[논문]서울지역 유통 한약재 중 잔류농약 실태조사

최영희; 박성규; 김욱희; 승현정; 한성희; 이영주; 정희정; 김윤희; 조한빈; 유인실; 한기영; 채영주

서울지역 유통 한약재 중 잔류농약 실태조사
Pesticide Residues Monitoring of Medicinal Herbs in Seoul 원문보기

농약과학회지 = The Korean journal of pesticide science, v.15 no.4, 2011년, pp.335 - 349

초록
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서울지역에서 유통되는 1,565개 한약재에 대하여 다종농약다성분 분석법으로 100종의 잔류농약을 분석하였다. 농약의 회수율은 71.0~119.7%이였다. 전체 시료 중 잔류농약 검출률은 5.3%이고, 0.9%가 MRLs를 초과하였다. 잔류농약 검출률이 높은 한약재는 택사, 진피, 구기자, 대추였다. 농약잔류허용기준을 초과한 한약재는 택사(4), 천궁(4), 구절초(1), 진피(1), 지골피(1), 박하(1), 오미자(1), 포공영(1)이였다. 검출빈도가 높은 잔류농약은 cypermethrin, chlorpyrifos, phenthoate, endosulfan, isoprothiolane, chlorothalonil, chlorfenapyr였다. 검출된 농약의 EDI와 ADI를 비교한 %ADI 값으로 위해성 평가를 실시하였다. 천궁에서 검출된 ethoprophos가 26.85로 가장 높은 %ADI를 나타내었다. 그리고 천궁에서 pyraclofos와 endosulfan, 택사에서 endosulfan과 isoprothiolane, 포공영에서 cyprodinil이 1 이상의 %ADI를 나타내었지만 그 이외 한약재는 모두 1이하의 %ADI를 나타내었다.

Abstract ▼ AI-Helper

100 residual pesticides in 1,565 medicinal herbs being on sale in Seoul was analyzed by a simultaneous multiresidue method. The recovery ratio was 71.0~119.7%. The detection rate of pesticide residues was 5.3% and the rate of excess to Maximum Residue Limits (MRLs) was 0.9% of the total samples. The medicinal herbs which had the high detection rate of residual pesticides were Alismatis Rhizoma, Citri Unshii Pericarpium, Lycii Fructus and Zyzyphi Fructus. The medicinal herbs detected pesticide over Maximum Residue Limits (MRLs) were Alismatis Rhizoma (4), Cnidii Rhizomain (4), Chrysanthemi Zawadski Herba (1), Citri Unshii Pericarpium (1), Lycii Radix Cortex (1), Menthae Herba (1), Schisandrae Fructus (1) and Taraxaci Herba (1). The residual pesticides which had the high detection frequency were cypermethrin, chlorpyrifos, phenthoate, endosulfan, isoprothiolane, chlorothalonil and chlorfenapyr. Estimated Daily Intake (EDI) of detected pesticides was compared to Acceptable Daily Intake (ADI) in order to assess risk. Ethoprophos detected in Cnidii Rhizomain showed the highest %ADI, 26.85. And pyraclofos and endosulfan in Cnidii Rhizomain, endosulfan and isoprothiolane in Alismatis Rhizoma and cyprodinil in Taraxaci Herba showed more than 1 %ADI, but others showed below 1 %ADI.

주제어

AI 본문요약
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제안 방법

1). 또한 한약재 고유성분으로 인한 방해피크의 문제점을 해결하기 위해 두 종류의 column를 사용하여 교차 분석하였고 GC-MS로 정성분석하였다. 각각의 분석조건은 Table 1과 같다.
분석대상 농약의 회수율은 잔류농약이 검출되지 않은 진피에 농약 표준용액을 최종 분석농도가 GC-ECD의 경우 0.1 ~ 2 mg/kg, GC-NPD의 경우 0.5 ~ 5 mg/kg 이 되도록 첨가한 후 시료 분석과 동일한 방법으로 시험하였다.
ADI 산출시 성인 평균체중은 ｢생약 중 기준 미설정 농약의 적부판정 가이드라인｣(식품의약품안전청)에서 제시한 60 kg을 적용하였다. 평균 잔류량은 검출한계 이하인 시료 수에 검출한계의 절반을 곱한 값을 시료의 평균 잔류량에 합한 후 전체 시료 수로 나누어 구하였다. EDI 산출시 구기자, 대추, 목과, 산약, 건삼은 식품의약품안전청 잔류농약 데이터베이스에서 1일 식품섭취량을 이용하였고 그 이외의 한약재는 ｢생약 중 기준 미설정 농약의 적부판정 가이드라인｣(식품의약품안전청) 중 생약의 일일복용량을 이용하였다.
본 연구의 분석 결과 검출된 농약에 대하여 한(2004) 및 김 등(2009)의 방법에 따라 위해성 평가를 실시하였다. 한약재 중농약의 평균 잔류량으로부터 구한 일일섭취추정량(Estimated Daily Intake, EDI)을 1일 섭취허용량(Acceptable Daily Intake, ADI)으로 나누어 구한 %ADI로 위해 평가를 실시하였다. ADI 산출시 성인 평균체중은 ｢생약 중 기준 미설정 농약의 적부판정 가이드라인｣(식품의약품안전청)에서 제시한 60 kg을 적용하였다.
한약재에서 검출된 각 농약별 평균 잔류량을 이용하여 EDI을 구한 다음 ADI와 비교하여 %ADI로 잔류농약에 의한 위해성을 추정 평가하였다(Table 6). 단, 한약재의 조제 형태에 따른 각각의 농약 성분에 대한 이행율은 고려하지 않았다.

대상 데이터

100종의 농약 표준품은 Dr. Ehrenstorfer GmbH(독일), Wako(일본), Chem Service(미국) 및 Sigma-Aldrich(미국) 등의 제품을 사용하였다. 추출용매는 Wako(일본) 및 J.
2010년 1월부터 12월까지 서울에서 판매되는 한약재 200품목 1,565개(국산 100품목 651개 및 수입 168품목 914개)를 무작위로 채취하여 100종의 잔류농약을 분석하였다. 분석대상 한약재는 별첨 1과 같다.
평균 잔류량은 검출한계 이하인 시료 수에 검출한계의 절반을 곱한 값을 시료의 평균 잔류량에 합한 후 전체 시료 수로 나누어 구하였다. EDI 산출시 구기자, 대추, 목과, 산약, 건삼은 식품의약품안전청 잔류농약 데이터베이스에서 1일 식품섭취량을 이용하였고 그 이외의 한약재는 ｢생약 중 기준 미설정 농약의 적부판정 가이드라인｣(식품의약품안전청) 중 생약의 일일복용량을 이용하였다.
& Bakers(미국)의 잔류농약 분석용을 사용하였으며, 정제용 Florisil Cartridge는 Phenomenex(미국) 제품을 사용하였다. 분석기기로는 GC-ECD(HP6890N), GC-NPD(HP6890), GCMSD(HP5973)를 사용하였다.
추출용매는 Wako(일본) 및 J.T. & Bakers(미국)의 잔류농약 분석용을 사용하였으며, 정제용 Florisil Cartridge는 Phenomenex(미국) 제품을 사용하였다.

이론/모형

본 연구의 분석 결과 검출된 농약에 대하여 한(2004) 및 김 등(2009)의 방법에 따라 위해성 평가를 실시하였다. 한약재 중농약의 평균 잔류량으로부터 구한 일일섭취추정량(Estimated Daily Intake, EDI)을 1일 섭취허용량(Acceptable Daily Intake, ADI)으로 나누어 구한 %ADI로 위해 평가를 실시하였다.
생약 등의 잔류･오염물질 기준 및 시험방법(식품의약품안전청 고시 제2010-75호)에서는 58종 농약에 대한 시험방법만이 수록되어 있어 한약재의 광범위한 잔류농약을 모니터링하기 위해 식품공전의 잔류농약 분석법 중 다종농약다성분 분석법을 이용하였다(Fig. 1). 또한 한약재 고유성분으로 인한 방해피크의 문제점을 해결하기 위해 두 종류의 column를 사용하여 교차 분석하였고 GC-MS로 정성분석하였다.

성능/효과

%ADI는 천궁에서 ethoprophos 26.8450, pyraclofos 6.1420, endosulfan 2.2357으로 가장 높게 나타났고, 택사에서 endosulfan 4.1000, isoprothiolane 1.9838, 포공영에서 cyprodinil 2.8250으로 높게 나타났다. 이는 농산물 중 잔류농약 모니터링 결과로 위해성 평가를 실시한 연구(한, 2004; 이 등, 2008; 김 등, 2009;장, 2010) 결과보다 높은 값을 나타내었다.
진피는 귤나무 Citrus unshiu Markovich 또는 Citrus reticulata Blanco(운향과 Rutaceae)의 잘 익은 열매껍질, 청피는 같은 식물의 덜 익은 열매껍질을 건조한 한약재이다. 35개 진피를 검사한 결과 25개에서 phenthoate 등 7종의 잔류농약이 검출되어 검출률이 71.4%로 높게 나타났고, 청피는 진피에서도 검출된 chlorpyrifos와 cypermethrin이 각각 3회, 1회 검출되어 23.1%의 검출률을 나타내었다. 또한 감귤류에서 농약의 주된 잔류부위는 가식 부가 아닌 감귤의 껍질로 전체 감귤무게의 15~20%를 차지하지만 잔류농약의 80~90% 이상이 잔류하고 있는 실정이어서 감귤류에 대한 잔류허용기준이 설정된 농약을 사용하더라도 감귤 껍질을 이용하여 가공하는 진피 중의 잔류량이 인체에 안전한 수준으로 잔류한다고 보기는 어려운 것이 사실이다(김, 2007c).
Chlorpyrifos는 cypermethrin과 함께 감귤, 사과, 배 등의 과일류에 사용하도록 등록되어 있는 농약 성분으로 진피, 청피에서 각각 4회, 구기자 3회, 대추에서 2회, 회향에서 2회, 오미자에서 1회 검출되었으며, 잎을 사용하는 한약재인 박하, 구절초, 현련초, 포공영에서도 검출되었다.
Ethoprophos의 경우 천궁 7개 시료 중 2개 시료에서 각각 0.503, 3.250 mg/kg이 검출되어 0.02 mg/kg MRL을 초과한 농약성분으로써 검출농약 중 ADI가 0.0004mg/kg b.w./day으로 가장 낮고 시료 수가 매우 한정적이어서 %ADI가 26.8540으로 상대적으로 높게 나타났다. 또한 %ADI가 1을 초과한 농약성분이 2개 이상인 천궁, 택사의 경우 향후 대표성을 가질 수 있는 다수의 시료를 확보하여 체계적인 위해 평가가 요구되고 있다.
국산 한약재 100품목 651개와 수입 한약재 168품목 914개 중 국산 19품목 70개, 수입 8품목 13개에서 잔류농약이 검출되어 검출률이 각각 10.8%, 1.4%로 나타났고, 그 중 국산 13개,수입 1개가 잔류허용기준을 초과하여 부적합률이 각각 2.0%, 0.1%로 나타났다. 국산 한약재에 비해 수입 한약재의 검출률 및 부적합률이 낮게 나타난 것은 수입 한약재가 수입의약품 등 관리규정에 따라 잔류농약 등 위해물질검사를 수행하는 통관절차를 거치므로 국내 유통 전 품질관리가 이루어진 것으로 보여진다.
국산 한약재 중 잔류농약 검출률이 50% 이상인 한약재는 택사, 진피, 청피, 천궁, 한련초, 건삼, 구기자, 오미자, 포공영, 대추였고, 그 중 택사와 천궁의 경우 수급조절대상 한약재로 분석시료가 모두 국산이었고, 부적합률이 각각 80.0, 57.1%로 가장 높게 나타났다. 또한 택사와 천궁은 부적합 빈도가 높은 한약재로 택사의 경우 부적합률이 2007년 53.
4%(11/21)로 매년 증가하는 경향을 보였다. 대추(待秋, Zizyphi Fructus)도 10개 시료 중 7개 시료에서 6종 농약이 11회 검출되었고 2008년 및 2009년 모니터링 사업 결과(최 등, 2008; 최 등 2010)와 비교해 보았을 때 2008년 61.9%, 2009년 83.3%에 이어 2010년 70.0%로 검출률이 높게 나타났다. 한약재의 잔류농약은 생약 등의 잔류･오염물질 기준을 적용하는데, 생약의 잔류농약 기준 중 구기자와 대추는 농산물의 농약잔류기준을 적용토록 규정되어 있다.
0%)였다. 또한 농약잔류허용기준을 초과한 한약재는 택사 4개, 천궁 4개, 구절초, 진피, 지골피, 박하, 오미자, 포공영이 각각 1개로 0.9%의 부적합률을 나타내었다.
Isoprothiolane은 개별 생약에 대한 기준이 설정되어있지 않고, 유럽 약전에도 수록되어있지 않아 ADI와 MDD를 고려하여 그 기준을 적용토록 되어 있다. 본 모니터링 결과 택사 4개, 천궁 2개와 구기자 1개에서 isoprothiolane이 검출되었고 그 중 택사에서 3회 각각 5.38, 2.93, 1.59 mg/kg이 검출되어 잔류허용기준 1.0 mg/kg를 초과하였다.
수입 한약재 168품목 중 잔류농약이 검출된 한약재는 감국, 청피, 산사, 회향, 복령, 지부자, 지골피, 자소엽 등 8품목으로 그 종류가 제한적이고 검출횟수 및 검출률도 낮았다. 하지만 중국산 지골피와 복령에서는 우리나라에서 1971년, 1979년에 각각 등록 취소된 농약인 DDT, BHC가 검출되어 국산 한약재와 다른 검출 양상을 나타내었다.
식품공전의 다종농약다성분 분석법을 이용하여 GC로 분석 가능한 100종의 잔류농약을 한약재 200품목 1,565건에대해 조사한 결과, 23종의 잔류농약이 총 130회 검출되었다. 검출빈도가 높은 농약은 cypermethrin(25회), chlorpyrifos(21회), phenthoate(17회), endosulfan(12회), isoprothiolane(7회), chlorothalonil(6회), chlorfenapyr(6회) 순으로 나타났다.
잎을 사용하는 한약재 중 잔류농약이 검출된 품목은 구절초, 박하, 자소엽, 한련초, 포공영이었고, 그 중 자소엽을 제외한 4품목에서 모두 chlorpyrifos가 검출되었다. 부적합 한약재 8품목 중 3품목이 잎을 사용하는 한약재로, 2007년과 2008년에도 박하, 자소엽, 구절초, 포공영 등에서 부적합 사례가 꾸준히 보고된 바 있다(김 등, 2007b; 최 등, 2008).
전체 200품목 1,565개 한약재 중 잔류농약이 검출된 국산 및 수입 한약재의 검출빈도 및 검출률은 Table 4와 같다. 총 25품목 83개 시료에서 잔류농약이 검출되어 5.3%의 검출률을 나타내었고, 검출률이 높은 한약재는 택사(80.0%), 진피(71.4%), 구기자(70.0%), 대추(70.0%)였다. 또한 농약잔류허용기준을 초과한 한약재는 택사 4개, 천궁 4개, 구절초, 진피, 지골피, 박하, 오미자, 포공영이 각각 1개로 0.

후속연구

본 연구에서는 농산물의 다종농약다성분 분석방법을 이용하여 국산 및 수입 한약재에 대한 광범위한 잔류농약 모니터링을 실시하여 한약재의 전반적인 잔류농약 분포 특성을 조사함으로써 향후 한약재의 잔류농약 기준 설정 및 안전성 제고를 위한 기초 자료로 활용될 것으로 기대된다.

질의응답

핵심어	질문	논문에서 추출한 답변
	수입 한약재의 잔류농약에 대한 품질 관리는 어떠한가?	수입 한약재의 경우는 수입의약품등 관리 규정(식품의약품안전청 고시 제 2010-20호)에 의해 1998년부터 잔류농약 오염 가능성이 큰 수입 한약재에 대한 규제를 시행하고 있어 국내 유통 전 품질관리가 이루어지고 있으나, 국산 한약재의 경우는 대표적인 소면적 작물로써 농약의 안전사용기준이 마련되어 있지 않아 농약잔류허용기준이 설정되어 있지 않은 농약이 검출되고 있다(김 등 2000; 이 등 2010).
	한약재에 잔류농약 관리가 필요한 이유는 무엇인가?	일반인들의 건강에 대한 관심이 고조되면서 한방 의학에 대한 의존도도 증가하고 있다. 그에 따른 한약재 사용량의 증가 및 원활한 공급을 위해 대부분의 한약재가 야생 채취보다는 생산량 확보를 위해 인공적으로 재배되고 있으며 재배과정 중 발생하는 병충해를 방재하고자 농약이 사용되고 있다(김 등 2000c; 황 등 2011). 따라서 최종 생산되는 한약재의 잔류농약 관리의 필요성으로 한약재 중 잔류농약에 대한 모니터링 연구들이 보고된 바 있다(조 등 2000; 이 등 2006, 김 등 2007d; 최 등 2008; 이 등 2010).
	잔류농약은 어떤 두 가지 측면으로 규제되고 있으며, 국산 한약재의 경우 어떤 이원적 관리체계를 갖고 있어 규제에 어려움이 있는가?	현재 잔류농약은 두 가지 측면으로 규제되고 있으며, 일차적으로 사용면에서의 규제로 농약의 안전사용기준(농촌진흥청 고시 2010-26)이 있고, 또 다른 하나는 보건위생 및 환경 보전 측면에서의 규제로 농약잔류허용기준(식품공전)이 설정되어 있다. 하지만 국산 한약재의 경우 생산단계(수집 재배단계)에서는 농산물로 취급되어 농림수산식품부에서, 규격품 한약재가 된 이후 유통단계에서는 의약품으로 취급되어 보건복지가족부에서 관리하는 이원적 관리체계를 갖고 있어 규제에 어려움이 따른다.

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저자의 다른 논문 :

표제어: PCR

동의어: Packet Collision Rate

용어 설명 출처 목록 (6)

용어 설명: PCR은 세균 특이성이 있는 primer를 이용하여 적은 수의 세균이 있을지라도 쉽게 검출할 수 있는 유용한 방법이며, 이를 이용하여 구강 내 치면세균막이나 타액에서 직접 세균을 검출할 수 있게 되었다[8].

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