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문제 정의
- 본 연구에서는 이러한 저온 지역에서 충분히 사용가능한 Ni-MH 전지를 개발하는 것을 목표로 Ni-MH 전지를 구성하는 요소들을 변화시켜 저온방전 특성을 조사하였다. 특히 저온 방전 특성에는 액체인 전해질의 전도도가 중요한 인자일 것으로 판단하여 전해액의 조성을 여러 가지로 변화시켜 실험하였다.
제안 방법
- 0.1C로 3시간 충전한 후 60℃에서 12시간 방치함으로써 양극의 활성화 및 전지의 결함여부를 확인하기 위한 시효처리 (aging)를 실시하였다.
- 1차 실험에서는 전해액의 성분 및 조성을 변경하고, 성분의 첨가 유무에 따라 전해액을 조제하여완제품에 주입한 후 각 전지의 특성을 확인하였다. Fig.
- CDH 샘플의 경우 RbOH와 CsOH가 첨가된 샘플로 모두 양호한 결과를 보였다. 두 성분은 실험실적인 실험에는 적용되나 상용화되어 있지 않아다음 2차 시험에서는 Table 2와 같이 상용화 가능한 샘플 F와 G에 대한 재확인 시험 및 샘플 G보다 전해액 총 몰수가 적은 KOH 5M+L1OH1.2M 전해질을 택하여 방전 특성을 조사하였다.
- 0 V로 3회의 충방전 Cycle을 행하고 저온에서의 전지 성능 시험을 하였다. 또한 저온 성능 시험을 위해 먼저 상온 20℃에서 0.2C 로 1.0 V까지 방전하고 샘플이 안정화된 후(약 6시간) 0.2C로 4시간 0.1C로 3시간 충전하였다 (110% 충전). 그 후 전지를 저온실로 옮겨 -18E 에서 24시간 이상 유지 한 후 2C로 0.
- 실험 결과 가장 양호한 것으로 나타난 전해액 KOH 6.2M+LiOH 1.2M에 대해 전해액 이외의 요소가 Ni-MH 전지의 저온 특성에 어떠한 영향을미치나 알아보기 위하여 음양극의 전기전도성을향상시키도록 첨가제 조성을 변경하고, 반응성을극대화하기 위해 극판 매수를 달리하여 실험하였다. 제조된 전극의 비교를 Table 3에 나타내었다.
- 또한 음 . 양극 첨가제인 증점제, 결합제, 도전제 등의 조성비와 극판 수를 변화함으로써 이들이 Ni-MH 전지의 저온 방전 특성에 미치는 영향을 조사하였다.
- 제조된 전극의 비교를 Table 3에 나타내었다. 양극에 전도제로 CoO를 각각 4%, 6%, 증점제로 CMC를 1%, HPMC를 0.5% 각각 사용하였고, 음극에 전도제로 Carbon을 각각 0.3%, 1%, 증점제로 CMC를 1.75%, 1%, 결착제로 SBR을 1.6%, 1.4%사용하였다. 극판 매수는 (+)17/(-)18매/cell과 (+)20/(-)21매/cell로 구분 적용하였다.
- 완제품 전지를 수조에 넣은 후 제품의 80%까지 물을 채워 충방전 시 급격한 온도 변화를 방지하면서 상온에서 다음과 같이 초충전을 실시하였다. 1) IStep : 0.
- 판매하는 Ni(0H)2를 사용하였다. 이 분말에 도전체로 CoO 분말 4% 혹은 6%를 첨가하고 증점제로 CMC 혹은 HPMC를 첨가 사용하였다. 이들을 잘 혼합하여 slimy상태로 만든 후 평량 500 g/m2 인 Ni-fom기판에 도포하고 건조시켜 양극 전극판을 제조하였다.
- 84를 이론 에너지 밀도로 환산하면 312 mAh/g 이다. 이 합금 분말에 도전제로서 탄소 분말 0.3 wt% 혹은 1 wt%를 첨가하고 증점제와 결착제로서는 CMC와 SBR을 첨가 사용하였다. 이들을 잘혼합하여 slurry상태로 만든 후 NPPS(Ni plated perforated steel)기판에 도포하고 건조시켜 음극전극판을 제조하였다.
- 이 분말에 도전체로 CoO 분말 4% 혹은 6%를 첨가하고 증점제로 CMC 혹은 HPMC를 첨가 사용하였다. 이들을 잘 혼합하여 slimy상태로 만든 후 평량 500 g/m2 인 Ni-fom기판에 도포하고 건조시켜 양극 전극판을 제조하였다. 최종적으로 단자용 Tab을 수동용접하여 부착하였다.
- 3 wt% 혹은 1 wt%를 첨가하고 증점제와 결착제로서는 CMC와 SBR을 첨가 사용하였다. 이들을 잘혼합하여 slurry상태로 만든 후 NPPS(Ni plated perforated steel)기판에 도포하고 건조시켜 음극전극판을 제조하였다. 최종적으로 단자용 Tab을 수동 용접하여 부착하였다.
- 5 V까지 방전한 두 번째 사이클의 방전 실험 결과이다. 첫 사이클 때와는 달리 좀 더 낮은 종지 전압(0.9 V)을택하여 가능한 방전 곡선의 전체적인 형상을 살펴보았다.
- 초중전 후 전지의 중분한 활성화를 위해 전류 0.2C 종지전압 1.0 V로 3회의 충방전 Cycle을 행하고 저온에서의 전지 성능 시험을 하였다. 또한 저온 성능 시험을 위해 먼저 상온 20℃에서 0.
- 특성을 조사하였다. 특히 저온 방전 특성에는 액체인 전해질의 전도도가 중요한 인자일 것으로 판단하여 전해액의 조성을 여러 가지로 변화시켜 실험하였다. 또한 음 .
대상 데이터
- 실험에 사용한 양극 활물질은 일본 T社에서 양산 판매하는 Ni(0H)2를 사용하였다. 이 분말에 도전체로 CoO 분말 4% 혹은 6%를 첨가하고 증점제로 CMC 혹은 HPMC를 첨가 사용하였다.
- 실험에 사용한 음극 활물질은 일본 J社에서 양산 판매하는 MmNi3.9gCoo.6Mno, 3 AI0.29를 사용하였으며, 이 합금의 압력-조성 등온 곡선(PCT곡선; 80℃)은 Fig. 1과 같다.
성능/효과
- 1차 실험 결과 RbOH, CsOH를 첨가한 샘플의저온 실험 결과가 양호하였으며(C, D, H), NaOH 2.6M+LiOH 0.36M을 적용한 경우에는 KOH를 6M 이하로 적용하는 것이 저온에 유리하였고, (A, E, F) KOH, NaOH, LiOH 세 가지 성분으로 이루어진 전해액에서는(A, B, E, F) 사용된 mole수의합이 7.16으로 가장 낮은 F샘플이 양호한 결과를보였다. 또한 RbOH와 CsOH가 첨가되지 않은 샘플의 경우 사용된 용질이 7.
- 1차 실험 결과 전해액의 조성을 변경함으로써저온 분위기에서 AB5계 Ni-MH 2차 전지의 성능을 향상시킬 수 있음을 확인하였다.
- 2) 전해액 조성이 너무 높거나 낮으면 오히려 저온 방전 특성에 악영향을 미치며, 본 실험 결과 KOH 6.2M+UOH 1.2M 샘플의 저온 고율 방전성능이 가장 좋았다.
- 3) RbOH, CsOH를 전해액에 첨가하였을 경우 저온 성능이 향상되었다.
- 4) KOH, NaOH, 및 LiOH 세 성분으로 이루어진전해액에서는 알칼리 총 농도가 7M일 때가 가장 좋았다.
- 5) Ni-MH 전지의 음극과 양극 활물질에 첨가되는전도성 첨가제, 증점제, 결착제는 저온 특성에미치는 영향이 미미하였다.
- C 샘플이 가장 우수한 결과를 보였고 D, G, H, F의 순으로 양호한 결과를 보였다. A, B, E 샘플의 경우 두 번째 사이클 시험 결과와 거의 유사한 결과를 나타내어 저온 환경에서는 사용할 수 없음을 알게 되었다. 2, 3차 사이클 실험결과를 종지 전압 0.
- 5 ''/까지 지속시간이 두 번째 사이클 실험결과와 유사한 경향을 보였으나 편차가 좀심한 편이었다. C 샘플이 가장 우수한 결과를 보였고 D, G, H, F의 순으로 양호한 결과를 보였다. A, B, E 샘플의 경우 두 번째 사이클 시험 결과와 거의 유사한 결과를 나타내어 저온 환경에서는 사용할 수 없음을 알게 되었다.
- 5V까지 방전한 선택된 3 전해액의 6번째 방전 곡선이다. KOH 4.2M+NaOH 2.6M+LiOH 0.36M 사용샘플 (I) 및 KOH 5.2M+KOH 1.2M 사용샘플(K)의 초기 전압 강하가 커서 요구수준인 0.9 V이하로 급격히 감소했다가 상승되는 것을 확인할 수 있었으며, KOH 6.2M+LiOH 1.2M 사용샘플 J는 전압강하가 나타나기는 하나 최저점이 0.9 V 이상에서형성되었다. 저온 -20℃에서는 KOH 5M의 비 전도도가 높은 것으로 알려져 있으므로四, 본 실험에서는 고온 충전 효율을 높이기 위해 LiOH 1.
- 9 V까지 방전한 첫 사이클의 방전 곡선이다. 각 샘플별 0.9 V 도달시간이 차이가 나타나긴 하였으나, 충분한 Cycle이 진행되지 않아 샘플 간의 우열을 결정하기 어려운 결과를 보였다.
- 각 샘플별 0.9 V까지 지속시간이 차이가 두드러지게 나타났으며, D, H, G 샘플이 좋은 결과를 보였고, C, F 샘플의 경우 원하는 수준의 결과를 보이지는 않았지만 D, H, G 샘플과 동일한 경향을보였다. A, B, E 샘플의 경우 첫 사이클 시험 결과와 거의 유사한 결과를 나타내었다.
- 기준 샘플에 대해 저온 T8℃ 에서 2C 방전 실험을 행한 결과 0.9V 종지 전압까지의 방전 시간이 약 7초로 KS규격 인 7분 30초에 비해 크게 뒤 떨어지는 결과이다.
- 이상의 실험결과를 종합해 보면 저온에서 Ni-MH 전지의 방전 특성은 전해질의 조성에 의해 크게 영향을 받으며, RbOH나 CsOH를 전해액에 첨가하였을 경우 저온 성능이 향상되었다. 또한전해질의 농도가 낮을수록 좋은 결과를 보였는데 KOH, NaOH, 및 LiOH 세 성분으로 이루어진 전해액에서는 알칼리 총 농도가 7M일 때가 가장 좋았다. 이는 저온으로 갈수록 최고 전도도를 보이는전해질의 농도가 저하하는 것과 일치한다.
- 추운지방에서 HEV가 사용될 때, 그리고 산업 용 Ni-MH가 적용될 때, 군용장비의 작전투입 시에 Ni-MH 전지의 저온 성능은 중요한 요소가 된다. 본 연구에서 조사한 결과국내에서 개발된 Ni-MH 전지의 저온 특성은 KS 규격에 크게 못 미치는 것으로 나타났다. 그럼에도 불구하고 국내외적으로 산업용 Ni-MH 전지의 저온 특성에 관한 연구 보고는 거의 없다.
- 2M 사용전지의 저온 특성이 가장 좋음을 알 수 있었다. 샘플 I와 K의 저온 성능도 6회차 실험까지 Cycle이 반복되면서 계속 향상되고 있는 것으로 보아 실험을계속하면 KS 규격을 만족할 것으로 예상된다. 이상의 실험결과를 종합해 보면 저온에서 Ni-MH 전지의 방전 특성은 전해질의 조성에 의해 크게 영향을 받으며, RbOH나 CsOH를 전해액에 첨가하였을 경우 저온 성능이 향상되었다.
- 5 V까지 방전한 3 전해액의 3번째 사이클 실험 결과이다. 샘플 J가 저온 고율 KS 규격을 만족하는 성능을 보였으며, 샘플 I도 그와 유사한 pattern을 보였으나, 샘플 K는 0.5 V 방전 시간이 타 샘플에 비 해적은 결과를 보였다.
- 이 결과를 통해 KOH 6.2M+LiOH 1.2M 사용전지의 저온 특성이 가장 좋음을 알 수 있었다. 샘플 I와 K의 저온 성능도 6회차 실험까지 Cycle이 반복되면서 계속 향상되고 있는 것으로 보아 실험을계속하면 KS 규격을 만족할 것으로 예상된다.
- 샘플 I와 K의 저온 성능도 6회차 실험까지 Cycle이 반복되면서 계속 향상되고 있는 것으로 보아 실험을계속하면 KS 규격을 만족할 것으로 예상된다. 이상의 실험결과를 종합해 보면 저온에서 Ni-MH 전지의 방전 특성은 전해질의 조성에 의해 크게 영향을 받으며, RbOH나 CsOH를 전해액에 첨가하였을 경우 저온 성능이 향상되었다. 또한전해질의 농도가 낮을수록 좋은 결과를 보였는데 KOH, NaOH, 및 LiOH 세 성분으로 이루어진 전해액에서는 알칼리 총 농도가 7M일 때가 가장 좋았다.
- 9에 나타내었다. 전기전도도를 향상시켜 저온 성능이 향상될 것으로 기대되었으나, 그림에 나타나듯이 저온 성능을 향상시키는 것에는 크게 관여하지 않는다는 것을 알 수 있었다. 따라서, Ni-MH 2차 전지의 저온 성능 향상을 위해서는 전극의 전도성보다 전해액의 전도성이 주도적인 역할을 하는 것으로 보인다.
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