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문제 정의
- 본 연구에서는 소, 돼지, 닭, 오리 등 가축들의 분뇨를 이용해 MFC를 구동해 성능 및 특성을 비교 검토하였으며, 미생물을 분리 · 동정하였다.
- 본 연구에서는 소, 돼지, 닭, 오리 등 가축들의 분뇨를 이용해 MFC를 구동해 성능 및 특성을 비교 검토하였으며, 미생물을 분리 · 동정하였다. 그리고 미생물 연료전지(MFC)를 사용하는 과정에서 MFC의 MEA가 열화(degradation)되어 MFC 성능이 감소할 수 있는데 운전 조건에 따른 MEA 열화에 대해서 연구하였다.
제안 방법
- cathode에는 GDL를 사용해 공기 공급이 원활하게 하였다. MEA, GDL, 카본펠트, 가스켓을 그래파이트 분리판 사이에 넣고 분리판 밖에는 집전판과 엔드플레이트를 차례로 조립해 100토크 압력으로 셀을 체결하였다. 펌프에 의해 배양액은 저장탱크에서 셀로 30 ml/min으로 순환되고, 저장탱크에 질소를 유입해 혐기조건을 만들었다.
- 저장탱크는 35℃ 항온조에서, cell은 hot plate에서 35℃로 온도를 제어하였다. Electronic Loader(ESL-300Z)로 OCV를 측정하였고, Potentiostat(Solatron, SI 1287)로 일정 전압에서 전류가 정상상태에 도달했을 때 전류 값을 읽어 I-V 분극곡선과 전류-전력 곡선을 구했다.
- 1 M PBS로 세척하는 과정을 3번 반복하였다. 이 균들은 50, 70, 80, 95, 100% 에탄올로 10분씩 처리하였는데 각 과정을 2번씩 반복하였다. 이 과정 후에 에탄올:Isoamyl acetate(IAA)=75:25 혼합액, 에탄올:IAA=50:50 혼합액, 에탄올:IAA=25:75 혼합액에 각각 15분씩 처리하고 마지막에는 IAA 100%로 처리하였다.
- 이 균들은 50, 70, 80, 95, 100% 에탄올로 10분씩 처리하였는데 각 과정을 2번씩 반복하였다. 이 과정 후에 에탄올:Isoamyl acetate(IAA)=75:25 혼합액, 에탄올:IAA=50:50 혼합액, 에탄올:IAA=25:75 혼합액에 각각 15분씩 처리하고 마지막에는 IAA 100%로 처리하였다. 최종적으로 수분을 완전히 제거하기 위해 Critical Point Dryer로 건조하였다.
- 최종적으로 수분을 완전히 제거하기 위해 Critical Point Dryer로 건조하였다. 미생물의 SEM 분석은 FE-SEM (Hitachi S-4800, KBSI Suncheon center)을 이용하였으며 beam voltage는 10 kV였다.
- MEA의 성능 및 특성은 I-V 분극곡선, 수소투과도, 전기화학적표면적(Electrochemical surface area, ECSA), 막 저항 및 부하전달 저항(Charge transfer resistance) 측정에 의했다. 수소투과도는 Potentiostat(Solatron, SI 1287)를 이용한 LSV(Linear sweep voltammetry) 방법으로 수소투과 전류(Hydrogen crossover current)를 측정해 비교하였다.
- ECSA는 Potentiostat를 이용한 Cyclo voltammetry(CV)로 측정하였다. CV는 anode와 cathode에 각각 수소(40ml/min)와 질소(200 ml/min)를 공급하고, 셀 온도 70℃, 상대습도 100%에서 scan rate 30 mV/sec로 전압을 변화시키면서 전류를 측정하는데, 16cycle 후 측정한 값을 택했다.
- 막 저항 및 부하전달 저항은 Impedance Analyser(Solatron, SI 1287)를 이용해 측정하였다. 임피던스 측정은 anode와 cathode에 각각 수소(93 ml/min)와 공기(296 ml/min)를 공급하고, 셀 온도 70℃, 상대습도 100%, DC current 1A, AC amplitude 100 mA, Frequency 10,000~0.1 Hz 범위에서 측정하였다.
- MFC에 효과가 있는 미생물로 알려진 균들을 미생물자원센터로부터 분양받아 동일한 조건에서 배양해 OCV 변화를 비교하였다. 실험한 미생물들은 Aeromonas hydrophila subsp.
- MFC 구동과정에서 MEA의 성능변화를 확인하기 위해서 돼지 분뇨를 이용해 MFC를 구동한 후의 MEA의 성능을 PEMFC 운전 조건에서 측정하였다. MFC 구동 후 배양액을 증류수로 교체하고 증류수를 24시간 순환해서 셀과 MEA를 세척하였다.
- short 현상이 있으면 anode에서 발생한 전자가 막을 통해 cathode에 직접 전달되므로 OCV 감소와 전류밀도가 감소하게 되고 이로 인해 전력밀도가 감소한다[8]. 전해질 막이 이온들에 오염되지 않는 구동 조건이 되게 하는 것이 MFC 성능 및 내구성 향상을 위해서 중요함을 확인하였다.
- 미생물연료전지를 5일 구동한 후 anode막에 형성된 생물막에서 전기 생산에 관여했다고 생각되는 균을 분리했다(Table 2). 닭 분뇨 로부터 6종의 미생물이 분리되었는데 이 중 2종의 Brevibacillus sp.
- , Pseudomonas sp.과 함께 석유를 기질로 하는 연료전지의 촉매로 사용되어 석유를 분해하고 전기를 생산하였다[18]. Lysinibacillus sphaericus는 비교적 최근에 전기 생산을 위한 생물 촉매의 가능성이 있는 새로운 미생물로 알려졌다.
- PEMFC 용 MEA를 사용해 셀을 제작하고 가축분뇨를 기질로 균을 배양해 MFC를 구동한 결과를 다음과 같이 정리하였다.
- 펌프에 의해 배양액은 저장탱크에서 셀로 30 ml/min으로 순환되고, 저장탱크에 질소를 유입해 혐기조건을 만들었다. 전기 생산이 가능한 균의 대량증식을 위해 멸균한 nutrient broth에 가축 분뇨를 접종하여 shaking incubator에서 30 ℃로 2일 동안 증식시킨 후 미생물 연료전지를 구동하였다. 저장탱크는 35℃ 항온조에서, cell은 hot plate에서 35℃로 온도를 제어하였다.
- 수소투과도는 Potentiostat(Solatron, SI 1287)를 이용한 LSV(Linear sweep voltammetry) 방법으로 수소투과 전류(Hydrogen crossover current)를 측정해 비교하였다. LSV는 anode와 cathode에 각각 수소(40 ml/min)와 질소(200 ml/min)를 공급하고, 셀 온도 70℃, 상대습도 100%에서 scan rate 1 mV/sec로 0~0.5 V 범위에서 전압을 변화시키면서 전류를 측정하였다.
- MFC 구동 후 배양액을 증류수로 교체하고 증류수를 24시간 순환해서 셀과 MEA를 세척하였다. 증류수 세척 후 MEA를 활성화하고, anode에는 수소를 cathode에는 공기를 공급하고, 상대습도 65%, 셀 온도 70℃로 제어하면서 I-V 성능을 측정하였다. Fig.
대상 데이터
- 미생물 연료전지는 2실(two chamber) 구조로 구성하였다. MFC 구성 요소는 PEMFC에 사용되는 요소들을 그대로 사용하였다.
- 미생물 연료전지는 2실(two chamber) 구조로 구성하였다. MFC 구성 요소는 PEMFC에 사용되는 요소들을 그대로 사용하였다. 즉 전극과 고분자 막은 Gore Fuel Cell Tech.
- 즉 전극과 고분자 막은 Gore Fuel Cell Tech. 사의 5720 MEA(전극 면적 25 cm2)를 사용했으며 anode쪽에 GDL(Gas Diffusion Layer)대신 카본펠트를 MEA와 접촉시켰다. cathode에는 GDL를 사용해 공기 공급이 원활하게 하였다.
이론/모형
- MEA의 성능 및 특성은 I-V 분극곡선, 수소투과도, 전기화학적표면적(Electrochemical surface area, ECSA), 막 저항 및 부하전달 저항(Charge transfer resistance) 측정에 의했다. 수소투과도는 Potentiostat(Solatron, SI 1287)를 이용한 LSV(Linear sweep voltammetry) 방법으로 수소투과 전류(Hydrogen crossover current)를 측정해 비교하였다. LSV는 anode와 cathode에 각각 수소(40 ml/min)와 질소(200 ml/min)를 공급하고, 셀 온도 70℃, 상대습도 100%에서 scan rate 1 mV/sec로 0~0.
- 막 저항 및 부하전달 저항은 Impedance Analyser(Solatron, SI 1287)를 이용해 측정하였다. 임피던스 측정은 anode와 cathode에 각각 수소(93 ml/min)와 공기(296 ml/min)를 공급하고, 셀 온도 70℃, 상대습도 100%, DC current 1A, AC amplitude 100 mA, Frequency 10,000~0.
성능/효과
- 1). 5종의 미생물을 모두 합해 MFC를 구동했을 때 최고 175 mV의 OCV를 나타내서 미생물 한 종류씩 각각 MFC를 운전했을 때보다 모두 합해서 운전 했을 때 상승효과가 있음을 확인했다[4]. 보통 혼합 배양된 MFC는잘 구동되는데, 유용한 복합 혼합배양은 매우 다양한 기질의 이용을 가능하게 하기 때문이다.
- MFC 구동에 의해 막 저항이 0.003 Ωcm2에서 0.5 Ωcm2로 166배 증가하였고 부하전달 저항(charge transfer resistance)은 0.042 Ωcm2에서 약 15 Ωcm2로 357배 증가했다.
- 돼지 분뇨, 소 분뇨, 닭 분뇨, 오리 분뇨 중의 균을 배양해 OCV를 측정한 결과, 돼지 분뇨 > 닭 분뇨 > 오리 분뇨 > 소 분뇨 순으로 돼지 분뇨가 제일 높은 OCV를 나타냈다.
- 돼지분뇨에서 분리된 미생물들 중 Stenotrophomonasacid aminiphila와 Lysinibacillus sphaericus은 미생물연료전지에 적용해 전기를 발생했지만 다른 두 종은 적용 예가 아직 보고되지 않았다. 이들의 혼합 배양체는 다양한 기질의 이용, 매개체의 생산 및 이용과 같은 시너지 효과를 나타내서 이제까지 보고된 전력생산량 중 거의 최고의 결과를 얻었다.
- 여러 균을 혼합해 MFC를 구동하였을 때 단일 균으로 구동하였을 때보다 OCV가 높아져 혼합 배양에 의한 상승효과가 있음을 확인하였다. 돼지 분뇨, 소 분뇨, 닭 분뇨, 오리 분뇨 중의 균을 배양해 OCV를 측정한 결과, 돼지 분뇨 > 닭 분뇨 > 오리 분뇨 > 소 분뇨 순으로 돼지 분뇨가 제일 높은 OCV를 나타냈다.
- 돼지 분뇨, 소 분뇨, 닭 분뇨, 오리 분뇨 중의 균을 배양해 OCV를 측정한 결과, 돼지 분뇨 > 닭 분뇨 > 오리 분뇨 > 소 분뇨 순으로 돼지 분뇨가 제일 높은 OCV를 나타냈다. 돼지 분뇨를 이용한 MFC에서 최고 963(mW/m2)의 높은 전력 밀도를 발생해 폐기물 처리와 동시에 전기에너지를 얻을 수 있음을 보였다. MFC 구동 후 전극에서 균을 분리해 동정하였는데 돼지 분뇨 구동 MFC에서는 4종의, 닭 분뇨 구동 MFC에서는 6종의 미생물을 분리하였다.
- 이 중 Kurthiagibsonii, Brevibacteriumluteolum, Bacillusaryabhattai, Ochrobactrumpseudintermedium 4종의 균은 MFC에 사용된 보고가 없는 균이었다. MFC 구동 후 MEA를 PEMFC 구동 조건에서 MEA 성능을 분석한 결과 막 저항이 166배, 부하 전달 저항이 357배 증가했다. 이와 같은 저항 증가는 기질 중 Na, Ca, K 이온들과 불순물들에 의한 막과 전극의 오염 때문으로, MEA의 오염이 MFC의 낮은 성능에 한 원인으로 작용함을 확인하였다.
- 6에 나타냈다. 초기 CV와 MFC 구동 후 CV를 전체적으로 비교하면 MFC 구동 후 CV 전체 면적이 감소해 전체적으로 활성 면적이 감소했음을 보이고 있고, MFC 구동 후 CV가수평이 되지 않고 대각선으로 기울어져 short 현상이 있음을 나타냈다. 미네랄과 금속 이온들에 의한 막 오염에 의해 short 현상 가능성이 높다.
후속연구
- 8 사진에 나타냈는데, 그람 양성균으로 cellulose와 hemi-cellulose를 분해하는 multi-enzyme complex를 분비하며[12] glucose, sucrose, fructose, bactopeptone, yeast extract, non digestible proteins(난분해성 단백질)과 같은 다양한 질소원과 탄소원을 분해할 수 있는 효소를 분비한다고 보고되었다[13]. 따라서 Bacillus licheniformis는 미생물연료전지의 에너지원으로 좀 더 다양한 기질의 사용을 가능하게 할 것으로 생각된다. Wang 등[14]은 oligopeptides를 기질로 이용하는 MFC에 Bacillus licheniformis를 촉매원으로 사용하여 전기를 생산하였다.
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