[논문]메탄 자열개질 반응에 대한 Ni/CeO2-ZrO2 촉매의 영향

강민구; 이태준; 이종대

[국내논문] 메탄 자열개질 반응에 대한 Ni/CeO2-ZrO2 촉매의 영향
Influence of Ni/CeO2-ZrO2 Catalysts on Methane Autothermal Reforming 원문보기

화학공학 = Korean chemical engineering research, v.47 no.1 = no.252, 2009년, pp.17 - 23

강민구 (충북대학교 화학공학부) , 이태준 (충북대학교 화학공학부) , 이종대 (충북대학교 화학공학부)

초록
AI-Helper

알루미나가 코팅된 허니컴 구조의 금속모노리스에 담지된 $Ni/Ce_XZr_{(1-X)}O_2$ 촉매특성이 메탄의 자열개질 반응에 대해 연구되었다. Ce/Zr 비를 변화시킨 촉매 중 $Ni/Ce_{0.80}Zr_{0.20}O_2$ 촉매가 가장 높은 $CH_4$ 전환율을 나타내었다. $Ni/Ce_{0.80}Zr_{0.20}O_2$ 촉매의 Ni 함량에 따른 영향이 조사되었고, 15 wt%의 Ni을 담지하였을 때 가장 우수한 활성을 보여주었다. 또한 $H_2O/CH_4$ 비가 증가할수록 $H_2$ 수율은 증가하였다. $O_2/CH_4$ 비가 증가할수록 $CH_4$ 전환율은 향상되고, 반면에 $H_2$ 수율은 감소하였다. $GHSV=30,000h^{-1}$, S/C/O=2/1/0.5, 반응온도=$800^{\circ}C$에서 30시간 자열 개질반응을 테스트 한 결과, $Ni(15wt%)/Ce_{0.80}Zr_{0.20}O_2$ 촉매가 우수한 $CH_4$ 전환율(${\geq}99%$)과 안정성을 보여주었다.

Abstract ▼ AI-Helper

The catalytic behavior of $Ni/Ce_XZr_{(1-X)}O_2$ loaded on the alumina coated honeycomb monolith was studied for the autothermal reforming reaction of methane. Among the catalysts with the different Ce/Zr ratios, the $Ni/Ce_{0.80}Zr_{0.20}O_2$ Catalyst showed the highest conversion of methane. By investigating the effect of Ni content on the $Ni/Ce_{0.80}Zr_{0.20}O_2$ catalysts, the catalyst loaded with 15wt% Ni had the highest activity. Also, $H_2$ yield was increased as $H_2O/CH_4$ ratio increased. Methane conversion was improved as $O_2/CH_4$ ratio was increased, whereas the yield of $H_2$ was decreased. Among the catalysts tested for 30 hours, $Ni(15wt%)/Ce_{0.80}Zr_{0.20}O_2$ showed the excellent conversion(${\geq}99%$) of methane and the stability at the condition of $GHSV=30,000h^{-1}$, feed ratio S/C/O=2/1/0.5 and reaction temperature $800^{\circ}C$.

Keyword

AI 본문요약
AI-Helper

* AI 자동 식별 결과로 적합하지 않은 문장이 있을 수 있으니, 이용에 유의하시기 바랍니다.

문제 정의

또한 장시간 운전이 가능한 촉매 시스템 을 위한 장기안정성 평가를 수행하였다. 본 연구에서는 메탄의 자열개질 반응에 대한 촉매의 활성도와 안정성에 대한 실험 및 특성분석을 통하여 더 우수한 촉매시스템 및 조업조건을 제시하고자 하였다.
측정된 유량과 반응 생성물의 조성을 이용하여 CH₄ 전환율, H₂ 수율 및 CO 선택도 등을 계산하였다. 본 연구에서는 메탄의 자열개질 반응에서 Ni/CeO₂-ZrO₂ 촉매의 Ni 함량과 담체에 따른 영향을 알아보기 위해서 Ni 함량과 CeO2와 ZrO2의 비에 따라 제조된 촉매를 사용하여 금속모노리스에 담지 하여 실험을 수행하였다. 또한 최적의 조업 조건을 조사하기 위하여 GHSV, S/C 및 O/C 비 등을 변화시키면서 400~800 oC의 온도변화에 따른 촉매 활성을 조사하였다.
메탄의 자열개질 반응에서 공간속도에 따른 메탄의 전환율을 알아보기 위한 실험을 진행하였다. 반응온도 800 oC, H₂O/CH₄=2 그리고 O₂/CH₄=0.
메탄의 자열개질 반응에서 반응물 중 H₂O/CH₄의 비율에 따른 반응 특성을 조사하기 위한 실험을 진행하였다. 메탄의 자열개질 반응에서는 이론적으로 H₂O와 CH₄가 1:1의 몰비로 반응하지만 르샤틀리에의 원리에 따르면 H₂O/CH₄의 비가 증가할수록 ch4 전환율은 증가하게 된다.
본 연구에서는 메탄의 자열개질 반응에서 Ni 함량 및 담체가 촉매 활성에 미치는 영향을 조사하였다. 제조된 촉매는 허니컴 구조의 금속 모노리스 표면에 washcoating하였으며, 촉매의 제조 조건 및 반응온도, 반응물 유량, 반응물 비율 등의 조업조건에 따른 촉매 활성을 확인하였다.

제안 방법

메탄의 자열개질 반응 촉매로 사용하였다. 이와 같은 담체가 촉매활성에 미치는 영향을 알아보기 위해 CeO₂와 ZrO₂의 조성을 변화시켜 자열개질 반응을 수행하였다. 각각의 촉매들은 우수한 열전도도를 갖는 허니컴 구조의 금속모노리스 표면에 washcoating 하여 사용하였으며, 반응온도, 반응물 유량, 반응물 비율 등의 조업 조건에 따른 반응 특성을 조사하였다.
이와 같은 담체가 촉매활성에 미치는 영향을 알아보기 위해 CeO₂와 ZrO₂의 조성을 변화시켜 자열개질 반응을 수행하였다. 각각의 촉매들은 우수한 열전도도를 갖는 허니컴 구조의 금속모노리스 표면에 washcoating 하여 사용하였으며, 반응온도, 반응물 유량, 반응물 비율 등의 조업 조건에 따른 반응 특성을 조사하였다. 또한 장시간 운전이 가능한 촉매 시스템 을 위한 장기안정성 평가를 수행하였다.
각각의 촉매들은 우수한 열전도도를 갖는 허니컴 구조의 금속모노리스 표면에 washcoating 하여 사용하였으며, 반응온도, 반응물 유량, 반응물 비율 등의 조업 조건에 따른 반응 특성을 조사하였다. 또한 장시간 운전이 가능한 촉매 시스템 을 위한 장기안정성 평가를 수행하였다. 본 연구에서는 메탄의 자열개질 반응에 대한 촉매의 활성도와 안정성에 대한 실험 및 특성분석을 통하여 더 우수한 촉매시스템 및 조업조건을 제시하고자 하였다.
CeO₂와 ZrO₂의 화합물을 담체로 하고 Ni를 기본 촉매로 하여 메탄의 자열개질 반응을 위한 촉매를 제조하였다. Ni는 nickel nitrate hexahydrate(Ni(NO3)2-6H2O, Aldrich)를 사용하여 함침법 (impregnation)으로 CeO₂-ZrO₂ 담체에 담지시켜 800 oC에서 3시간 동안 소성하였다.
자열개질 반응을 위한 촉매를 제조하였다. Ni는 nickel nitrate hexahydrate(Ni(NO3)2-6H2O, Aldrich)를 사용하여 함침법 (impregnation)으로 CeO₂-ZrO₂ 담체에 담지시켜 800 oC에서 3시간 동안 소성하였다. Ni의 경우 5wt%, 10wt%, 15wt%를 Ce0.
Ni는 nickel nitrate hexahydrate(Ni(NO3)2-6H2O, Aldrich)를 사용하여 함침법 (impregnation)으로 CeO₂-ZrO₂ 담체에 담지시켜 800 oC에서 3시간 동안 소성하였다. Ni의 경우 5wt%, 10wt%, 15wt%를 Ce0.80Zr0.20O₂ 에 담지하여 Ni 함량에 따른 실험을 진행하였다.
촉매를 금속모노리스에 코팅하기에 앞서 금속 표면과 촉매와의 부착력 향상을 위하여 금속 지지체 표면에 알루미나 s 이을 코팅하여 900 oC에서 3시간 동안 전처리하였다. 촉매는 슬러리로 제조한 후 금속 지지체에 washcoating하여 사용하였다.
촉매는 슬러리로 제조한 후 금속 지지체에 washcoating하여 사용하였다. 2~3회 코팅과 건조를 반복하여 금속 지지체의 무게 대비 10~15 wt%가 되도록 하였으며, 촉매가 뭉치는 것을 방지하기 위하여 압축공기로 균일하게 코팅되도록 하였다. 이렇게 제조된 금속 지지체를 800 oC 에서 3시간 동안 소성하여 개질반응 촉매를 제조하였다.
본 연구에서는 Fig. 2와 같은 개질반응 시스템을 이용하여 메탄 의자 열 개질 반응을 수행하였다. 반응기는 통상의 고정층 상압 유통식 반응장치로 길이 60 cm, 내경이 1 inch인 인코넬 재질의 반응기를 사용하였다.
95%)과 air는 MFC(mass flow meter, Brooks 5850E)롤 이용하여 유량을 제어하였으며, H₂O는 미량펌프 (FMI, QVG50)를 통해 증발기를 거쳐 수증기 상태로 반응기에 들어가도록 하였다. 반응기는 전기로 내부에 고정되어 있어 반응 온도 제어가 가능하게 하였으며, 반응기내의 촉매층 상부와 하부에 열전대 (thermocouple)를 설치하여 온도를 확인하였다.
촉매는 반응전 N₂와 H₂(20%)를 사용하여 500 oC에서 4시간 환원하였으며 반응 전후의 가스 유량은 습식 가스 미터 (Sinagawa)를 이용하여 측정하였다. 반응 후의 가스 조성은 TCD 검출기와 Carboxen-1000 column이 장착된 가스크로마토그래피(GC, 영린기기, ACDE6000)를 이용하여 분석하였다.
측정하였다. 반응 후의 가스 조성은 TCD 검출기와 Carboxen-1000 column이 장착된 가스크로마토그래피(GC, 영린기기, ACDE6000)를 이용하여 분석하였다. 측정된 유량과 반응 생성물의 조성을 이용하여 CH₄ 전환율, H₂ 수율 및 CO 선택도 등을 계산하였다.
반응 후의 가스 조성은 TCD 검출기와 Carboxen-1000 column이 장착된 가스크로마토그래피(GC, 영린기기, ACDE6000)를 이용하여 분석하였다. 측정된 유량과 반응 생성물의 조성을 이용하여 CH₄ 전환율, H₂ 수율 및 CO 선택도 등을 계산하였다. 본 연구에서는 메탄의 자열개질 반응에서 Ni/CeO₂-ZrO₂ 촉매의 Ni 함량과 담체에 따른 영향을 알아보기 위해서 Ni 함량과 CeO2와 ZrO2의 비에 따라 제조된 촉매를 사용하여 금속모노리스에 담지 하여 실험을 수행하였다.
본 연구에서는 메탄의 자열개질 반응에서 Ni/CeO₂-ZrO₂ 촉매의 Ni 함량과 담체에 따른 영향을 알아보기 위해서 Ni 함량과 CeO2와 ZrO2의 비에 따라 제조된 촉매를 사용하여 금속모노리스에 담지 하여 실험을 수행하였다. 또한 최적의 조업 조건을 조사하기 위하여 GHSV, S/C 및 O/C 비 등을 변화시키면서 400~800 oC의 온도변화에 따른 촉매 활성을 조사하였다.
메탄의 자열개질 반응에 사용된 담체 및 촉매의 물리적, 화학적 특성을 SEM, XRD, BET를 측정하여 분석하였다. 금속 모노리스와 촉매의 표면 특성은 주사전자현미경(Hitachi, S-2500C), 촉매 구조와 특성은 X선 회절분석 (Siemens Bruker D-5005)을 이용하였으며, 담체 및 촉매의 기공 특성 분석은 BET(Micromeritics, ASAP 2405)를이용하였다.
제조된 각각의 촉매들의 결정상을 확인하기 위하여 X선 회절 분석을 하였다. Fig.
따라서 본 연구에서는 열적 안정성이 우수한 ZrO₂ 에 높은 산소 저장특성을 갖고 있는 CeO₂의 첨가로 열적특성, 산소저장 특성이 좋고 금속 촉매에 대한 우수한 분산성을 가지고 있는 것으로 알려져 있는 CexZr(「x)O₂ 담체를 사용하였다 [19]. 담체인 Ce과 Zr을몰비에 따라 각각 X=0.50, 0.75, 0.80인 담체를 제조하여 15 wt%의 Ni을 각각의 CexZr(「x)O₂ 에 담지한 후 알루미나가 코팅된 금속 모노리스에 washcoating하여 자열개질 반응을 수행하였다. 반응조건은 GHSV=30, 000 h-1, H₂O:CH₄:O₂=2:1:0.
80인 담체를 제조하여 15 wt%의 Ni을 각각의 CexZr(「x)O₂ 에 담지한 후 알루미나가 코팅된 금속 모노리스에 washcoating하여 자열개질 반응을 수행하였다. 반응조건은 GHSV=30, 000 h-1, H₂O:CH₄:O₂=2:1:0.5에서 온도를 400 oC~800 oC 까지 변화시키면서 ch4 전환율, h2 수율 및 CO 선택도를 조사하였다. Fig.
20O₂ 담체를 사용하였을 때 가장 우수한 촉매 활성을 나타냈다. 따라서 Ce0.80Zr0.20O₂ 담체에 Ni 촉매의 담지량을 각각 5wt%, 10 wt%, 15wt%로 다르게 하여 Ni의 함량에 따른 촉매 활성을 비교하였다. 반응조건은 동일하게 GHSV=30, 000 虹1, H2O:CH4:O2 =2:1:0.
20O₂ 담체에 Ni 촉매의 담지량을 각각 5wt%, 10 wt%, 15wt%로 다르게 하여 Ni의 함량에 따른 촉매 활성을 비교하였다. 반응조건은 동일하게 GHSV=30, 000 虹1, H2O:CH4:O2 =2:1:0.5에서 온도를 400~800 oC까지 변화시키면서 CH₄ 전환율, H2 수율 및 CO 선택도를 조사하였다. 실험결과 Fig.
위한 실험을 진행하였다. 반응온도 800 oC, H₂O/CH₄=2 그리고 O₂/CH₄=0.5 로 고정하고, GHSV를 20, 000~50, 000 虹1까지 변화시키며 각 구간에서의 촉매활성을 비교하였다. Fig.
8일 때 까지는 증가하지만 그 이상에서는 크게 증가하지 않는다고 알려져 있다. 반응온도 800 oC 그리고 GHSV=30, 000 h-1 조건에서 O₂/CH₄ 비율을 0.5로 고정한 후 H₂O/CH₄의 비율은 1~5까지 변화시키면서 메탄 의자 열 개질 반응에서 Ni/CeO₂-ZrO₂ 촉매의 반응특성을 확인하였다. Fig.
있다. 반응온도 800 oC 그리고 GHSV=30, 000 虹1 조건에서 H₂O/CH₄ 비율을 2로 고정한 후 O₂/CH₄ 비율을 변화시키며 실험을 수행하였다. O2/CH4의 비는 0.
Ni(15 wt%)/Ce0.80Zr0.20O₂와 Ni(10 wt%)/Ce0.80Zr0.20O₂ 두 가지 촉매를 선정하여 장기 안정성 테스트를 수행하였다. 자열개질 반응에서 두 가지 촉매의 장기 안정성 테스트를 위하여 반응온도 800 oC 에서 GHSV=30, 000 h-1, S/C/O=2/1/0.
20O₂ 두 가지 촉매를 선정하여 장기 안정성 테스트를 수행하였다. 자열개질 반응에서 두 가지 촉매의 장기 안정성 테스트를 위하여 반응온도 800 oC 에서 GHSV=30, 000 h-1, S/C/O=2/1/0.5로 설정하였다. 두 가지 촉매를 30시간 동안 반응시킨 결과 Fig.
미치는 영향을 조사하였다. 제조된 촉매는 허니컴 구조의 금속 모노리스 표면에 washcoating하였으며, 촉매의 제조 조건 및 반응온도, 반응물 유량, 반응물 비율 등의 조업조건에 따른 촉매 활성을 확인하였다. CeO₂-ZrO₂의 혼합물인 CeeZrjROz를 담체를 사용하여 X=0.

대상 데이터

본 연구에서는 산소 저장 특성과 금속촉매의 우수한 분산성을 가지고 있는 것으로 알려져 있는 CeO₂-ZrO₂의 담체에 일정량의 Ni를 담지 하여 메탄의 자열개질 반응 촉매로 사용하였다. 이와 같은 담체가 촉매활성에 미치는 영향을 알아보기 위해 CeO₂와 ZrO₂의 조성을 변화시켜 자열개질 반응을 수행하였다.
본 연구에서는 메탄의 자열개질 반응을 위한 촉매로 Ni/CeO2-ZrO2 를 사용하였다. 담체로 이용된 CeO₂-ZrO₂는 혼합산화물 Ce/Zr비를 0.
사용하였다. 담체로 이용된 CeO₂-ZrO₂는 혼합산화물 Ce/Zr비를 0.5, 0.75 그리고 0.8 로 합성하여 사용하였다. 담체는 cerium(Ⅲ) nitrate(Ce(NO3)3)-6H2O, Aldrich)와 zirconium nitrate hydrate(ZrO(NO3)2-6H2O, Aldrich)를 사용하여 0.
8 로 합성하여 사용하였다. 담체는 cerium(Ⅲ) nitrate(Ce(NO3)3)-6H2O, Aldrich)와 zirconium nitrate hydrate(ZrO(NO3)2-6H2O, Aldrich)를 사용하여 0.3 mol/L의 용액을 제조하였다. 제조된 용액에 H₂O₂를 첨가한 후 ammonium hydroxide를 이용하여 pH 10 으로 맞추고, 24시간 동안 숙성시켰다.
본 연구에서는 허니컴 구조의 금속 지지체를 제조하기 위하여 GoodFellow사의 Fecralloy를 사용하였으며, Fecralloy는 Fe 72.8%, Cr 22%, Al 5%의 합금으로 구성되었다. 두께가 약 50 μm인 금속판을 Fig.
8%, Cr 22%, Al 5%의 합금으로 구성되었다. 두께가 약 50 μm인 금속판을 Fig. 1에서와 같이 물결무늬로 주름잡힌 형태와 평평한 형태를 겹쳐서 허니컴 형태의 지름이 2.5 cm, 높이가 2 cm인 금속 지지체를 제작하였다.
2와 같은 개질반응 시스템을 이용하여 메탄 의자 열 개질 반응을 수행하였다. 반응기는 통상의 고정층 상압 유통식 반응장치로 길이 60 cm, 내경이 1 inch인 인코넬 재질의 반응기를 사용하였다. 반응물인 CH₄(순도 99.
반응기는 통상의 고정층 상압 유통식 반응장치로 길이 60 cm, 내경이 1 inch인 인코넬 재질의 반응기를 사용하였다. 반응물인 CH₄(순도 99.95%)과 air는 MFC(mass flow meter, Brooks 5850E)롤 이용하여 유량을 제어하였으며, H₂O는 미량펌프 (FMI, QVG50)를 통해 증발기를 거쳐 수증기 상태로 반응기에 들어가도록 하였다. 반응기는 전기로 내부에 고정되어 있어 반응 온도 제어가 가능하게 하였으며, 반응기내의 촉매층 상부와 하부에 열전대 (thermocouple)를 설치하여 온도를 확인하였다.
있다. 따라서 본 연구에서는 열적 안정성이 우수한 ZrO₂ 에 높은 산소 저장특성을 갖고 있는 CeO₂의 첨가로 열적특성, 산소저장 특성이 좋고 금속 촉매에 대한 우수한 분산성을 가지고 있는 것으로 알려져 있는 CexZr(「x)O₂ 담체를 사용하였다 [19]. 담체인 Ce과 Zr을몰비에 따라 각각 X=0.

이론/모형

금속 모노리스와 촉매의 표면 특성은 주사전자현미경(Hitachi, S-2500C), 촉매 구조와 특성은 X선 회절분석 (Siemens Bruker D-5005)을 이용하였으며, 담체 및 촉매의 기공 특성 분석은 BET(Micromeritics, ASAP 2405)를이용하였다.

성능/효과

3은 CeO₂와 ZrO₂의 조성을 달리하여 제조한 담체에 Ni 15 wt%를 담지시킨 촉매에 대한 XRD pattern을 나타낸 그림이다. 분석결과 CeO₂의 함량이 증가함에 따라 결정상 (cubic phase) 의 피크가 증가함을 알 수 있었다. Fig.
1에 나타내었다. 분석결과 CeO₂와 ZrO₂의 비에 따라 제조된 담체의 경우 ZrO₂의 함량이 증가함에 따라 비표면적이 증가하는 경향을 나타냈다. 이는 zirconium 이온이 CeO₂ 격자 사이로 침투함으로써 system의 열적 안정성을 향상시키고 이로 말미암아 결정성장과정을 방해하였기 때문으로 예측된다.
또한 담체의 종류에 따라 600~800 oC 구간에서 얻어진 H₂ 수율 그리고 CO 선택도를 Table 2에 정리하였다. 반응온도가 높을수록 CH₄ 전환율, H₂ 수율 그리고 CO 선택도가 증가함을 알 수 있었다. 특히 Ni(15 wt%)/Ceo.
CeO₂ 와 ZrO₂ 의 조성을 변화시키며 담체의 영향에 대해 실험한 결과 Ce0.80Zr0.20O₂ 담체를 사용하였을 때 가장 우수한 촉매 활성을 나타냈다. 따라서 Ce0.
5에서 온도를 400~800 oC까지 변화시키면서 CH₄ 전환율, H2 수율 및 CO 선택도를 조사하였다. 실험결과 Fig. 7과 같이 Ni 15 wt%를 담지한 촉매에서 가장 우수한 활성을 나타냄을 알 수 있었다. 5wt%의 Ni를 담지한 촉매는 다른 촉매에 비해 CH₄ 전환율이 낮게 나타났으며, 550 oC 이하에서는 거의 활성이 없음을 알 수 있었다.
7과 같이 Ni 15 wt%를 담지한 촉매에서 가장 우수한 활성을 나타냄을 알 수 있었다. 5wt%의 Ni를 담지한 촉매는 다른 촉매에 비해 CH₄ 전환율이 낮게 나타났으며, 550 oC 이하에서는 거의 활성이 없음을 알 수 있었다. 또한 10 wt%, 15wt%의 Ni를 담지한 촉매의 CH₄ 전환율은 고온영역에서는 큰 차이를 보이지 않았으나 500 oC 이하에서는 Ni 15 wt%를 담지한 촉매가 더 좋은 활성을 나타냄을 알 수 있었다.
5wt%의 Ni를 담지한 촉매는 다른 촉매에 비해 CH₄ 전환율이 낮게 나타났으며, 550 oC 이하에서는 거의 활성이 없음을 알 수 있었다. 또한 10 wt%, 15wt%의 Ni를 담지한 촉매의 CH₄ 전환율은 고온영역에서는 큰 차이를 보이지 않았으나 500 oC 이하에서는 Ni 15 wt%를 담지한 촉매가 더 좋은 활성을 나타냄을 알 수 있었다. Table 3에 각각의 촉매를 이용하여 자열개질 반응을 수행한 후 생성된 생성물의 조성을 나타내었다.
Table 3에 각각의 촉매를 이용하여 자열개질 반응을 수행한 후 생성된 생성물의 조성을 나타내었다. 반응온도가 높을수록 Ni의 함량이 많은 촉매가 CH₄ 전환율과 H₂ 수율이 높은 것을 확인할 수 있었다.
뿐만 아니라 CH₄ 전환율이 감소함에 따라 H₂ 수율 또한 감소하였다. 따라서 본 촉매 system에서는 30, 000 虹1 이하의 공간속도에서 최적의 촉매활성을 나타냄을 알 수 있었다.
따라서 H₂O의 비율을 증가시키면 수증기개질 반응 쪽으로 반응이 보다 활발히 진행되고 수성가스 전환 반응도 증가하여 수소 수율이 증가하는 것으로 판단된다. 메탄의 자열개질 반응에 있어서 H₂O/CH₄의 비율은 ch4 전환율보다 h2 수율에 더 큰 변수가 됨을 확인할 수 있었다.
11과 같은 결과를 얻을 수 있었다. 모든 촉매활성 실험에서 O₂/CH₄의 비가 0.4보다 클 때 99% 이상의 CH₄ 전환율을 확인하였으며, 가장 활성이 우수한 Ni(15 wt%)/Ceo.80Zro.2oO₂ 촉매에 대하여 생성물의 조성을 확인해 본 결과 Fig. 12에 나타난 것과 같이 CH₄ 전환율과는 반대로 H₂ 수율은 감소하는 경향을 나타냈다. 이는 부분산화 반응이 아닌 연소반응에 의한 영향으로 판단된다.
따라서 본 촉매 systeme 온도 800 oC에서 H₂O/CH₄가 2일 경우 O2/CH4의 비를 0.4 ~ 0.6의 범위에서 운전할 때 높은 CH₄ 전환율과 H2 수율을 얻을 수 있을 것이다.
2OO₂ 촉매가 탄소 침적 및 소결현상 (sintering) 에 더 취약하기 때문인 것으로 판단된다. H₂ 수율 및 CO 선택도 또한 Ni(10wt%)/Ce0.80Zr0.20O2 촉매를 사용하였을 때 감소하는 것을 볼 수 있었다.
제조된 촉매는 허니컴 구조의 금속 모노리스 표면에 washcoating하였으며, 촉매의 제조 조건 및 반응온도, 반응물 유량, 반응물 비율 등의 조업조건에 따른 촉매 활성을 확인하였다. CeO₂-ZrO₂의 혼합물인 CeeZrjROz를 담체를 사용하여 X=0.50, 0.75, 0.80 일 때 각각에 대하여 Ni 15wt%를 담지 하여 실험한 결과 CeO₂의 함량이 증가할수록, 온도가 증가할수록 높은 CH4 전환율을 나타냈다. 또한 Ni 함량을 5 wt%, 10 wt%, 15 wt%로 Ce0.
80 일 때 각각에 대하여 Ni 15wt%를 담지 하여 실험한 결과 CeO₂의 함량이 증가할수록, 온도가 증가할수록 높은 CH4 전환율을 나타냈다. 또한 Ni 함량을 5 wt%, 10 wt%, 15 wt%로 Ce0.80Zr0.20O2 담체에 각각 담지시켜 촉매활성을 비교한 결과 Ni 함량이 증가할수록 높은 CH₄ 전환율을 나타냈다. 메탄의 자열개질 반응은 반응온도=800 oC, GHSV=30, 000 h-1 이 하, H₂O/CH₄의 비 율 2, O₂/CH₄의 비율 0.
20O2 담체에 각각 담지시켜 촉매활성을 비교한 결과 Ni 함량이 증가할수록 높은 CH₄ 전환율을 나타냈다. 메탄의 자열개질 반응은 반응온도=800 oC, GHSV=30, 000 h-1 이 하, H₂O/CH₄의 비 율 2, O₂/CH₄의 비율 0.5 의 조건이 최적의 운전조건임을 확인하였다. 이 때 H₂O/CH₄ 의 비율이 증가할수록 h2 수율이 증가하였고, O2/ ch4의 비율이 증가함에 따라 h2 수율은 감소하는 것을 알 수 있었 匸}.
20O₂ 촉매가 30시간 이상 99% 이상의 CH₄ 전환율을 얻을 수 있었다. 본 연구에서는 Ni의 함량이 15 wt% 일 때, CeO₂와 ZrO₂의 비율이 4:1일 때 가장 우수한 촉매 활성을 보이고 있다.

저자의 다른 논문 :

활용도 분석정보

상세보기

다운로드

내보내기

활용도 Top5 논문

해당 논문의 주제분야에서 활용도가 높은 상위 5개 콘텐츠를 보여줍니다.
더보기 버튼을 클릭하시면 더 많은 관련자료를 살펴볼 수 있습니다.

표제어: PCR

동의어: Packet Collision Rate

용어 설명 출처 목록 (6)

용어 설명: PCR은 세균 특이성이 있는 primer를 이용하여 적은 수의 세균이 있을지라도 쉽게 검출할 수 있는 유용한 방법이며, 이를 이용하여 구강 내 치면세균막이나 타액에서 직접 세균을 검출할 수 있게 되었다[8].

내보내기 구분	파일저장 인쇄 메일전송
구성항목	기본정보 상세정보 관리번호, 논문명, 저널/프로시딩명, 저자 , 발행년, 권, 호, 시작페이지, 끝페이지, 발행기관 관리번호, 논문명, 대등논문명, 저자 , 저널/프로시딩명, 발행기관, 발행년, 발행언어, 권, 호, 시작페이지, 끝페이지, ISBN, ISSN, 주제분야, 키워드, 초록(한글), 초록(영문), 저자(소속기관)
저장형식	Text(ASCII format) Excel format RefWorks Direct Export RIS format (for Reference Manager, ProCite, EndNote), Scholar's Aids, Mendeley
메일정보	받는사람 (필수) @ 보내는사람 (선택) @ 제목 내용 KISTI 검색결과 이메일 서비스
안내	총 건의 자료가 검색되었습니다. 다운받으실 자료의 인덱스를 입력하세요. (1-10,000) 검색결과의 순서대로 최대 10,000건 까지 다운로드가 가능합니다. 데이타가 많을 경우 속도가 느려질 수 있습니다.(최대 2~3분 소요) 다운로드 파일은 UTF-8 형태로 저장됩니다. 파일의 내용이 제대로 보이지 않을실 때는 웹브라우저 상단의 보기 -> 인코딩 -> 자동선택 여부를 확인하십시오. ~ Text(ASCII format) Excel format

연합인증