[논문]미세플라스틱 처리를 위한 연구동향

김성민; 백상호; 한요셉; 고병헌; 전호석

doi:10.7844/kirr.2020.29.5.15

미세플라스틱 처리를 위한 연구동향
Current Research Trends for Treatment of Microplastics 원문보기

資源리싸이클링 = Journal of the Korean Institute of Resources Recycling, v.29 no.5, 2020년, pp.15 - 27

김성민 (한국지질자원연구원 광물자원연구본부 자원회수연구센터) , 백상호 (한국지질자원연구원 광물자원연구본부 자원회수연구센터) , 한요셉 (한국지질자원연구원 광물자원연구본부 자원회수연구센터) , (과학기술연합대학원대학교 자원순환공학과) , 고병헌 (한국지질자원연구원 광물자원연구본부 자원회수연구센터) , 전호석 (한국지질자원연구원 광물자원연구본부 자원회수연구센터)

초록
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미세플라스틱은 매우 중요하고 심각한 환경 문제로 인식되어, 전세계적으로 관심이 증대하고 있다. 플라스틱은 저렴한 가격, 경량성, 우수한 가공성, 다양한 재질별 특성을 가지고 있어 산업이 발전함에 따라서 생산량과 폐기량 또한 급격하게 증가하고 있다. 특히, 최종적으로 해양 환경으로 유입되어 생태계에 큰 영향을 줄 것으로 예상하고 있어, 이에 대한 처리가 매우 시급한 문제이다. 그러나 작은 입자크기와 함께 존재하는 환경이 다양하기 때문에 일반적인 처리방법의 적용이 어려워 다양한 분야에서 많은 연구가 진행되고 있다. 특히, 기존에 광물을 처리하는 선광공정 중 비중, 자력, 정전선별 등의 방법을 미세플라스틱의 처리에 적용하는 연구가 다수 진행되고 있으나 아직 실험실 단계이기 때문에 효율적인 처리를 위한 선별기술의 개발이 시급한 실정이다.

Abstract ▼ AI-Helper

Microplastics are recognized as critical and serious environmental problem in worldwide. Plastics are inexpensive, lightweight, excellent in processability, and various in material-specific properties. Along industrial development, the production and disposal amount of plastics are also rapidly increasing. In particular, abundant plastic wastes are eventually disposed into marine environment with harmful impacts on the ecosystem. Therefore, lots of relevant studies were recently progressed in various fields. However, many studies are being just conducted due to its difficulty in applying a general treatment method for those small particle sizes and their various characteristics. In the meantime, lots of researches are being conducted on applying methods using physical properties such as specific gravity, magnetic, and electrostatic separation, which are beneficiation processes of minerals. However, since it is still in the laboratory stage, the development of larger scale separation technology for efficient treatment is urgent.

주제어

표/그림 (15)

그림 Fig. 1. Research methodology; (a) selected categories of Web of Science Core Collection database, (b) categories of environmental compartment and (c) subcategories of research¹⁴⁾.
그림 Fig. 2. (a) Size classification of plastics and (b) microplastics from primary and secondary sources and food chain^17,19).
그림 Fig. 3. Venn diagram of weaknesses in current methods of microplastic separation from the environment²²⁾.
표 Table 1. Densities of widely used plastics²⁰⁾
그림 Fig. 4. (a) Image of microbeads in facial scrub, (b) scheme of the filtration process, (c) SEM images of samples taken at different filtration steps of the commercial scrubs (red circles are used to highlight nano-particles) and (d) picture of scrub A and its 5 filtrates³⁾.
그림 Fig. 5. (a) Schematic diagram of microplasitcs during coagulation and ultrafiltration processes and (b) morphology of Fe-based flocs before and after coagulation with microplastics at pH 7.0: a. flocs formed by 0.2 mmol/L FeCl₃·6H₂O, b. flocs formed by 0.2 mmol/L FeCl₃·6H₂O and 12 mg/L anionic PAM, c. flocs formed by 2 mmol/L FeCl₃·6H₂O and 12 mg/L cationic PAM, d. flocs formed by 2 mmol/L FeCl₃·6H₂O and 12 mg/L anionic PAM²³⁾.
그림 Fig. 6. (a) Sectional drawing of the Munich Plastic Sediment Separator (MPSS) consisting of (I) the sediment container, (II) the standpipe and (III) the dividing chamber, (b) apparatus for the froth flotation and the experiments with the classical density separation setup and (c) Recovery rate (weight) of S-MPP (<1 mm) of different plastic particles, using density separation with zinc chloride solution (1.6-1.7 kg/L), for the density separation with classical setup (classic) and with the MPSS with an optimized handling procedure (MPSS)²⁴⁾.
그림 Fig. 7. (a) Particle-si5e classifications for sediment and plastic particles and (b) schematic diagram of the elutriation system²¹⁾.
그림 Fig. 8. (a) Flow diagram of microplastics extraction system using elutriation and hydrocyclone, (b) Fenton process with different H₂O₂ concentration, from left to right: 0, 300, 4000, 7500, 15000 and 30000 mg/L, (c) visual analysis of separated products through an optical microscope a. 5 min, b. 20 min, c. 40 min and d. 60 min and (d) microspheres observed in wastewater²⁶⁾.
그림 Fig. 9. (a) Schematic and photograph of Sediment-Microplastic Isolation (SMI) unit and (b) mean percentage recovery of microplastics from artificially spiked sediment²⁷⁾.
표 Table 2. Comparative amount of salts (g) added to 1 L ultra- pure water to achieve specific densities, and their associated costs²⁷⁾
그림 Fig. 10. (a) Scheme of the Korona-Walzen-Scheider (KWS) electrostatic metal separator (hamos GmbH), (b) scheme of the corona electrostatic separation process using the KWS and (c) recovery of MP particles in four size ranges from four different sample materials after the third separation step using the KWS²⁸⁾.
표 Table 3. Grain size distribution of the materials used in the KWS recovery²⁸⁾ (unit: %)
그림 Fig. 11. (a) Schematic of the magnetic plastic separation method; a. modification of Fe nanoparticles with hexadecyltrimethoxysilane (HDTMS) to create hydrophobic Fe nanoparticles that bind to plastic due to hydrophobic interaction, b. bound Fe nanoparticles allow magnetic recovery of MPs because magnetic force acts on the particles, (b) results from the spike and recovery experiments with large MPs and (c) spike and recovery of small (<20 μm) MPs in seawater (scale bar is 1 mm)²⁹⁾.
그림 Fig. 12. (a) Schematic diagram of olive oil-based method for microplastics (MPs) extraction and FTIR spectra of two polystyrene MPs before and after oxidation and extraction procedure, (b) MPs recovery rate for low density (plain), medium density (dotted) and high density (tiled) polymer groups in compost (yellow) and soil (blue) matrixes as averaged across the oxidation treatment and (c) MPs recovery rate for each polymer in low density (plain), medium density (dotted) and high density (tiled) polymer groups as averaged across all matrices and the oxidation treatment³⁰⁾.

AI 본문요약
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문제 정의

이와 같이 전세계에서 연구되고 있는 미세플라스틱의 선별 연구 동향을 확인하였다. 플라스틱이 가지고 있는 상대적으로 가벼운 밀도와 표면이 소수성인 특성을 주로 이용하는 선별 시스템과 및 이를 이용한 장비의 개발이 이루어지고 있는 것을 확인하였다.

제안 방법

Imhof는 Munich Plastic Sediment Separator(MPSS)라는 비중선별기를 제작하여 미세플라스틱을 분리하는 연구를 수행하였다²⁴⁾. 1mm를 기준으로 하여 이보다 크면 L-MPP, 작으면 S-MPP로 구분하여 새로 개발한 MPSS와 이에 대조군으로 기존에 사용하던 부유선별기를 이용하여 각 입자의 밀도 차이에 기인한 비중선별을 수행하였다. 그 결과, 부유선별기는 L-MPP는 55.
. Fenton reaction을 이용하여 산성 조건에서 폐수 및 슬러지의 유기물질을 분해시키고, 세정 공정을 통해서 분리한 플라스틱을 하이드로사이클론 공정을 통해서 크기를 나누어 분리하는 기술을 개발하였다(Fig. 8). 그 결과, 다양한 크기의 미세플라스틱을 회수하였고, 또한 미세플라스틱에 스크럽과 치약으로부터 발생할 것으로 추정하는 구형의 마이크로비즈도 분리 가능한 것을 확인하였다.
. 문헌조사를 통해서, 퇴적물과 미세플라스틱의 입도별 구분 기준을 다시 정립하고 이를 바탕으로 별도의 금속염과 같은 화학물질을 사용하지 않고 물만 비중선별의 매체로 사용하는 비중선별법인 세정법을 고안하여 시스템을 개발하였다(Fig. 7). 그 결과, 미세플라스틱 범위인 63 um-2 mm에서 90% 이상 회수율이 나오는 것을 확인하였고, 추가적으로 시스템에서 컬럼(column)의 크기와 직경 및 펌프의 마력(HP)을 조절한다면, 메조/매크로플라스틱 뿐 아니라 나노플라스틱에도 적용이 가능한 것을 주장하였다.
표면이 친유성(소수성)을 띄고 있는 플라스틱은 올리브기름 내에 존재하게 되고, 올리브기름은 비중으로 인하여물 위로 부유하여 미세플라스틱을 분리하였다. 본 논문에서는 6가지 종류의 비중이 서로 다른 플라스틱을 3개 군으로 구분하여 실험을 수행하였다(저비중; PE, PU, 중비중; PS, PC, 고비중; PVC, PET). 그 결과, 미세플라스틱의 회수율이 90% 이상이며, 플라스틱 간 비중은 회수율에 큰 영향을 미치지 않는 것을 확인하였다(Fig.
Grbic는 입자가 매우 작은 미세플라스틱을 액상에서 분리하기 위하여 표면특성을 이용하는 연구를 수행하였다²⁹⁾. 우선, 플라스틱의 표면이 소수성을 가지는 것을 이용하여, 표면이 소수성을 가지는 철 나노입자를 합성하였다. 그리고 미세플라스틱이 포함되어 있는 용액에 투입하면, 물 속 에서 철 나노입자가 같은 소수성을 가지는 플라스틱에 부착되고, 이를 자석을 이용하는 자력선별 공정으로 미세플라스틱을 분리하였다.
Coppock는 해저퇴적물(marinesediments)에 포함되어 있는 미세플라스틱을 현장에서 바로 분리시키고 확인할 수 있는 방법(small scale and portable method)을 연구하였다²⁷⁾. 이를 위하여, 작은 규모의 Sediment-Microplastic Isolation(SMI) 장비를 개발하고 다양한 농도의 금속염(NaCl, NaI, ZnCl2)을 이용한 진중액(1.2~1.8 g/cm3)을 활용하여 비중선별 실험을 수행하였다(Fig. 9). 그 결과 밀도 1.
Hernandez는 시중에 시판되고 있는 페이셜 스크럽(facial scrub) 제품을 선정하고, 그 중에 포함되어 있는 마이크로비즈(microbeads)를 분석하는 연구를 수행하였다³⁾. 페이셜 스크럽에 다양한 사이즈의 마이크로비즈가 포함되어 있을 것이라 예상하고, 이를 각각 분리하기 위하여 5단계로 나누어 서로 다른 크기의 필터를 사용하였다. 그 결과, 폴리에틸렌 재질의 미세플라스틱의 크기가 수십um-수십nm 까지 존재하는 것을 확인하고, 입자의 크기에 따른 각 분리 구간의 전자현미경(SEM and TEM) 사진과 현탁액으로 해당 입자를 성공적으로 분리시켰다(Fig.
플라스틱은 재질별 밀도 차이가 있어, 해당 특성을 이용하여 분리하는 연구도 진행되었다. Imhof는 Munich Plastic Sediment Separator(MPSS)라는 비중선별기를 제작하여 미세플라스틱을 분리하는 연구를 수행하였다²⁴⁾.

성능/효과

. 그 결과 4대강 수계에서 주로 지표수를 취수하는 24개 정수장 중 21개 정수장은 검출되지 않았고, 3개 정수장은 평균 1 L 당 0.05개로 확인되었다. 2020년에는 지속적으로 미세플라스틱을 저감하기 위한 대책으로, 2021년 1월 1일부터 제조 및 수입하는 세정제품, 세탁제품에 포함된 미세플라스틱의 종류인 마이크로비즈의 사용 금지안을 발표하였다²⁾.
9). 그 결과 밀도 1.5 g/cm3(ZnCl2 사용)에서 미세플라스틱을 분리하는 경우 1회만 수행하여도 회수율이 95.8%로 매우 높은 것을 확인하였다. 특히, 본 연구는 시약의 사용량과 공정의 비용적인 측면도 고려한 것으로서, 다양한 침전물 유형에서 효과적으로 적용할 수 있을 것으로 언급하고 있다(Table 2).
그 결과, 1 mm 이상의 미세플라스틱 뿐 아니라 다른 공정에서 분리가 어려운 20 μm 이하의 매우 작은 입자도 90% 이상 회수할 수 있는 것으로 확인되었다(Fig. 11).
8). 그 결과, 다양한 크기의 미세플라스틱을 회수하였고, 또한 미세플라스틱에 스크럽과 치약으로부터 발생할 것으로 추정하는 구형의 마이크로비즈도 분리 가능한 것을 확인하였다.
응집제로는 주로 Al, Fe 염이 많이 사용되는데, Al 염은 잔류되어 섭취하는 경우 인체에 신경독성으로 작용 할 수 있기 때문에 Fe 염(FeCl3·6H2O, Iron(III) chloride hexahydrate)을 사용하였다. 그 결과, 미세플라스틱 간 플록(floc)이 형성되어 응집체가 커지는 것을 확인할 수 있었으며, 주요 구성성분으로는 폴리에틸렌인 것을 확인하였다(Fig. 5). 그리고 이렇게 형성된 플록은 침전이나 여과법(filtering)을 통하여 미세플라스틱을 분리할 수 있는 것을 확인하였다.
7). 그 결과, 미세플라스틱 범위인 63 um-2 mm에서 90% 이상 회수율이 나오는 것을 확인하였고, 추가적으로 시스템에서 컬럼(column)의 크기와 직경 및 펌프의 마력(HP)을 조절한다면, 메조/매크로플라스틱 뿐 아니라 나노플라스틱에도 적용이 가능한 것을 주장하였다.
본 논문에서는 6가지 종류의 비중이 서로 다른 플라스틱을 3개 군으로 구분하여 실험을 수행하였다(저비중; PE, PU, 중비중; PS, PC, 고비중; PVC, PET). 그 결과, 미세플라스틱의 회수율이 90% 이상이며, 플라스틱 간 비중은 회수율에 큰 영향을 미치지 않는 것을 확인하였다(Fig. 12). 또한 퇴비보다는 토양에서 미세플라스틱의 회수율이 5% 정도 높은 것을 확인하였다.
1mm를 기준으로 하여 이보다 크면 L-MPP, 작으면 S-MPP로 구분하여 새로 개발한 MPSS와 이에 대조군으로 기존에 사용하던 부유선별기를 이용하여 각 입자의 밀도 차이에 기인한 비중선별을 수행하였다. 그 결과, 부유선별기는 L-MPP는 55.0%, S-MPP는 39.8%인 것을 확인하였으며, MPSS를 사용하였을 때 L-MPP는 100%, S-MPP는 95.5%의 회수율을 보이는 것으로 그 효율이 훨씬 우수한 것을 확인하였다(Fig. 6).
페이셜 스크럽에 다양한 사이즈의 마이크로비즈가 포함되어 있을 것이라 예상하고, 이를 각각 분리하기 위하여 5단계로 나누어 서로 다른 크기의 필터를 사용하였다. 그 결과, 폴리에틸렌 재질의 미세플라스틱의 크기가 수십um-수십nm 까지 존재하는 것을 확인하고, 입자의 크기에 따른 각 분리 구간의 전자현미경(SEM and TEM) 사진과 현탁액으로 해당 입자를 성공적으로 분리시켰다(Fig. 4).
그리고 미세플라스틱의종류에 따른 밀도, 크기, 형상 등에 영향을 적게 받기 때문에 산업현장에 적용이 용이하며, 입자크기가 수십μm(63μm)인 경우에도 99% 이상의 회수율을 보이는 것을 확인하였다.
5). 그리고 이렇게 형성된 플록은 침전이나 여과법(filtering)을 통하여 미세플라스틱을 분리할 수 있는 것을 확인하였다.
Felsing은 미세플라스틱을 간단히 분리하는 방법을 연구하기 위하여 플라스틱 입자의 정전기적 특성을 이용하여 분리하는 연구를 수행하였다²⁸⁾. 높은 전압을 이용하여 코로나방전을 발생시키는 원리를 활용한 코로나방전 정전선별기(Korona WalzenScheider, KWS)를 이용하여 선별실험을 진행한 결과, 다양한 물질(모래, 퇴적물, 해사, 입자상 물질)들에 포함되어 있는 미세플라스틱의 회수율이 거의 100% 인 것을 확인하였다(Fig. 10, Table 3). 해당 공정을 적용하면 기존의 화학물질을 사용하여 침전시키는 방법보다 화학물질로 인한 분해 반응을 방지할 수 있고, 처리시간이 줄어들며 사용이 용이한 것을 확인하였다.
12). 또한 퇴비보다는 토양에서 미세플라스틱의 회수율이 5% 정도 높은 것을 확인하였다. 본 방법은 기존의 비중선별에서 사용하는 금속염이 필요 없으며, 중액에서 분리가 어려운 고비중 플라스틱인 PET, PVC도 높은 회수율로 분리 가능한 것을 확인하였다.
또한 퇴비보다는 토양에서 미세플라스틱의 회수율이 5% 정도 높은 것을 확인하였다. 본 방법은 기존의 비중선별에서 사용하는 금속염이 필요 없으며, 중액에서 분리가 어려운 고비중 플라스틱인 PET, PVC도 높은 회수율로 분리 가능한 것을 확인하였다.
이와 같이 전세계에서 연구되고 있는 미세플라스틱의 선별 연구 동향을 확인하였다. 플라스틱이 가지고 있는 상대적으로 가벼운 밀도와 표면이 소수성인 특성을 주로 이용하는 선별 시스템과 및 이를 이용한 장비의 개발이 이루어지고 있는 것을 확인하였다. 각 선별 방법들은 미세플라스틱의 채취, 분석, 제거 시 필수 요소이기 때문에 지속적인 연구가 필요하며, 미세플라스틱의 종류 및 존재하는 환경에 따라 적절한 방법을 융합시켜 처리하는 공정을 개발한다면 경제성 또한 확보할 수 있을 것이라 판단된다.
10, Table 3). 해당 공정을 적용하면 기존의 화학물질을 사용하여 침전시키는 방법보다 화학물질로 인한 분해 반응을 방지할 수 있고, 처리시간이 줄어들며 사용이 용이한 것을 확인하였다. 그리고 미세플라스틱의종류에 따른 밀도, 크기, 형상 등에 영향을 적게 받기 때문에 산업현장에 적용이 용이하며, 입자크기가 수십μm(63μm)인 경우에도 99% 이상의 회수율을 보이는 것을 확인하였다.

후속연구

플라스틱이 가지고 있는 상대적으로 가벼운 밀도와 표면이 소수성인 특성을 주로 이용하는 선별 시스템과 및 이를 이용한 장비의 개발이 이루어지고 있는 것을 확인하였다. 각 선별 방법들은 미세플라스틱의 채취, 분석, 제거 시 필수 요소이기 때문에 지속적인 연구가 필요하며, 미세플라스틱의 종류 및 존재하는 환경에 따라 적절한 방법을 융합시켜 처리하는 공정을 개발한다면 경제성 또한 확보할 수 있을 것이라 판단된다.
그러나 아직 200 μm-1 mm의 미세플라스틱은 80% 정도의 회수율로 그 효율이 다른 공정보다 상대적으로 낮은 문제점이 있기 때문에 이에 대한 후속 연구가 필요한 기술이다.
특히, 기존에 광물 중 유가금속을 분리할 때 사용하는 비중, 자력, 정전선별 등의 공정을 접목하는 연구도 많이 진행되고 있다. 앞으로, 미세플라스틱의 다양한 특성 파악과 함께 부존 환경 등의 연구를 지속적으로 수행하고, 이를 이용하여 다양한 융복합 선별공정을 개발한다면 미세플라스틱의 문제를 점차 해결할 수 있을 것으로 기대된다.
분석방법은 ISO 나 표준화된 공인방법도 없을뿐더러, 특히 이를 분석하기 위한 샘플링 공정도 미세플라스틱의 작은 입도로 인하여 매우 큰 문제가 되고 있다^15,16). 이를 해결하기 위한 방안을 모색하기 위하여 자원공학 측면으로 고려하면, 입자 간의 분리를 주로 하는 선광공정에서 사용하는 기술을 적용이 가능할 것이라 판단된다. 다양한 환경으로부터 기인한 시료로부터 미세플라스틱을 분리하는 것은 분석을 위한 수집 뿐 아니라 제거를 위한 분리이기 때문에 매우 중요한 기술로서, 꾸준하게 연구되어야 할 분야이다.
8%로 매우 높은 것을 확인하였다. 특히, 본 연구는 시약의 사용량과 공정의 비용적인 측면도 고려한 것으로서, 다양한 침전물 유형에서 효과적으로 적용할 수 있을 것으로 언급하고 있다(Table 2).

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저자의 다른 논문 :

표제어: PCR

동의어: Packet Collision Rate

용어 설명 출처 목록 (6)

용어 설명: PCR은 세균 특이성이 있는 primer를 이용하여 적은 수의 세균이 있을지라도 쉽게 검출할 수 있는 유용한 방법이며, 이를 이용하여 구강 내 치면세균막이나 타액에서 직접 세균을 검출할 수 있게 되었다[8].

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