[논문]초임계 탄산화 반응이 순환잔골재의 품질개선에 미치는 영향

허성욱; 김지현; 정철우

doi:10.14190/jrcr.2021.9.1.33

초임계 탄산화 반응이 순환잔골재의 품질개선에 미치는 영향
The Effect of Supercritical Carbonation on Quality Improvement of Recycled Fine Aggregate 원문보기

Journal of the Korean Recycled Construction Resources Institute = 한국건설순환자원학회 논문집, v.9 no.1, 2021년, pp.33 - 40

허성욱 (부경대학교 건축공학과) , 김지현 (부경대학교 융합인프라기술연구소) , 정철우 (부경대학교 건축.소방공학부)

초록
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본 연구는 탄산화 메커니즘을 통해 공극을 채우는 방법으로, 온실가스인 CO2를 영구히 고정화시키는 동시에, 탄산화 반응에 의해 순환골재 내부에 존재하는 균열 및 공극을 메워, 순환골재의 활용가능성을 높이기 위한 목적으로 진행되었다. 이를 위해 밀폐된 공간에 기체상의 CO2와 scCO2를 사용하여 순환잔골재를 반응시켰고, 겉보기 밀도 및 흡수율, 진밀도, pH, FE-SEM 측정 등을 활용해 탄산화 전 후 순환잔골재의 물성을 비교 분석하였다. 이후 탄산화 반응이 진행된 순환잔골재로 모르타르 시편을 제작하여 압축강도 실험을 수행하였다. 실험 결과에 따르면, 고온·고압으로 진행된 scCO2와의 반응이 기체상의 CO2와의 반응에 비해, 겉보기 밀도 및 진밀도의 증가폭이 높은 것으로 나타났다. 또한 용출수의 pH는 기체상의 CO2보다 초기에 감소하는 폭이 큰 것으로 나타났고, 탄산칼슘 결정의 생성량과 결정형태가 기체상의 CO2와 반응하는 것에 비해 큰 것으로 나타났다. 압축강도의 상승 폭 또한 scCO2와 반응한 순환잔골재를 활용한 모르타르에서 가장 크게 나타나, 기체상의 CO2보다 scCO2에 의한 품질개선 가능성이 더욱 큰 것을 확인하였다.

Abstract ▼ AI-Helper

The objective of this work is to prove a possibility of void f illing through a carbonation f or the purpose of improving the quality of recycled aggregate. Carbonation can permanently immobilize CO2, which is a greenhouse gas, and thus provides additional benefit on environment. In this work, recycled fine aggregate was reacted using gaseous CO2 and supercritical CO2(scCO2) in a closed chamber, and the changes in physical properties of the recycled f ine aggregate bef ore and af ter carbonation were analyzed using the apparent density, skeletal density, pH, and FE-SEM measurements. Thereafter, a mortar specimen was prepared and a compressive strength was measured. According to the experimental results, it was found that the increase in the apparent density and the true density was higher by the reaction with scCO2, which was conducted at high temperature and high pressure compared to the reaction with gaseous CO2. In addition, the pH of the eluted water was found to have a larger initial decrease than that observed with samples from reaction by gaseous CO2. The shape and amount of calcium carbonate crystals were also found to be larger than that from gaseous CO2. The increase in compressive strength was the largest when using recycled fine aggregate reacted with scCO2. It was clear that quality improvement of recycled fine aggregate was higher with scCO2 than with gaseous CO2.

주제어

표/그림 (11)

표 Table 1. Chemical compositions of type I ordinary portland cement(%)
그림 Fig. 1. Schematic illustration of carbonation process by gaseous CO₂
그림 Fig. 2. Schematic illustration of scCO₂ carbonation process
표 Table 2. Mix design of mortar
그림 Fig. 3. Gradation of recycled fine aggregate; note that S.P.C indicates upper and lower limits of standard gradation
그림 Fig. 4. Densities of recycled fine aggregates after carbonation
그림 Fig. 5. pH of leachate from recycled fine aggreegates after carbonation
그림 Fig. 6. FE-SEM images after gaseous CO₂ carbonation
그림 Fig. 7. FE-SEM images after scCO₂ carbonation
그림 Fig. 8. EDS results on calcium carbonate crystals
그림 Fig. 9. Compressive strengths of mortar specimens made of recycled fine aggregates

AI 본문요약
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문제 정의

활용하였다. 기체상의 CO₂ 및 초임계상의 CO₂(supercritical CO₂; scCO₂)를 순환 잔골재에 반응시키고, 반응 후 순환잔골재의 물성변화가 순환 잔골재 혼입 모르타르의 강도변화에 미치는 영향을 확인하고자 한다.
기체상의 CO₂는 반응성이 낮아서 본 연구에서는 Ca(OH)₂와의반응성을 촉진시키기 위해 밀폐된 공간에서 상대습도를 조절하는 방법을 적용하고자 하였다. 이는 수분에 CO₂가 탄산 혹은 중탄산의 형태로 용해되어 탄산화반응을 촉진시키기 위함이다.
따라서 본 연구에서는 이산화탄소(CO₂)를 이용하여 순환 골재의 물성을 개선하기 위한 방법을 제시하고자 한다. 이는 순환 골재를 CO₂와 반응시켜, 생산과정에서 발생한 균열을 탄산칼슘으로 채워 얻어낸 균열 치유효과를 유도하고 이를 통해 순환골재 자체의 강도 상승을 도모하기 위함이다.
본 연구에서는 CO₂ 및 scCO₂를 통해 탄산화반응으로 순환 잔골재의 물리적 성능이 개선시키고자 하였고, 모르타르의 역학적 성능을 향상시켜 순환잔골재의 용도를 구조용으로 확대하기 위해실험을 수행하였다. 실험결과를 도출한 결론은 다음과 같다.
평가하였다. 이후, 반응된 순환잔골재를 혼입한 시멘트 모르타르의 강도변화를 통해 탄산화 반응이 순환잔골재의 품질개선에 미치는 영향을 파악하고자 하였다.

제안 방법

몰드의 윗면을 플라스틱 시트로 덮어 수분의 증발을 억제한 후, 1일(24hr)동안 습윤 건조시켰다. 경화된 경우 탈형시켜 모르타르 시편을 20±2℃의 포화수산화칼슘 수용액에 28일 수중양생을 진행하였다.
반응시킨 순환 잔골재는 별도의 저장과정 없이 바로 실험에 사용하였다. 기체상의 CO₂를 적용한 탄산화 반응과정은 Fig. 1에 나타난 바와 같이 글러브 박스(1, 170mm×620mm×620mm) 내부에 CO₂를 5psi 압력, 5% 농도로 맞춘 후 진행하였다.
or [50mm] Cube Specimens)에 따라 50mm×50mm×50mm의 큐브 시험체를 제작하였다. 몰드의 윗면을 플라스틱 시트로 덮어 수분의 증발을 억제한 후, 1일(24hr)동안 습윤 건조시켰다. 경화된 경우 탈형시켜 모르타르 시편을 20±2℃의 포화수산화칼슘 수용액에 28일 수중양생을 진행하였다.
본 연구에서는 순환잔골재를 CO₂와 scCO₂와 반응시키고, 겉보기밀도, 진밀도, 용출수의 pH 변화, FE-SEM 등을 통해 탄산화 정도를 평가하였다. 이후, 반응된 순환잔골재를 혼입한 시멘트 모르타르의 강도변화를 통해 탄산화 반응이 순환잔골재의 품질개선에 미치는 영향을 파악하고자 하였다.
순환잔골재의 탄산화 반응은 반응 시간 1일, 4일, 7일로 구분하여 진행하였으며, 이를 통해 반응시간에 따른 순환 잔골재의 물리적 특성 변화를 확인하고자 하였다. 이 과정에서 순환 잔골재와 CO₂와의 반응량을 균질하게 유도하고자, 순환잔골재 표면 노출에 따른 편차를 최소화시키기 위해 얇고 넓게 편 상태로 반응시켰다.
진밀도는 겉보기밀도측정과는 다르게 공극을 제외하고, 골재를 구성하는 재료 자체의 비중을 나타낸 것이다. 시료의 양은 5g, 1회 3 cycle 기준으로 분포도에 따른 편차를 줄이기 위해 3회 측정하였다.
인용하여 실험을 진행하였다. 실험의 진행과정은 분쇄한 시료 5g과 증류수 25ml 용액(시료: 증류수 1:5)으로 혼입하여 시료의 용출을 유도하였다. 이때 사용된 증류수는 pH 7에 가까운 중성의 물을 사용하였으며, 용출수의 pH는 pH 미터(Orion Star A211, Thermo Fisher Scientific, USA)를 사용하여 측정하였다.
육면체의 결정상의 화학조성은 EDS를 이용하여 측정하였고, 그 결과를 Fig. 8에 나타내었다. Fig.
이때의 순환잔골재 시료는 탄소양면테이프를 이용하여고정시키고 백금(Pt)으로 코팅하여 측정하였다.
이 때, 주입되는 scCO₂는 약 150ml로 산정된다. 이를 50℃ 및 80℃에서 1일(24hr) 동안 초임계상을 만족하는 온도 및 압력을 유지시키며 반응을 유도하였다. 초임계상의 반응이 물과 함께 진행된 관계로 수분의 증발을 위해 순환잔골재는 60^oC 4hr 동안 건조시킨 후 실험에 사용하였다.
탄산화 반응에 따른 모르타르의 역학적 특성 변화를 확인하기 위해 물시멘트비 0.45, 시멘트:순환잔골재 비율 1:3인 모르타르 시험체를 제작하였다. 모르타르의 배합 상세는 Table 2에 나타내었으며, 배합에 사용된 순환잔골재는 Fig.

대상 데이터

모르타르 시험체는 ASTM C 109 Standard Test Method for Compressive Strength of Hydraulic Cement Mortars(Using 2-in. or [50mm] Cube Specimens)에 따라 50mm×50mm×50mm의 큐브 시험체를 제작하였다. 몰드의 윗면을 플라스틱 시트로 덮어 수분의 증발을 억제한 후, 1일(24hr)동안 습윤 건조시켰다.
이는 수분에 CO₂가 탄산 혹은 중탄산의 형태로 용해되어 탄산화반응을 촉진시키기 위함이다. 반응시킨 순환 잔골재는 별도의 저장과정 없이 바로 실험에 사용하였다. 기체상의 CO₂를 적용한 탄산화 반응과정은 Fig.
본 연구에 사용된 순환잔골재는 잔골재로 제작된 후, 약 3∼4년이 경과된 것으로 이로 인해 용출수의 초기 pH 값이 10.96으로 측정되었다. 이는 순환잔골재의 pH값이 12.
본 연구에서는 순환굵은골재보다 상대적으로 표면에 부착된 시멘트 페이스트량이 많고 제거하기 어려운 순환잔골재를 활용하였다. 기체상의 CO₂ 및 초임계상의 CO₂(supercritical CO₂; scCO₂)를 순환 잔골재에 반응시키고, 반응 후 순환잔골재의 물성변화가 순환 잔골재 혼입 모르타르의 강도변화에 미치는 영향을 확인하고자 한다.
본 연구에서는 탄산화 반응이 일정 수준 이상 진행된 순환 잔골재로 실험을 진행하였다. 갓 생산된 순환잔골재는 탄산화 반응량이 더욱 커, 이로 인해 순환잔골재에 존재하는 균열의 치유 효과가 커질 수 있다는 점을 감안하면, 순환잔골재에 탄산화 반응을 가하는 시점 또한 매우 중요한 요소일 것으로 사료된다.
순환잔골재 혼입 시멘트 모르타르의 제조에 활용된 시멘트는 KS L 5201 규준을 따르는 국내 S사의 1종 보통 포틀랜드 시멘트이며 화학적 조성은 Table 1과 같다. 순환잔골재는 순환골재 생산인증을 받은 국내 H사에서 생산된 것으로, 겉보기 밀도는 각각 2.
화학적 조성은 Table 1과 같다. 순환잔골재는 순환골재 생산인증을 받은 국내 H사에서 생산된 것으로, 겉보기 밀도는 각각 2.22g/cm³이며, 흡수율은 약 8.35%로 측정되었다.
이를 50℃ 및 80℃에서 1일(24hr) 동안 초임계상을 만족하는 온도 및 압력을 유지시키며 반응을 유도하였다. 초임계상의 반응이 물과 함께 진행된 관계로 수분의 증발을 위해 순환잔골재는 60^oC 4hr 동안 건조시킨 후 실험에 사용하였다.

데이터처리

또한 탄산화 반응에 따른 순환잔골재의 표면 미세구조 변화를 확인하기 위하여 전계방사형 주사전자현미경 FE-SEM(Field Emission Scanning Electron Microscopee; JEOL, JEM-2100F) 을 사용하였으며, 확인되는 결정질의 화학조성을 보다 명확히 분석하기 위해 EDS(Energy Dispersive X-Ray Spectrometer)도 측정하였다. 이때의 순환잔골재 시료는 탄소양면테이프를 이용하여고정시키고 백금(Pt)으로 코팅하여 측정하였다.

이론/모형

45, 시멘트:순환잔골재 비율 1:3인 모르타르 시험체를 제작하였다. 모르타르의 배합 상세는 Table 2에 나타내었으며, 배합에 사용된 순환잔골재는 Fig. 3 표준입도곡선(KS F 2502; KS F 2526)에 맞도록 입도를 조절하였다. 조립률 F.
배합에 사용된 순환잔골재의 함수상태는 표건(표면건조 내부포화) 상태로 모르타르는 ASTM C 305 Standard Practice for Mechanical Mixing of Hydraulic Cement Pastes and Mortars of Plastic Consistency에 준하여 배합하였다. 입도 조절이 완료된 순환 잔골재에 물을 더하여 1분 건비빔 표건상태로 만든 후, 시멘트와 배합수를 넣고 모르타르 배합 1분 30초를 진행하였다.
압축강도 측정은 재령 28일에 ASTM C 109 Standard Test Method for Compressive Strength of Hydraulic Cement Mortars (Using 2-in. or [50mm] Cube Specimens) 규정에 따라 실시하였으며, 전동식 압축강도 시험기(S1 industry Co., Korea, S1-1471D) 를 사용하여 측정하였다.
탄산화 반응에 따른 순환잔골재의 pH 변화를 분석하기 위해 토양오염공정시험 기준에 의한 pH 시험방법(Ministry of Environment 2008)을 인용하여 실험을 진행하였다. 실험의 진행과정은 분쇄한 시료 5g과 증류수 25ml 용액(시료: 증류수 1:5)으로 혼입하여 시료의 용출을 유도하였다.
탄산화 반응에 따른 순환잔골재의 겉보기 밀도 변화는 KS F 2504 잔골재의 밀도 및 흡수율 시험방법에 따라 측정하였으며, 진밀도는 He 가스를 이용한 Pycnometer(AccuPyc II 1345, Micromeritics, USA)를 사용하여 측정하였다. 진밀도는 겉보기밀도측정과는 다르게 공극을 제외하고, 골재를 구성하는 재료 자체의 비중을 나타낸 것이다.

성능/효과

1) 기체상의 CO₂와 반응시킨 경우 겉보기밀도의 명확한 변화를 확인할 수 없었으나, scCO₂와 반응시킨 경우 다소 상승하는 것으로 나타났다. 진밀도는 탄산화 반응에 의해 상승하는 것으로 나타났으며, 고온⋅고압으로 형성된 scCO₂ 반응에서 더욱 크게 상승하였다.
2) 기체상의 CO₂에 반응시킨 경우보다 scCO₂와 반응시킨 경우 용출수의 pH가 낮게 나타났다. 이는 scCO₂의 반응성이 더욱 큰 것을 의미한다.
3) scCO₂에 반응시킨 경우 탄산칼슘 결정의 생성량과 결정형태가 기체상의 CO₂ 반응보다 크고, 명확한 것으로 나타났다.
4) 탄산화가 진행된 순환잔골재를 혼입하면 모르타르의 압축강도가 상승하는 것으로 나타났다. 일정 수준 이상의 탄산화 반응이 진행된 순환잔골재로 실험하였음에도 불구하고, RFA에 비해 최대 29.
scCO₂와 반응시킨 경우도, 기체상의 CO₂와 반응시킨 경우와 유사하게, scC₅₀에서 20.04MPa, scC₈₀에서 22.44MPa의 압축강도를 보여, 탄산화 반응이 순환잔골재 혼입 모르타르의 압축강도 향상에 도움이 되는 것으로 나타났다. 또한 전체적으로 기체상의 CO₂보다 scCO₂와 반응시킨 순환잔골재를 활용하는 경우 모르타르의 강도 발현 측면에서 더욱 유리한 것으로 나타났는데, 이는 Fig.
93g/cm³) 가 생성되게 되면 진밀도의 상승으로 이어지게 된다. scCO₂와 반응시킨 순환 잔골재의 진밀도가 큰 것으로 볼 때, 기체상보다는 scCO₂와 반응성이 더욱 큰 것을 확인할 수 있다.
2011; Cakır et al 2015). 그 결과, 순환골재 콘크리트의 역학적 성능이 상승하는 것으로 나타났으나, 언급된 방법은 순환골재 자체의 특성을 향상시키는 것보다 배합비와 배합 방법을 조절하여 단점을 극복하고자 한 방법으로 문제 해결의 근원이 되지 못한다.
44MPa의 압축강도를 보여, 탄산화 반응이 순환잔골재 혼입 모르타르의 압축강도 향상에 도움이 되는 것으로 나타났다. 또한 전체적으로 기체상의 CO₂보다 scCO₂와 반응시킨 순환잔골재를 활용하는 경우 모르타르의 강도 발현 측면에서 더욱 유리한 것으로 나타났는데, 이는 Fig. 7 및 8에서 관찰된 바와 같이 scCO₂와의 반응이 더욱 많은량의 탄산칼슘 결정을 석출시키기 때문으로 판단된다.
35의 pH 값을 나타났다. 밀도 측정 결과에서 나타난 바와 같이 scCO₂와 반응시킨 경우가 효율이 높은 것으로 확인되었다.
상승하는 것으로 나타났다. 일정 수준 이상의 탄산화 반응이 진행된 순환잔골재로 실험하였음에도 불구하고, RFA에 비해 최대 29.76%의 강도 상승이 발생하였다. 최대 압축강도는 80℃ 100bar의 조건에서 scCO₂와 반응한 순환잔골재를 사용하였을 때 나타났다.
나타났다. 진밀도는 탄산화 반응에 의해 상승하는 것으로 나타났으며, 고온⋅고압으로 형성된 scCO₂ 반응에서 더욱 크게 상승하였다.

후속연구

갓 생산된 순환잔골재는 탄산화 반응량이 더욱 커, 이로 인해 순환잔골재에 존재하는 균열의 치유 효과가 커질 수 있다는 점을 감안하면, 순환잔골재에 탄산화 반응을 가하는 시점 또한 매우 중요한 요소일 것으로 사료된다. 추후 연구에서는 이러한 부분에 대해 보완하여 순환잔골재의 탄산화처리 효율성 증진에 대한 연구를 진행하고자 한다.

참고문헌 (15)

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저자의 다른 논문 :

표제어: PCR

동의어: Packet Collision Rate

용어 설명 출처 목록 (6)

용어 설명: PCR은 세균 특이성이 있는 primer를 이용하여 적은 수의 세균이 있을지라도 쉽게 검출할 수 있는 유용한 방법이며, 이를 이용하여 구강 내 치면세균막이나 타액에서 직접 세균을 검출할 수 있게 되었다[8].

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