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문제 정의
- 본 연구에는 다양한 HAT 유도체들을 인광 OLEDs 소자의 HIL로 적용하여 그 특성을 평가하였다. HAT-Cl6와 HAT-F6를 적용한 OLEDs 소자의 외부양자효율은 각각 13.
제안 방법
- 하지만 소자의 turn-on 전압이 HAT 유도체의 삽입과 상관없이 일정했던 결과를 바탕으로 판단해 보면 vacuum level shift는 J-V 특성에 큰 영향을 끼치지 않았음을 알 수 있었다. OLEDs 소자의 전류밀도-전압 특성을 이해하기 위해서 할로겐화 HAT 유도체의 유무에 따른 hole-only 소자를 제작하였다. Figure 3는 ITO (150 nm)/HAT-CN, HAT-Cl6 or HAT-F6(0, 2, 5 or 10 nm)/NPB (400 nm)/Al (100 nm)로 구성된 hole-only 소자의 전류밀도-전압 특성을 측정한 결과이다.
- Indium tin oxide (ITO)가 패턴된 유리기판이 OLEDs 제작과 hole-only 소자 제작에 사용되었다. 소자들은 10-7 torr의 고진공상태에서 제작된 후 질소 분위기의 글러브박스에서 봉지되고 외부로 반출되어 측정되었다. OLEDs 소자 및 hole-only 소자의 구조는 Figure 1에서 보여지는 것과 같다.
- 또한 박막 형태로 성막된 필름의 결정성 및 표면 거칠기 특성도 분자의 side group에 의하여 변경되어 HAT-Cl6는 phthalocyanine 유도체나 HAT-CN 분자들이 보여주던 π-stacking 구조의 결정성을 가져 유도체 중에서 높은 전자 이동도를 가질 수 있다는 것을 보였다[7,12]. 할로겐화 HAT 유도체들의 OLEDs 소자에서의 정공 주입특성을 평가하기 위하여 얇은 막의 HAT를 ITO와 정공 수송층 사이에 증착한 소자와 그렇지 않은 소자의 전기적, 광학적 특성을 분석하였다. Figure 2는 HIL이 없는 소자, HAT-Cl6을 HIL로 적용한 소자, HAT-F6을 적용한 소자의 전류밀도전압-휘도(current density-voltage-luminance, J-V-L) 특성을 측정한 결과이다.
- 할로겐화 HAT 유도체를 (HAT-Cl6, HAT-F6) 정공 주입층으로 적용하여 제작된 인광 OLEDs 소자의 발광 특성을 조사하였다. HAT-Cl6를 삽입하여 제작된 OLEDs는 소자의 구동전압에서 외부양자 효율이 13.
이론/모형
- OLEDs 소자는 ITO (90 nm)/HAT-Cl6 or HAT-F6 (0 or 2 nm)/1,4-bis[N-(1-naphthyl)-N’-phenylamino]-4,4’-diamine (NPB) (50 nm)/4,4’,4”-tri(Ncarbazolyl)triphenylamine (TCTA) (10 nm)/N,N’-dicarbazolyl-4-4’-biphenyl (CBP) doped with 6 wt% tris(2-phenylpyridyl)iridium(III) (Ir(ppy)3) (20 nm)/4,7-diphenyl-1,10- phenanthroline (BPhen) (10 nm)/ cesium (Cs) : BPhen (50 nm)/Al (100 nm)으로 구성되어 있다. 다양한 유도체들의 정공 주입 특성을 분석하기 위하여 ITO/HAT-CN (5 nm) or HAT-Cl6 or HAT-F6 (0, 2, 5, 10 nm)/Al (100 nm)의 구조를 가지는 hole-only 소자를 제작하였고 전류 밀도-전압 특성은 Keithley 2400으로 평가되었다.
성능/효과
- 4.5 V에서 4.4 mA/cm2의 전류밀도를 가졌던 소자에 비하여 HAT-Cl6나 HAT-F6를 삽입한 소자의 경우 각각 2.7과 1.4 mA/cm2의 전류밀도를 보였다.
- 할로겐화 HAT 유도체를 (HAT-Cl6, HAT-F6) 정공 주입층으로 적용하여 제작된 인광 OLEDs 소자의 발광 특성을 조사하였다. HAT-Cl6를 삽입하여 제작된 OLEDs는 소자의 구동전압에서 외부양자 효율이 13.6%로 정공 주입층이 없는 기본소자(8.8%)에 비하여 1.5배 향상하는 결과를 보였다. Hole-only 소자의 전류밀도-전압 특성 분석과 OLEDs 소자의 EL 스펙트럼 분석을 통하여 OLEDs 소자의 효율 향상 원인을 분석한 결과 삽입된 정공 주입층에 의해 정공의 주입 지연이 일어나 발광층에서 전자와의 비율이 균형을 이루게 된 것으로 해석되었다.
- 본 연구에는 다양한 HAT 유도체들을 인광 OLEDs 소자의 HIL로 적용하여 그 특성을 평가하였다. HAT-Cl6와 HAT-F6를 적용한 OLEDs 소자의 외부양자효율은 각각 13.6% 및 12.0%로 기본소자의 8.8%에 비하여 더 우수한 특성을 보였다. 이는 소자로 주입되는 정공 및 전자의 주입을 균형 있게 하여 효율을 증가시킨 것으로 판단된다.
- Figure 4는 HAT-Cl6나 HAT-F6를 삽입한 OLEDs와 삽입하지 않은 OLEDs 기본 소자의 전류효율 측정 결과를 보여주고 있다. HAT-F6를 삽입한 OLEDs 소자의 경우는 1,000 cd/m2에서의 전압으로 정의되는 구동 전압이 4.5 V의 값을 가졌고, 이때 42.1 cd/A의 전류 효율을 보여 추가적인 전하주입층이 없는 기본 소자의 30.8 cd/A에 비하여 증가된 효율을 보였다. 이에 반하여 HAT-Cl6를 삽입한 소자의 경우는 4.
- HIL의 유무와 상관없이 모든 소자는 2.5 V의 낮은 임계전압과 급격한 전류밀도의 증가 특성을 보였고 이것은 Cs가 도핑된 BPhen과 Al 전극 사이에서 전자의 주입이 매우 잘 이루어진 것으로 이해할 수 있었다. 흥미롭게도 OLEDs 소자의 turn-on 전압은 추가적인 HAT-Cl6 및 HAT-F6의 추가에도 변화하지 않았다.
- 5배 향상하는 결과를 보였다. Hole-only 소자의 전류밀도-전압 특성 분석과 OLEDs 소자의 EL 스펙트럼 분석을 통하여 OLEDs 소자의 효율 향상 원인을 분석한 결과 삽입된 정공 주입층에 의해 정공의 주입 지연이 일어나 발광층에서 전자와의 비율이 균형을 이루게 된 것으로 해석되었다. 또한 HAT-Cl6는 정공 주입층 박막의 두께 제어 공정에 용이하여 박막의 두께에 따른 안정한 전류 밀도의 제어가 가능하였다.
- 할로겐화 HAT를 정공 주입층으로 적용한 OLEDs 소자들이 보다 높은 효율을 가질 수 있는 것은 발광층으로 도달하는 전자와 정공의 비율이 잘 맞기 때문으로 볼 수 있다[19-20]. Hole-only 소자의 전류밀도-전압 특성에서 확인한 것과 같이 할로겐화 HAT 추가 삽입층에 의해 지연된 정공의 주입은 OLEDs 소자의 보다 높은 양자 효율의 증가를 보였다. 소자의 다른 특성들은 Table 1에 요약되어 있다.
- 그러나 Figure 5에서처럼 NPB에 HAT 유도체들을 도핑한 소자에서는 NPB로부터의 발광이 일어나지 않았는데 이것은 HAT의 LUMO 에너지 준위로 트랩된 전자들이 exciton의 형성을 방해하고 NPB로부터의 발광을 저지한 것으로 이해할 수 있었다. 결론적으로 n-type 도핑된 Bphen을 통하여 전자는 음극으로부터 쉽게 주입되나 OLEDs 소자의 낮은 전자 차단 장벽 때문에 발광층 내부의 전자 밀도는 정공 밀도보다 낮게 되었고 HAT 유도체들을 적용한 OLEDs 소자는 정공의 주입지연을 통한 전자와의 주입 비율이 균형을 이루게 되어 OLEDs 소자의 효율 향상이 가능할 수 있었다는 결론을 내릴 수 있다.
- 에서의 발광 스펙트럼 측정 결과를 보여주고 있다. 모든 소자들은 Ir(ppy)3가 도핑된 CBP 층을 발광층으로 하는 초록 인광 OLEDs 소자의 전형적인 발광 스펙트럼을 보여주고 있다. 소자 간의 약간의 스펙트럼 차이는 다양한 정공의 주입 조건에 따른 발광층 내의 recombination zone의 위치 차이 때문인 것으로 판단된다.
- 이를 통하여 HAT-6의 경우 증착 초기에는 박막이 disconnected 구조를 가져서 OLEDs 소자의 픽셀면에 불균일한 전하의 주입이 일어났던 것으로 이해할 수 있다[18]. 이러한 결과들로부터 OLEDs의 효율적인 제작과 안정적인 구동을 위해서는 HAT-F6보다는 HAT-Cl6가 우수한 특성을 가지는 것을 알 수 있다.
- 왜냐하면 추가된 2 nm의 유기물 층은 유기물 층을 통한 전하의 이동에 의한 소자의 전류밀도 변화를 설명할 수 없을 정도로 얇기 때문이다[16-17]. 하지만 소자의 turn-on 전압이 HAT 유도체의 삽입과 상관없이 일정했던 결과를 바탕으로 판단해 보면 vacuum level shift는 J-V 특성에 큰 영향을 끼치지 않았음을 알 수 있었다. OLEDs 소자의 전류밀도-전압 특성을 이해하기 위해서 할로겐화 HAT 유도체의 유무에 따른 hole-only 소자를 제작하였다.
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