[논문]유도 열플라즈마 공정을 이용한 고순도 카본분말 합성

김경인; 한규성; 황광택; 김진호

doi:10.6111/jkcgct.2013.23.6.309

[국내논문] 유도 열플라즈마 공정을 이용한 고순도 카본분말 합성
Synthesis of high purity carbon powders using inductively thermal plasma 원문보기

한국결정성장학회지 = Journal of the Korean crystal growth and crystal technology, v.23 no.6, 2013년, pp.309 - 313

김경인 (한국세라믹기술원 이천분원) , 한규성 (한국세라믹기술원 이천분원) , 황광택 (한국세라믹기술원 이천분원) , 김진호 (한국세라믹기술원 이천분원)

초록
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실리콘카바이드(SiC)는 높은융점과 내마모성 및 열전도 특성으로 산업적으로 널리 활용되고 있다. 특히 고순도 SiC는 고효율 전력 변환용 SiC 반도체 및 LED 공정에 적용되는 미래소재로 각광받고 있다. 본 연구에서는 고순도 SiC를 합성하기 위한 원료인 고순도 카본(C)을 유도 열플라즈마(RF Inductively thermal plasma)를 이용하여 합성하였으며, 출발원료로서 탄화수소계 액상물질인 도데칸이 사용되었다. 유도 열플라즈마 합성된 고순도 카본은 반응관과 필터에서 포집되며, 필터에서 포집된 카본 분말은 반응관에서 포집된 카본 분말보다 작은 입도(10~20 nm)와 낮은 결정성을 갖는 것으로 확인하였다. 반응관과 필터부에서 포집된 카본 분말의 순도는 각각 99.9997 %(5N7)와 99.9993 %(5N3)로 측정되었으며, 카본 분말에서 검출되는 불순물은 열플라즈마 합성장비에서 기인한 것으로 확인되었다.

Abstract ▼ AI-Helper

Silicon carbide (SiC) has recently drawn an enormous industrial interest because of its useful mechanical properties such as thermal resistance, abrasion resistance and thermal conductivity at high temperature. Especially, high purity SiC is applicable to the fields of power semiconductor and lighting emitting diode (LED). In this work, high purity carbon powders as raw material for high purity SiC were prepared by a RF induction thermal plasma. Dodecane ($C_{12}H_{26}$) as hydrocarbon liquid precursor has been utilized for synthesis of high purity carbon powders. It is found that the filtercollected carbon powders showed smaller particle size (10~20 nm) and low crystallinity compared to the reactor-collected carbon powders. The purities of reactor-collected and filter-collected carbon powders were 99.9997 % (5N7) and 99.9993 % (5N3), respectively. In addition, the impurities of carbon powders synthesized by RF induction thermal plasma were mainly originated from the surrounding environment.

주제어

AI 본문요약
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문제 정의

특히, 유도전류를 이용한 플라즈마 발생으로 전극이 필요없기 때문에 고순도 분말 합성에 적합한 공정이다. 따라서 유도 열플라즈마 공정에 탄화수소계 액상연료인 도데칸(Dodecane, C₁₂H₂₆)을 출발원료로 사용하여 고순도 초고순도 카본분말 합성에 대한 가능성을 확인하고자 하였다.

제안 방법

합성된 나노카본 분말은 X-ray diffraction(XRD, D/MAX2500VL/ PC, Rigaku, Japan) 패턴 분석과 주사전자현미경(FESEM, JSM-7001F, JEOL, Japan)을 통하여 각각 상분석 및 미세구조 분석을 수행하였다. BET(Belsorp II mini, BEL, Japan) 분석을 통하여 나노카본 분말의 비표면적을 측정하였다. 합성된 나노카본 1차입자의 형태와 미세 구조를 분석하기 위하여 TEM(G2 F30 S-Twin, Tecnai) 분석을 수행하였다.
도데칸 액상원료가 플라즈마를 통과하여 합성된 나노 카본 분말은 입도에 따라서 플라즈마 장비 내 3개 위치 (R*, CY*, C*)에서 포집된다. 그러나, 사이클론과 필터부에서 포집된 분말은 입도, 결정상, 형상 등에서 큰 차이가 없으며, 본 연구에서는 공정조건 제어로 사이클론에서 포집되지 않고 대부분 필터부에서 포집될 수 있도록 하였다. Fig.
도데칸 출발원료로부터 열플라즈마 합성된 카본분말에 대하여 순도분석을 진행하였다 (Table 4). 반응관(R*)과 필터부(C*)에서 포집된 분말은 Ar 분위기의 글로브박스 (Glove box)에서 취급되었으며, 순도분석은 진공포장으로 이동되어 미국의 EVANS 사에서 2012.
본 연구에서는 유도 열프라즈마(RF Inductively thermal plasma) 장치를 이용하여 초고순도 카본 분말을 합성하였다. 유도 열플라즈마 합성은 고온(> 10,000 K), 고활성 및 초급냉(> 10⁶K/S)의 특성으로 다양한 출발원료 사용이 가능하고 연속적으로 대량양산이 가능한 공정이다.
반면에 150 nm 이상의 크기를 갖는 카본분말은 각진 형상을 보인다. 합성 카본분말에 대하여 BET 분석을 통하여 비표면적을 측정하였으며, Table 3은 포집부(R*, C*)에 따른 카본분말의 BET 측정 결과를 보여주고 있다. 반응관에서 포집된 카본분말의 비표면적은 25.
BET(Belsorp II mini, BEL, Japan) 분석을 통하여 나노카본 분말의 비표면적을 측정하였다. 합성된 나노카본 1차입자의 형태와 미세 구조를 분석하기 위하여 TEM(G2 F30 S-Twin, Tecnai) 분석을 수행하였다. 합성된 카본분말의 순도는 EVANS Analytical Group에서 GDMS(Glow Discharge Mass Spectrometry) 분석으로 측정되었다.
합성된 분말은 반응관 하단부(R*), 사이클론 하단부(CY*), 포집부 하단부(C*)에서 각각 수집되어 분석을 진행하였다. 합성된 나노카본 분말은 X-ray diffraction(XRD, D/MAX2500VL/ PC, Rigaku, Japan) 패턴 분석과 주사전자현미경(FESEM, JSM-7001F, JEOL, Japan)을 통하여 각각 상분석 및 미세구조 분석을 수행하였다. BET(Belsorp II mini, BEL, Japan) 분석을 통하여 나노카본 분말의 비표면적을 측정하였다.
도데칸 액상원료는 정량펌프를 통하여 고온의 플라즈마를 통과시켜 나노 카본분말을 합성하였다. 합성된 분말은 반응관 하단부(R*), 사이클론 하단부(CY*), 포집부 하단부(C*)에서 각각 수집되어 분석을 진행하였다. 합성된 나노카본 분말은 X-ray diffraction(XRD, D/MAX2500VL/ PC, Rigaku, Japan) 패턴 분석과 주사전자현미경(FESEM, JSM-7001F, JEOL, Japan)을 통하여 각각 상분석 및 미세구조 분석을 수행하였다.
도데칸은 C₁₂H₂₆의 탄화수소계 액상원료로서 플라즈마를 통과하면서 기화, 핵생성, 성장 과정을 거치며 카본분말 합성이 이루어진다. 합성된 분말은 열플라즈마 설비내 반응관과 필터부에서 포집되어 분석이 진행되었다. 필터부 포집 카본분말이 상대적으로 낮은 결정성을 갖으며, 1차입자의 크기가 50 nm 이하로 더 작은 카본분말임을 확인하였다.
합성된 나노카본 1차입자의 형태와 미세 구조를 분석하기 위하여 TEM(G2 F30 S-Twin, Tecnai) 분석을 수행하였다. 합성된 카본분말의 순도는 EVANS Analytical Group에서 GDMS(Glow Discharge Mass Spectrometry) 분석으로 측정되었다.

대상 데이터

도데칸 액상원료는 정량펌프를 통하여 고온의 플라즈마를 통과시켜 나노 카본분말을 합성하였다. 합성된 분말은 반응관 하단부(R*), 사이클론 하단부(CY*), 포집부 하단부(C*)에서 각각 수집되어 분석을 진행하였다.
본 연구에서 사용한 유도 열플라즈마 장치(PL-35 Induction Plasma, Tekna Co., Canada)의 개념도는 Fig. 1과 같다. 유도 열플라즈마 합성장치는 플라즈마 토치(Torch), 반응관(Reactor), 사이클론(Cyclone), 포집부(Collector)로 구성되며, 플라즈마 거쳐서 합성된 분말은 입도에 따라서 반응관 하단부(Reactor bottom), 사이클론 하단부(Cyclone bottom), 그리고 포집부 하단부(Collector bottom)에서 수집이 이루어진다.
유도 열플라즈마 설비를 이용하여 도데칸 출발원료로 부터 고순도 카본분말을 합성하였다. 도데칸은 C₁₂H₂₆의 탄화수소계 액상원료로서 플라즈마를 통과하면서 기화, 핵생성, 성장 과정을 거치며 카본분말 합성이 이루어진다.
초고순도 입자합성을 위하여 사용된 출발원료는 도데칸(Dodecane, C₁₂H₂₆) 탄화수소(Hydrocarbon)계 액상물질이다. 도데칸은 파라핀족의 유일한 액체이며 255가지의 이성질체를 갖는 물질이다.

성능/효과

1 ppm wt%로 가장 높게 검출되었다. 결과에서 필터부 포집 카본분말의 순도는 99.9993 % (5N3)으로 확인되었다. 반면에 반응관 포집 카본분말은 Fe가 0.
반응관과 필터부에서 포집된 카본분말 모두 Fe, Cr, Ni이 가장 많은 불순물로 확인되었으며, 이러한 결과는 반응부에서 사이클론 필터부에 이르는 스테인리스 재질의 열플라즈마 장비의 연결부에서 오염되는 것으로 판단된다. 따라서 상대적으로 이동경로가 적은 반응부에서 포집된 카본분말의 순도가 더 높은 것으로 확인되었다. 결론적으로 유도 열플라즈마 장비를 이용하여 도데칸 출발원료로 합성된 카본분말은 5N3 이상의 고순도 분말임을 확인하였으며, 향후 6N급 이상의 초고순도 카본분말 합성을 위해서는 유도 열플라즈마 설비 내 세라믹코팅과 운전조건 최적화를 통한 체류시간 감소 등이 이루어져야 한다.
9997 %(5N7)으로 확인되었다. 반응관과 필터부에서 포집된 카본분말 모두 Fe, Cr, Ni이 가장 많은 불순물로 확인되었으며, 이러한 결과는 반응부에서 사이클론 필터부에 이르는 스테인리스 재질의 열플라즈마 장비의 연결부에서 오염되는 것으로 판단된다. 따라서 상대적으로 이동경로가 적은 반응부에서 포집된 카본분말의 순도가 더 높은 것으로 확인되었다.
전체적으로 구형의 나노카본 입자를 확인할 수 있으며, 1차입자의 입도는 20~30 nm 범위를 보이고 있다. 이상의 결과로부터 필터부 포집 카본분말은 반응관 포집 카본분말과 비교하여 작은 입도를 보이며, 이는 플라즈마 하단부에서 Quenching gas 영향으로 입자성장이 억제된 가벼운 입자들이 사이클론과 필터부로 이동하기 때문으로 판단된다.
5는 필터부 포집 카본분말의 TEM 분석결과를 보여주고 있다. 전체적으로 구형의 나노카본 입자를 확인할 수 있으며, 1차입자의 입도는 20~30 nm 범위를 보이고 있다. 이상의 결과로부터 필터부 포집 카본분말은 반응관 포집 카본분말과 비교하여 작은 입도를 보이며, 이는 플라즈마 하단부에서 Quenching gas 영향으로 입자성장이 억제된 가벼운 입자들이 사이클론과 필터부로 이동하기 때문으로 판단된다.
합성된 분말은 열플라즈마 설비내 반응관과 필터부에서 포집되어 분석이 진행되었다. 필터부 포집 카본분말이 상대적으로 낮은 결정성을 갖으며, 1차입자의 크기가 50 nm 이하로 더 작은 카본분말임을 확인하였다. 반응관과 필터부 포집 카본분말의 비표면적은 각각 25.
8 m²/g 로 측정되었다. 합성된 카본분말을 GDMS 전원소 순도분석을 진행하였으며, 반응관과 필터부에서 포집된 카본분말의 순도는 각각 99.9997 %(5N7)과 99.9993 %(5N3)의 고순도임을 확인하였다. 합성 카본분말에서 검출된 불순물 대부분은 설비 구성부로터 기인하였으며, 따라서 향후 6N급 초고순도 카본분말 합성을 위해서는 운전조건 최적화를 통한 설비 내 체류시간 감소 및 설비내부에 세라믹코팅을 통한 불순물 제어가 진행되어야 한다.

후속연구

따라서 상대적으로 이동경로가 적은 반응부에서 포집된 카본분말의 순도가 더 높은 것으로 확인되었다. 결론적으로 유도 열플라즈마 장비를 이용하여 도데칸 출발원료로 합성된 카본분말은 5N3 이상의 고순도 분말임을 확인하였으며, 향후 6N급 이상의 초고순도 카본분말 합성을 위해서는 유도 열플라즈마 설비 내 세라믹코팅과 운전조건 최적화를 통한 체류시간 감소 등이 이루어져야 한다.
9993 %(5N3)의 고순도임을 확인하였다. 합성 카본분말에서 검출된 불순물 대부분은 설비 구성부로터 기인하였으며, 따라서 향후 6N급 초고순도 카본분말 합성을 위해서는 운전조건 최적화를 통한 설비 내 체류시간 감소 및 설비내부에 세라믹코팅을 통한 불순물 제어가 진행되어야 한다.

질의응답

핵심어	질문	논문에서 추출한 답변
	실리콘카바이드는 무슨 특성을 가지는가?	실리콘카바이드(SiC)는 높은융점과 내마모성 및 열전도 특성으로 산업적으로 널리 활용되고 있다. 특히 고순도 SiC는 고효율 전력 변환용 SiC 반도체 및 LED 공정에 적용되는 미래소재로 각광받고 있다.
	고순도 SiC가 어떤 산업에 각광 받고 있는가?	실리콘카바이드(SiC)는 높은융점과 내마모성 및 열전도 특성으로 산업적으로 널리 활용되고 있다. 특히 고순도 SiC는 고효율 전력 변환용 SiC 반도체 및 LED 공정에 적용되는 미래소재로 각광받고 있다. 본 연구에서는 고순도 SiC를 합성하기 위한 원료인 고순도 카본(C)을 유도 열플라즈마(RF Inductively thermal plasma)를 이용하여 합성하였으며, 출발원료로서 탄화수소계 액상물질인 도데칸이 사용되었다.
	6N급 SiC 초고순도 제품제조하는 일본 기업은?	초고순도 SiC 원료 및 분말 기술은 세계적으로 기술 개발 초기단계이며 일본의 몇몇 회사에서 독자적으로 제조하여 초고순도 제품제조에 사용중이지만, 전략소재로 세계시장에서 구매할 수 없는 제품이다. 6 N급 이상의 초고순도 SiC 분말을 생산하고 있는 일본회사는 스미토모, 이비덴, 아시이글라스, 브릿지스톤, 소화전공 등이며, 최근에는 불순물 함량이 ppb 이하인 초고순도 SiC 분말 기술 개발이 진행중이다[6]. 미국에서는 Caborundum사에서 5N급 SiC 분말을 생산하고 있는 것으로 알려져있다[6].

참고문헌 (15)

M. Pierre, "Silicon carbide and silicon carbide-based structures: the physics of epitaxy", Surf. Sci. Rep. 48 (2002) 1.

상세보기
B.G. Ravi, O.A. Omotoye, T.S. Srivatsan, M. Petrorali and T.S. Sudarshan, "The microstructure and hardness of silicon carbode synthesized by plasma pressure compaction", J. Alloys Compd. 299 (2009) 292.
J.P. Ahn, J.H. Chae, K.H. Kim, J.S. Park, D.G. Kim and H.S. Kim, "Effect of carbon and boron addition on sintering behavior and mechanical properties of hot-pressed SiC" J. Korean Cryst. Growth Cryst. Technol. 18 (2008) 15.
S.M. Ko, S.M. Koo, W.S. Cho, K.T. Hwang and J.H. Kim, "Synthesis of SiC nano-powder from organic precursors using RF inductively coupled thermal plasma", Ceram. Int. 38 (2012) 1959.

상세보기
L. Wang, Y. Peng, X. Hu and X. Xu, "Combustion synthesis of high purity SiC powder by radio-frequency heating", Ceram. Int. 39 (2013) 6867.

상세보기
World Premier Material program-Research committee 8 division, "Ultra-high purity SiC" (2010).
Y. Lin and C. Chuang, "The effects of transition metals on carbothermal synthesis of $\beta$ -SiC powder", Ceram. Int. 33 (2007) 779.

상세보기
B.M. Moshtaghioun, R. Poyato, F.L. Cumbrera, S. de Bernardi-Martin, A. Monshi, M.H. Abbasi, F. Karimzadeh and A. Dominguez-Rodriguez, "Rapid carbothermic synthesis of silicon carbide nano powders by using microwave heating", J. Eur. Ceram. Soc. 32 (2012) 1787.

상세보기
H. Martin, R. Ecke and E. Muller, "Synthesis of nanocrystallne silicon carbide powder by carbothermal reduction", J. Eur. Ceram. Soc. 18 (1998) 1737.

상세보기
Z. Li, W. Zhou, T. Lei, F. Luo, Y. Huang and Q. Cao, "Microwave dielectric properties of SiC(B) solid solution powder prepared by sol-gel", J. Alloys Compd. 475 (2009) 506.

상세보기
J. Li, J. Tian and L. Dong, "Synthesis of SiC precursors by a two-step sol-gel process and their conversion to SiC powders", J. Eur. Ceram. Soc. 77 (2000) 1853.
A. Najafi, F. Golestani Fard, H.R. Rezaie and N. Ehsani, "Synthesis and characterization of SiC nano powder with low residual carbon processed by sol-gel method", Powder Technol. 219 (2012) 202.

상세보기
M.L. Richard and B. Florence, "Preceramic polymer routes to silicon carbide", Chem. Mater. 5 (1993) 260.

상세보기
S. Matthews, M.J. Edirisinghef and M.J. Folkes, "Effect of pre-pyrolysis heat treatment on the preparation of silicon carbide from a polycarbosilane precursor", Ceram. Int. 25 (1999) 49.

상세보기
V.G. Pol, S.V. Pol and A. Gedanken, "Novel synthesis of high surface area silicon carbide by RAPET (Reactions under autogenic pressure at elevated temperature) of organosilanes", Chem. Mater. 17 (2005) 1797.

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표제어: PCR

동의어: Packet Collision Rate

용어 설명 출처 목록 (6)

용어 설명: PCR은 세균 특이성이 있는 primer를 이용하여 적은 수의 세균이 있을지라도 쉽게 검출할 수 있는 유용한 방법이며, 이를 이용하여 구강 내 치면세균막이나 타액에서 직접 세균을 검출할 수 있게 되었다[8].

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