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리튬 이차전지용 양극활물질 Li[Ni0.6Co0.2Mn0.2]O2의 소성 온도가 전기화학적 특성에 미치는 영향
Effects of Calcinations Temperature on the Electrochemical Properties of Li[Ni0.6Co0.2Mn0.2]O2 Lithium-ion Cathode Materials 원문보기

전기화학회지 = Journal of the Korean Electrochemical Society, v.16 no.2, 2013년, pp.59 - 64  

유기원 (한국교통대학교 나노고분자공학과) ,  전효진 (한국교통대학교 나노고분자공학과) ,  손종태 (한국교통대학교 나노고분자공학과)

초록
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$Na_2CO_3$와 [M($SO_4$)(M = Ni, Co, Mn)]을 사용함으로써, Carbonate 공침 합성법에 의해 $[Ni_{0.6}Co_{0.2}Mn_{0.2}]CO_3$ 전구체를 합성하였다. 합성된 전구체는 공기분위기에서 $Li_2CO_3$와 혼합하여 각각, 750, 850 그리고 $950^{\circ}C$에서 소성되었고, 이로 인한 $Li[Ni_{0.6}Co_{0.2}Mn_{0.2}]O_2$ 양극활 물질의 소성온도가 미치는 영향을 조사하였다. $Li[Ni_{0.6}Co_{0.2}Mn_{0.2}]O_2$의 구조와 특성은 X-선 회절 분석(XRD), 시차주사현미경(SEM) 그리고 전기화학적 측정으로 분석되었는데, X-선 회절 결과 $Li[Ni_{0.6}Co_{0.2}Mn_{0.2}]O_2$는 소성온도가 증가함에 따라서 $I_{(003)}/I_{(104)}$는 증가하고 R-factor 는 감소하였으며, 시차주사현미경 결과에서는 1차 입자의 크기가 증가하는 경향을 보였다. 특히, $950^{\circ}C$에서 24시간 동안 소성된 $Li[Ni_{0.6}Co_{0.2}Mn_{0.2}]O_2$는 가역 용량이 $165.3mAhg^{-1}$[cut-off voltage 2.5~4.3 V, 0.1 C($17mAhg^{-1}$)] 그리고 50번째 충 방전 사이클 [cut-off voltage 2.5~4.3 V, 1 C($170mAhg^{-1}$)]까지 95.4%의 우수한 용량 보존율을 가지면서 가장 우수한 전기화학적 특성을 보여주었다.

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Using $Na_2CO_3$ and $MeSO_4$ (Me = Ni, Co and Mn) as starting materials, the precursor of $[Ni_{0.6}Co_{0.2}Mn_{0.2}]CO_3$ has been synthesized by carbonate co-precipitation. The precursor was mixed with $Li_2CO_3$, and calcined at 750, 850, and$950^...

주제어

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문제 정의

  • 8) Carbonate 공침법은Hydroxide 공침법에 비해 반응에 대한 조절이 쉬운장점을 가지고 있다.9,10) 그래서 본 연구에서는, 합성기술 및 조건을 중심으로, Carbonate 공침 합성법을이용하여 입자들이 일정 하면서도 구형의 전구체 생산으로 입자 분포에 따른 밀도를 높이고, 각 각 다른소성온도가 Li[Ni0.6Co0.2Mn0.2]O2 양극활 물질에 미치는 구조적인 영향과 전기화학적 특성을 비교하는 연구를 실시하였다.
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질의응답

핵심어 질문 논문에서 추출한 답변
LiMnO2의 한계는 무엇인가? 하지만산소분위기에서 고온으로 열처리 할 때 가능한 온도범위가 좁으며, 고온으로 열처리 할 때 증기압이 높은리튬이 다른 원소들에 비해 쉽게 증발하여, 빈 리튬이온 층에 Ni2+가 치환되는 양이온 혼합과 같은 비가역적인 반응이 발생하게 되어 구조적 안정성이 저하된다는 문제점이 있다.2,3) LiMnO2 또한 가격이 저렴하면서도 높은 이론 용량을 가지고 있지만 충·방전과정 동안 구조가 쉽게 스피넬 구조로 변하기 때문에충·방전 사이클이 진행될수록 용량이 감소하는 원인이 된다.4) 최근에는 LiCoO2 를 대체하기 위해 연구되고 있는 양극소재로써 LiNiCoO2에 Mn을 첨가함으로써 구조적 불안정성을 개선시킨 Li[NixCoyMn(1-x-y)]O2에 대한 개발이 계속 되고 있는데,5,6) 그 중에서도,Li[Ni0.
LiCoO2의 특징은 무엇인가? 다양한 양극활 물질들 사이에서, 층상구조의 LiCoO2는 합성이 쉽고 구조적 안정성이 좋으면 사이클 수명특성이 높기 때문에 높은 전압평탄영역을 갖는 상용화된 리튬 이온 베터리 중 가장 널리 양극재료로써사용되고 있다.1) 하지만 코발트는 자원이 부족하여 제조단가가 높고 강한 독성 때문에 환경적으로 문제가되어 층상구조의 LiCoO2에 대한 대체 물질 개발에대한 노력이 현재 까지 계속 되고 있다.
LiCoO2에 대한 대체 물질 중 LiNiO2의 한계는 무엇인가? 지금까지 연구되어온 물질 중에는 LiNiO2와 LiMnO2가 있는데,LiNiO2의 경우 LiCoO2보다 가격이 저렴하고 제조단가가 낮으며 높은 이론적 용량을 가지고 있다. 하지만산소분위기에서 고온으로 열처리 할 때 가능한 온도범위가 좁으며, 고온으로 열처리 할 때 증기압이 높은리튬이 다른 원소들에 비해 쉽게 증발하여, 빈 리튬이온 층에 Ni2+가 치환되는 양이온 혼합과 같은 비가역적인 반응이 발생하게 되어 구조적 안정성이 저하된다는 문제점이 있다.2,3) LiMnO2 또한 가격이 저렴하면서도 높은 이론 용량을 가지고 있지만 충·방전과정 동안 구조가 쉽게 스피넬 구조로 변하기 때문에충·방전 사이클이 진행될수록 용량이 감소하는 원인이 된다.
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참고문헌 (13)

  1. Q. CaO, H. P. Zhang, G. J. Wang, Q. Xia, and Y. P. Wu, 'A novel carbon-coated $LiCoO_2$ as cathode material for lithium ion battery' Electrochem. Comm., 9, 1228 (2007). 

  2. Y. Makimura and T. Ohzuku, 'Secondary Batteries- Lithium Rechargeable Systems-lithium-ion|Positive Electrode: Layered Mixed Metal Oxides' Encyclopedia of Electrochemical Power Sources., 249 (2009). 

  3. M. N. Obrovac, O. Mao, andJ. R. Dahn, 'Structure and electrochemistry of $LiMO_2$ (M Ti, Mn, Fe, Co, Ni) prepared by mechanochemical synthesis' Solid state Ionics., 112, 9 (1998). 

  4. G. Ceder and S. K. Mishra, 'The stability of orthorhombic and monoclinic-layered $LiMnO_{2[J]}$ ' Electrochem, Solid-State Lett., 2, 550 (1999) 

  5. L. Y. Yu, W. H. Qiu, F. Lian, W. Liu, X. L. Kang, and J. Y. Huang 'Comparative study of layered 0.65 $Li[Li_{1/3}Mn_{2/3}]O_2{\cdot}0.35LiMO_2$ (M Co, $Ni_{1/2}Mn_{1/2}$ and $Ni_{1/3}Co_{1/3}Mn_{1/3}$ ) cathode materials' Materials Letters., 62, 3010 (2008). 

  6. Z. G. Li, T. D. Wang, and X. Y. Kang, 'Synthesis and characterization of $LiCo_{1/3}Ni_{1/3}Mn_{1/3}O_2 $ prepared by Pechini process' Rare Metals., 27, 7 (2006). 

  7. S. K. Zhong, 'Synthesis and electrochemical performances of $Li[Ni_{0.6}Co_{0.2}Mn_{0.2}]O_2$ cathode materials' Trans. Nonferrous Met. Soc. China, 19, 1499 (2009). 

  8. K. H. Dai, Y. T. Xie, Y. J. Wang, Z. S. Song, and Qilu, 'Effect of fluorine in the preparation of $Li(Ni_{1/3}Co_{1/3}Mn_{1/3})$ $O_2$ via hydroxide co-precipitation' Electrochimica Acta., 53, 3257 (2008). 

  9. K. Yin, W. Fang, B. Zhang, and X. Guo, 'The effects of precipitant agent on structure and performance of $LiNi_{1/3}Co_{1/3}Mn_{1/3}$ $O_2$ cathode material via a carbonate co-precipitation method' Electrochimica Acta., 85, 99 (2012). 

  10. T. H. Cho, S. M. Park, Yoshio, T. Hirai, and Y. Hideshima, 'Effect of synthesis condition on the structural and electrochemical properties of $Li[Ni_{1/3}Mn_{1/3}Co_{1/3}]$ $O_2$ prepared by carbonate co-precipitation method' J. Power Sources., 442, 306 (2005). 

  11. W. Li, J. N. Reimers, and J. R. Dahn, 'In situ x-ray diffraction and electrochemical studies of $Li_{1x}NiO_2$ ' Solid State Ionics., 67, 123 (1993). 

  12. K. K . Cheralathan, N. Y. Kang, H. S. Park, Y. J. Lee, W. C. Choi, Y. S. Ko, and Y. K. Park, 'Preparation of spherical $LiNi_{0.80}Co_{0.15}Mn_{0.05}O_2$ lithium-ion cathode material by continuous co-precipitation' J. Power Sources., 195, 1486 (2010). 

  13. J. N. Reimers, E. Rossen, C. C. Jones, and J. R. Dahn, 'Structure and electrochemistry of $LixFeyNi_{1-y}O_2$ ' Solid State Ionics, 61, 335 (1993). 

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