이산화탄소 지중저장조건에서 초임계이산화탄소에 의한 감람석과 녹니석의 풍화 반응 연구 The weathering process of olivine and chlorite reacted with the supercritical CO2on the sequestration condition
지하 800 m 이하 50 ℃ 와 100 bar 조건에서 이산화탄소를 심부 대수층에 저장하는 경우 초임계CO<SUB>2</SUB>-지하수-광물 반응에 의한 광물 풍화 정도를 규명하는 고압셀 실험을 실시하였다. CO<SUB>2</SUB>와 반응성이 높은 것으로 알려진 Ca 성분은 적지만, 상대적으로 Mg, Fe 성분이 풍부한 감람석(olivine)과 녹니석(chlorite)을 사용하였다. 부산 해안가 지하 800 m에서 채수한 염수 100 ml와 두 광물 시료 슬랩을 고압셀에서 100 bar, 50 ℃ 상태로 초임계CO<SUB>2</SUB>와 반응시켰다. SPM분석을 이용하여 반응 전 광물 슬랩 표면을 영상화하였으며, 광물 슬랩 표면의 특정 면적(20 ㎛ × 20 ㎛)의 기준면에 대하여 면적 내 512개 점원(pixels)의 높이를 RMS(Root Mean Square)값으로 나타낸 표면거칠기값(SRV: Surface roughnessvalue)을 구하였다. 고압셀 반응 30일 동안 10일 간격으로 슬랩 시료를 고압셀에서 꺼내어 실험 전 설정한 지점에 대하여 SPM 분석을 실시하였다. 또한 10일 간격으로 고압셀 내부로부터 2 ml의 지하수를 채취하여 용존 양이온 농도를 분석하였다. 반응 실험 후 SEM-EDS 분석을 실시하여 초임계CO<SUB>2</SUB>와 지하수에 의한 감람석과 녹니석의 풍화를 정량적으로 규명하였다. 초임계CO<SUB>2</SUB>가 용해된 지하수와 반응하여 감람석과 녹니석 표면의 평균 표면거칠기값(SRV)은 30일 동안 1.76 nm와 3.87 nm에서 16.13 nm와 13.51 nm로 각각 증가함으로써(9.2배와 3.5배 증가), 초임계CO<SUB>2</SUB>-지하수에 의해 상당한 광물 표면 풍화가 발생하였음을 알 수 있었다. 감람석의 경우 30일 반응 후 지하수 내 용존 이온 중 Ca<SUP>2+</SUP>, Mg<SUP>2+</SUP>, Fe<SUP>2+</SUP>가 528.1, 13.0, 0.0 mg/L에서 각각 644.6, 65.8, 8.3 mg/L로 증가하였다. 녹니석은 반응 전 지하수 내에 존재하지 않는 Fe<SUP>2+</SUP>가 30일 반응 후 100.2 mg/L로 가장 많이 증가하였으며, 그 다음으로는 Mg<SUP>2+</SUP>, Na<SUP>+</SUP>, K<SUP>+</SUP>가 각각 13.0, 621.6, 35.5 mg/L에서 15.3, 676.0, 38.6 mg/L로 약간 증가하였다. 두 광물 모두 반응 30일 후 고압셀 내에 침전물이 형성되었으며, SEM-EDS 분석 결과 감람석의 경우에는 Fe 성분이 풍부한 산화광물과 무정형의 규산염광물이 침전되었고, 녹니석의 경우에는 철산화광물이 침전되었음을 확인할 수 있었다. 이러한 결과는 반응 전 광물에 많이 포함되어 있던 Mg, Fe 성분이 초임계CO<SUB>2</SUB>의 용해에 의해 지하수의 pH가 4.5까지 낮아지면서 과포화된 후 철산화광물로 침전된 것으로 판단되었다. 연구 결과로부터 감람석, 녹니석광물들은 CO<SUB>2</SUB> 지중저장 시 짧은 시간 내에 심한 풍화작용을 일으키며, 결국 공극률, 투수율과 같은 암석 물성 및 염수의 성분을 변화시킬 수 있음을 입증할 수 있었다.
지하 800 m 이하 50 ℃ 와 100 bar 조건에서 이산화탄소를 심부 대수층에 저장하는 경우 초임계CO<SUB>2</SUB>-지하수-광물 반응에 의한 광물 풍화 정도를 규명하는 고압셀 실험을 실시하였다. CO<SUB>2</SUB>와 반응성이 높은 것으로 알려진 Ca 성분은 적지만, 상대적으로 Mg, Fe 성분이 풍부한 감람석(olivine)과 녹니석(chlorite)을 사용하였다. 부산 해안가 지하 800 m에서 채수한 염수 100 ml와 두 광물 시료 슬랩을 고압셀에서 100 bar, 50 ℃ 상태로 초임계CO<SUB>2</SUB>와 반응시켰다. SPM분석을 이용하여 반응 전 광물 슬랩 표면을 영상화하였으며, 광물 슬랩 표면의 특정 면적(20 ㎛ × 20 ㎛)의 기준면에 대하여 면적 내 512개 점원(pixels)의 높이를 RMS(Root Mean Square)값으로 나타낸 표면거칠기값(SRV: Surface roughness value)을 구하였다. 고압셀 반응 30일 동안 10일 간격으로 슬랩 시료를 고압셀에서 꺼내어 실험 전 설정한 지점에 대하여 SPM 분석을 실시하였다. 또한 10일 간격으로 고압셀 내부로부터 2 ml의 지하수를 채취하여 용존 양이온 농도를 분석하였다. 반응 실험 후 SEM-EDS 분석을 실시하여 초임계CO<SUB>2</SUB>와 지하수에 의한 감람석과 녹니석의 풍화를 정량적으로 규명하였다. 초임계CO<SUB>2</SUB>가 용해된 지하수와 반응하여 감람석과 녹니석 표면의 평균 표면거칠기값(SRV)은 30일 동안 1.76 nm와 3.87 nm에서 16.13 nm와 13.51 nm로 각각 증가함으로써(9.2배와 3.5배 증가), 초임계CO<SUB>2</SUB>-지하수에 의해 상당한 광물 표면 풍화가 발생하였음을 알 수 있었다. 감람석의 경우 30일 반응 후 지하수 내 용존 이온 중 Ca<SUP>2+</SUP>, Mg<SUP>2+</SUP>, Fe<SUP>2+</SUP>가 528.1, 13.0, 0.0 mg/L에서 각각 644.6, 65.8, 8.3 mg/L로 증가하였다. 녹니석은 반응 전 지하수 내에 존재하지 않는 Fe<SUP>2+</SUP>가 30일 반응 후 100.2 mg/L로 가장 많이 증가하였으며, 그 다음으로는 Mg<SUP>2+</SUP>, Na<SUP>+</SUP>, K<SUP>+</SUP>가 각각 13.0, 621.6, 35.5 mg/L에서 15.3, 676.0, 38.6 mg/L로 약간 증가하였다. 두 광물 모두 반응 30일 후 고압셀 내에 침전물이 형성되었으며, SEM-EDS 분석 결과 감람석의 경우에는 Fe 성분이 풍부한 산화광물과 무정형의 규산염광물이 침전되었고, 녹니석의 경우에는 철산화광물이 침전되었음을 확인할 수 있었다. 이러한 결과는 반응 전 광물에 많이 포함되어 있던 Mg, Fe 성분이 초임계CO<SUB>2</SUB>의 용해에 의해 지하수의 pH가 4.5까지 낮아지면서 과포화된 후 철산화광물로 침전된 것으로 판단되었다. 연구 결과로부터 감람석, 녹니석광물들은 CO<SUB>2</SUB> 지중저장 시 짧은 시간 내에 심한 풍화작용을 일으키며, 결국 공극률, 투수율과 같은 암석 물성 및 염수의 성분을 변화시킬 수 있음을 입증할 수 있었다.
The weathering processes of olivine and chlorite induced from the reaction of supercritical CO2-groundwater-mineral on CO2 sequestration condition were investigated in lab scale experiments. A high pressurized cell (110 ml in capacity) system was applied to create temperature and pressure conditio...
The weathering processes of olivine and chlorite induced from the reaction of supercritical CO2-groundwater-mineral on CO2 sequestration condition were investigated in lab scale experiments. A high pressurized cell (110 ml in capacity) system was applied to create temperature and pressure conditions (50 °C and 100 bar) of the deep brine aquifer for CO2 sequestration. Groundwater collected from a extraction well for the hot spring water (800 m in depth) located in Busan, Korea was used for saline in experiments. The surface change of polished minerals resulted from the dissolution and the precipitation was quantified by SPM and SEM image analysis and by the calculation of the surface roughness value (SRV) for two locations (20 ㎛ × 20 ㎛) on each mineral surface. At a certain reaction time interval (total 30 days of reaction), concentrations of ions dissolved in groundwater of the cell were analyzed by ICP-OES and the precipitant was also identified by SEM-EDS analysis. Results from SPM analysis showed that SRV of the mineral surface considerably increased from 1.76 nm to 16.13 nm for olivine and from 3.87 nm to 13.51 nm for chlorite within 30 days of the supercritical CO2-groundwater-mineral reaction. For olivine, concentration of Ca2+, Mg2+ and Fe2+ in groundwater increased from 528.1, 13.0 and 0.0 mg/L to 644.6, 65.8 and 8.3 mg/L, respectively. For chlorite, Fe2+ increased from 0.0 mg/L to 100.2 mg/L and other cations such as Mg2+ and Na+ increased by less than 15%. The secondary minerals precipitated on the olivine surface and on the cell bottom for the chlorite reaction during the experiment and they were identified as iron-oxide or amorphous silicate minerals by SEM-EDS analysis. When supercritical CO2 dissolved in groundwater of the cell, pH of groundwater lowered to below 4.5. Cations including Fe2+ and Mg2+ were oversaturated at low pH condition and also precipitated afterward, changing the properties of mineral surfaces, The geochemical weathering processes of minerals, having high Fe and Mg contents, but low Ca contents, occurred in active by the supercritical CO2-groundwater-mineral reaction, suggesting that these weathering processes could imply changes in porosity and permeability of CO2 storage rocks and also changes in composition of porewater in the early stage of geological sequestration of CO2.
The weathering processes of olivine and chlorite induced from the reaction of supercritical CO2-groundwater-mineral on CO2 sequestration condition were investigated in lab scale experiments. A high pressurized cell (110 ml in capacity) system was applied to create temperature and pressure conditions (50 °C and 100 bar) of the deep brine aquifer for CO2 sequestration. Groundwater collected from a extraction well for the hot spring water (800 m in depth) located in Busan, Korea was used for saline in experiments. The surface change of polished minerals resulted from the dissolution and the precipitation was quantified by SPM and SEM image analysis and by the calculation of the surface roughness value (SRV) for two locations (20 ㎛ × 20 ㎛) on each mineral surface. At a certain reaction time interval (total 30 days of reaction), concentrations of ions dissolved in groundwater of the cell were analyzed by ICP-OES and the precipitant was also identified by SEM-EDS analysis. Results from SPM analysis showed that SRV of the mineral surface considerably increased from 1.76 nm to 16.13 nm for olivine and from 3.87 nm to 13.51 nm for chlorite within 30 days of the supercritical CO2-groundwater-mineral reaction. For olivine, concentration of Ca2+, Mg2+ and Fe2+ in groundwater increased from 528.1, 13.0 and 0.0 mg/L to 644.6, 65.8 and 8.3 mg/L, respectively. For chlorite, Fe2+ increased from 0.0 mg/L to 100.2 mg/L and other cations such as Mg2+ and Na+ increased by less than 15%. The secondary minerals precipitated on the olivine surface and on the cell bottom for the chlorite reaction during the experiment and they were identified as iron-oxide or amorphous silicate minerals by SEM-EDS analysis. When supercritical CO2 dissolved in groundwater of the cell, pH of groundwater lowered to below 4.5. Cations including Fe2+ and Mg2+ were oversaturated at low pH condition and also precipitated afterward, changing the properties of mineral surfaces, The geochemical weathering processes of minerals, having high Fe and Mg contents, but low Ca contents, occurred in active by the supercritical CO2-groundwater-mineral reaction, suggesting that these weathering processes could imply changes in porosity and permeability of CO2 storage rocks and also changes in composition of porewater in the early stage of geological sequestration of CO2.
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