자기 그리고, 용문리와 월송리, 우산리 등과 같은 백자 도요지와의 상관관계를 파악하는데 활용될 수 있을 것이다.
- 출토 도편들에 대한 분석결과를 바탕으로 제작기술적특징과 재료적인 상관성을 고찰해 보았다. 먼저, 색도가 청자편들에서 넓은 영역으로 분포하고 있는데, 이는 일반적으로 12세기 전성기 비색청자에서 보여주는 회청색의 색도 영역과 차이가 있으며, 태토의 색상과 질이 다르기 때문으로 판단된다.
제안 방법
-
3. 단면조직
단면관찰을 통해 기포의 양과 모양, 형태 등 도편의 조직적 특성을 비교하였다
. 또한 원료 광물과 2차적으로 생성된 광물의 존재 유무와 분포상태, 종류를 판단하기 위하여 주사전자현미경을 사용하여 고배율에서 관찰하였다(Figure 5, 6). - 그러나 시료가 너무 작아 색차와 비중 측정이 불가능한 흑유자기와 백자편, 벽체편 등은 제외하였다. 단면의 조직 관찰은 도편을 에폭시 수지에 고착시켜 연마기(Rotopol-11, Struers, DNK)와 연마지, 연마액을 사용하여 경면과 같이 가공한 후 광학현미경(Optical microscope) (Axiotech 100HD, Zeiss, DEU)과 주사전자현미경(Scanning electron microscope)(JSM-IT300LV, JEOL, JPN)을 이용하여 내부에 존재하는 광물의 상태 등 미세조직 특성을 관찰하였다. 또한 태토와 유약층의 성분분석은 주사전자 현미경에 부착된 에너지분산형분광기(Energy dispersive spectrometer)(X-MAX 7, Oxford, GBR)를 이용하였으며, 분석조건은 15 kV, 68 μA, spot size 60으로 총 6곳을 면분 석하여 평균 값을 사용하였으며, 각 원소에 대한 함량을 산화물 형태로 환산하였다.
- 단면관찰을 통해 기포의 양과 모양, 형태 등 도편의 조직적 특성을 비교하였다. 또한 원료 광물과 2차적으로 생성된 광물의 존재 유무와 분포상태, 종류를 판단하기 위하여 주사전자현미경을 사용하여 고배율에서 관찰하였다(Figure 5, 6).
- 또한 태토와 유약층의 성분분석은 주사전자 현미경에 부착된 에너지분산형분광기(Energy dispersive spectrometer)(X-MAX 7, Oxford, GBR)를 이용하였으며, 분석조건은 15 kV, 68 μA, spot size 60으로 총 6곳을 면분 석하여 평균 값을 사용하였으며, 각 원소에 대한 함량을 산화물 형태로 환산하였다.
- 분석 후 X’Pert HighScore Plus 소프트웨어를 이용하여 광물을 확인하였다.
- 색차는 유약층과 태토면에 대해 각각 3회 반복 측정하였으며, 적분구 방식의 색도색차계(SP62, X-Rite, USA)를 이용하였다. 분석 시간은 2초 이상, 기구부 측정 면적은 8 mm, Light Source는 Gas-filled tungsten lamp, Detector(Receiver)는 Blue-enhanced silicon photodiodes이다.
- 열분석은 소성온도와 태토 원료의 물리⋅화학적 변화를 간접적으로 추정하기 위하여 유약층을 제거한 태토를 분말화한 후 약 20 mg을 계량하여 온도변화에 따른 열량변화(Differential thermal)와 열중량변화(Thermogravimetry)을 측정하였다.
- 유약과 태토의 주요 성분 함량을 이용하여 판별분석을 실시하고, 정준판별함수를 도출하여 그래프로 도시하였다. 유약의 성분은 Figure 13에서와 같이 흑유자기와 백자 편들은 집단중심점의 거리가 상대적으로 가깝지만, 청자 편들과는 명확히 구분됨을 알 수 있다.
- 태토의 주요 구성 광물과 이를 이용한 소성온도 추정은 X-선 회절 분석기(X-ray diffraction spectrometer, XRD)(EMPYREAN, PANalytical, NLD)을 이용하여 확인하였으며, 측정조건은 고분해능 Pixel 3D(256CH) Detector를 사용하여 45 kV, 40 mA, 6°∼70°, 0.02°/150 sec의 조건으로 분말화한 시료를 Spinner로 분석하였다.
- 표면의 유약층을 제거하고 100±5℃에서 2일간 완전 건조시킨 무게(W1)와 증류수 속에서 2일간 침적시킨 후 표면의 물기를 닦아낸 무게(W2), 수중 무게(W3)를 각각 측정한 다음 아래와 같은 식으로 비중(겉보기, 부피)와 흡수율, 겉기공률을 구하였다.
대상 데이터
- 색차는 유약층과 태토면에 대해 각각 3회 반복 측정하였으며, 적분구 방식의 색도색차계(SP62, X-Rite, USA)를 이용하였다. 분석 시간은 2초 이상, 기구부 측정 면적은 8 mm, Light Source는 Gas-filled tungsten lamp, Detector(Receiver)는 Blue-enhanced silicon photodiodes이다. 비중은 자기의 재질적 특성에 따른 물리적 성질을 비교하기 위해 KS L 4001에 준하여 측정하였으며, 정밀전자저울(Weighing machine)(202A, Precisa, CHE)과 비중측정용 키트(Density kit)를 이용해 실시하였다.
- 전라남도 장흥군 풍길리 산130번지에 위치한 청자요지는 국립나주문화재연구소에서 2014년 기초학술조사를 실시하였다. 이곳에서 출토된 도자기 11점(청자와 백자, 흑유자기)과 이들과 재료적인 유사성을 비교하기 위하여 도기편 2점, 갑발 받침 1점, 가마 벽체편 1점을 추가하여 총 15점을 대상으로 하였으며, 시료의 세부사항은 Table 1 과 Figure 1에 제시하였다.
- 전라남도 장흥군 풍길리 산130번지에 위치한 청자요지는 국립나주문화재연구소에서 2014년 기초학술조사를 실시하였다. 이곳에서 출토된 도자기 11점(청자와 백자, 흑유자기)과 이들과 재료적인 유사성을 비교하기 위하여 도기편 2점, 갑발 받침 1점, 가마 벽체편 1점을 추가하여 총 15점을 대상으로 하였으며, 시료의 세부사항은 Table 1 과 Figure 1에 제시하였다.
데이터처리
- 또한 이들 성분함량을 이용하여 태토와 유약층에 대한 통계분석을 실시하였으며, 주성 분분석(PCA)을 실시 후, 선형판별분석(SLDA)으로 서로 다른 종류의 도자기들을 서로 비교하였고, 10개 산화물 (SiO2, Al2O3, Fe2O3, CaO, K2O, Na2O, TiO2, MnO, MgO, P2O5)의 성분조성을 변수로 사용하였다.
이론/모형
- 분석 시간은 2초 이상, 기구부 측정 면적은 8 mm, Light Source는 Gas-filled tungsten lamp, Detector(Receiver)는 Blue-enhanced silicon photodiodes이다. 비중은 자기의 재질적 특성에 따른 물리적 성질을 비교하기 위해 KS L 4001에 준하여 측정하였으며, 정밀전자저울(Weighing machine)(202A, Precisa, CHE)과 비중측정용 키트(Density kit)를 이용해 실시하였다. 표면의 유약층을 제거하고 100±5℃에서 2일간 완전 건조시킨 무게(W1)와 증류수 속에서 2일간 침적시킨 후 표면의 물기를 닦아낸 무게(W2), 수중 무게(W3)를 각각 측정한 다음 아래와 같은 식으로 비중(겉보기, 부피)와 흡수율, 겉기공률을 구하였다.
- 측정된 값은 한국산업표준(KS)에서 색을 표시하는 방법 중 KS A 0067에 해당하는 a*(초록 – 빨강) b*(노랑 – 파랑), L*(명도)로 표시하는 CIE LAB 색공간을 이용해 도시하였다.
성능/효과
- 결론적으로 풍길리 청자요지에서 발굴된 도자기들은 사용 원료에서 일부 상관성이 있는 것으로 판단되며, 다만 태토의 정선도나 소성온도 등에 있어서 동종의 도자기 내에서도 다양한 형상의 도편이 존재함을 알 수 있다. 이는 결국 청자나 백자의 제작에 있어 그 기술과 재료가 안정화되지 않은 초기 단계의 요지임을 과학적인 분석 결과를 통해 알 수 있다.
- 구성광물을 확인한 결과, 청자편들은 석영(Quartz)과 뮬라이트(Mullite)가 모두 확인되었으나 14JP-2번과 14JP-7번, 14JP-8번 도편에서는 크리스토발라이트(Cristobalite)가 존재했다. 즉, 청자는 기존 연구들을 바탕으로 판단해볼 때, 모두 1100℃이상에서 소성되었고, 3점의 청자는 1200℃이상의 고온에서 소성되었을 것으로 추정된다.
- 태토의 단면관찰에서도 회청색보다는 상대적으로 회색∼회청색의 넓은 범위의 색상을 보이고 있다. 그러나 광물분석 결과, 일부 도편에서 크리스토발라이트와 같은 고온성 지시광물이 확인되지 않아 상대적으로 낮은 온도에서 소성된 도편도 있기 때문에 소성온도의 차이가 태토의 색상 발현에 많은 영향을 미쳤다는 것을 알 수 있다. 이는 앞에서 언급한 사용 원료의 차이점으로 볼 수 있으나 오히려 수비에 의한 정선도와 관계가 더 클 것으로 추정된다.
- 0%로 거의 도기편(14JP-12_Soft)이나 갑발 받침과 유사한 값을 가진다. 또한 청자편 중에서도 14JP-6번은 흡수율과 기공률이 다른 청자편(14JP-4번제외)에 비해 상당히 높으며, 이는 구연부편으로 유약층이 거의 없으며, 태토가 황갈색으로 초벌 소성편일 가능성이 높아 이러한 특성이 나타나는 것으로 판단된다. 또한 갑발을 제외하고 백자의 흡수율과 겉보기 기공률은 청자에 비해 상대적으로 낮은데 이는 태토의 재료와 소성 온도에 차이가 있어 유리질화 정도인 조직특성이 달라져 나타나는 현상으로 추정된다.
- 풍길리 출토 청자와 도기, 갑발에 대한 유약층과 태토 층의 색도를 Figure 2와 Figure 3에 도시하였다. 먼저 유약 층에 대한 색도측정 결과, 명도(L값)가 대부분의 청자편 에서 도기나 갑발에 비해 높은 경향성을 보인다. 다만, 육안관찰에서 태토의 색상이 황갈색의 초벌편인 14JP-4번 도편과 황색인 14JP-6번 도편은 명도가 다른 청자편에 비해 높게 나타났다.
- 제작기술적인 측면에서 청자나 백자, 흑유자기, 도기, 갑발받침 등은 유사한 점과 차이점을 보인다. 먼저, 이들 도편들의 태토 조직이 전자현미경에서 보는 바와 같이 조직의 치밀도나 입자의 유리질화도가 일정하지 않고, 비교적 소성온도가 낮았음을 알 수 있다. 이는 X-선회절분석 결과에서도 알 수 있으며, 대부분의 도편에서 공통적으로 뮬라이트가 검출되고 일부 도편에서 크리스토발라이트가 확인된다.
- 유약층의 주요 성분함량을 살펴보면, 청자와 흑유자기는 SiO2가 47∼52 wt%, Al2O3는 22∼27 wt%, Fe2O3가 0.6∼2 wt%, K2O가 3∼5 wt%대의 분포범위를 가지고 있으나, 백자편은 CaO와 Al2O3가 청자편에 비해서 1 wt%정도 높은 특징을 보였다.
- 반면, 14JP-4번 도편과 14JP-6번 도편의 명도가 다른 청자편에 비해 매우 낮은 값을 나타냈다. 적색도와 황색도는 모든 도편에서 정(正)의 상관관계를 가지고 있으며, 14JP-3번과 14JP-7번 도편이 가장 낮은 값을 보이고, 14JP-4번도편이 가장 높은 값을 나타냈다. 이러한 일정하지 않은색차 변화 특성은 초기청자 연구결과들에 비추어볼 때, 일반적인 특징이다.
후속연구
- 도기나 갑발받침은 청자나 흑유자기, 백자편에 비해 SiO2의 함량이 낮고 Al2O3의 함량이 높으며, 특히 Fe2O3의 함량이 4∼6 wt%로 매우 높다. 또한 K2O나, MnO, P2O5등 소량으로 들어있는 성분은 유사하고, 청자나 백자를 만들기 위해 철분을 제거하는 등의 별도의 공정을 시행하였다고 가정한다면 재료적인 상관성을 논할 수 있을 것이다.
- 이는 이들 도편들의 제작에 사용된 태토가 서로 차이가 있지만 원재료 자체가 달랐을 가능성은 낮고, 수비과정 등을 걸쳐 정제하여 사용하였을 가능성이 높다. 물론 통계적으로 보다 정확한 결과를 도출하기 위해서는 큰 숫자의 표본집단을 필요로 하며, 주변 요지에서 출토된 같은 종류의 청자, 흑유자기, 백자와의 비교가 추가적으로 필요하다.
- 본 연구는 이와 같은 다양한 도편이 발굴된 풍길리 가마터를 대상으로 물리화학적 분석 연구를 실시하여 제작에 사용된 재료의 특성과 상관성, 소성온도를 추정하고, 제작 기술적 측면도 비교하고자 하였다. 향후 이러한 연구결과는 고려시대 대표적인 강진 일대 청자요지와의 비교연구 뿐만아니라 초기 흑유자기 그리고, 용문리와 월송리, 우산리 등과 같은 백자 도요지와의 상관관계를 파악하는데 활용될 수 있을 것이다.
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