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문제 정의
- 본 연구의 목적은 울산지역 산업단지와 도시역을 중심으로, 주요 대기오염물질의 해상도 높은 공간적 평균농도분포를 제시하고 그 특성과 계절적 변화를 이해하는 데 있다. 이를 위해 다년간 모니터링된 대기오염도 측정자료와 함께 계절별 수행된 고해상도 수치모델링 결과를 분석하였다.
- 이 연구에서는 울산의 산업단지과 도시역을 중심으로 주요 대기오염물질의 공간적 농도분포를 제시하고 물질별 비교와 계절적 차이에 대한 특징들이 분석되었다.
제안 방법
- CMAQ 모델링을 통해 울산 전역을 대상으로 대기 오염물질 SO2, NO2, O3, PM10의 해상도 높은 평균농도 분포를 계절별로 파악하였다. SO2와 PM10의 경우 계절별 다소의 차이는 있으나 온산산업단지 및 석유화학 단지에 제한된 고농도분포가 뚜렷하였다.
- 이는 지난 3년간(2011~2013년) 평균된 월별 농도변화에서 확인할 수 있었다(여기서는 제시되지 않음). 각 달의 모델링은 초기조건의 불확실성을 줄이기 위해 초기 적응시간(spin-up time) 2일을 추가로 포함하여 수행되었다. CMAQ의 화학수송모델(CMAQ chemical transport model, CCTM) 수행에 적용한 옵션은 표 1과 같으며 국립환경과학원에서 수행한 대기질모델링 정확도 향상을 위한 최적화 연구(NIER, 2014b)에 적용된 옵션과 동일하다.
- 이 절에서는 CMAQ 모델링을 통해 계산된 주요 대기오염물질의 공간 농도분포를 계절별로 파악하고 분석하였다. 모델결과 검증을 위해 울산지역 AQMS(그림 1b 참고)에서 측정된 농도값과 해당 격자의 모델 값 (D5 영역, 모델 1층 중간고도: 약 16 m)을 대상으로 주요 통계지표에 대한 통계량을 표 2에 제시하였다. 검증은 측정값이 존재하는 시점의 시간별 값들을 대상으로 하였고 계절별 spin-up 기간을 제외한 전체기간을 대상으로 이루어졌다.
- 이 절에서는 CMAQ 모델링을 통해 계산된 주요 대기오염물질의 공간 농도분포를 계절별로 파악하고 분석하였다. 모델결과 검증을 위해 울산지역 AQMS(그림 1b 참고)에서 측정된 농도값과 해당 격자의 모델 값 (D5 영역, 모델 1층 중간고도: 약 16 m)을 대상으로 주요 통계지표에 대한 통계량을 표 2에 제시하였다.
- 본 연구의 목적은 울산지역 산업단지와 도시역을 중심으로, 주요 대기오염물질의 해상도 높은 공간적 평균농도분포를 제시하고 그 특성과 계절적 변화를 이해하는 데 있다. 이를 위해 다년간 모니터링된 대기오염도 측정자료와 함께 계절별 수행된 고해상도 수치모델링 결과를 분석하였다.
대상 데이터
- CMAQ 모델링 수행은 2012년 1, 4, 7, 10월을 대상으로 하였다. 계절의 중심에 있는 4개월의 모델링 결과들은 연중 농도변화의 범위를 모두 설명할 수 없지만 선택된 월의 평균값은 계절의 평균값과 유사하다.
- CMAQ 모델의 기상입력자료는 Oh et al. (2015)의 연구에서 생성된 2012년 WRF 모델링 결과 (43층 시간평균 격자정보, 최하층 σ=0.996)를 이용하였고, CMAQ의 전처리 모델링 MCIP(Meteorology Chemistry Interface Processor ver. 4.1)를 수행하여 23층(최하층에서 12층까지는 WRF 모델 격자와 동일) 시간별/격자별 값을 생하여 기상입력자료를 만들었다.
- 모델결과 검증을 위해 울산지역 AQMS(그림 1b 참고)에서 측정된 농도값과 해당 격자의 모델 값 (D5 영역, 모델 1층 중간고도: 약 16 m)을 대상으로 주요 통계지표에 대한 통계량을 표 2에 제시하였다. 검증은 측정값이 존재하는 시점의 시간별 값들을 대상으로 하였고 계절별 spin-up 기간을 제외한 전체기간을 대상으로 이루어졌다. O3의 경우는 자료의 적절한 평가를 위해 평균 외의 통계값은 자료의 분포를 고려하여 20 ppb 초과 값들만 사용하여(cut-off value=20 ppb) 계산하였다(Russel and Dennis, 2000).
- 모델링 영역은 총 5개로 CMAQ 모델의 기상입력자료 생성을 위해 수행한 기상모델인 WRF (Weather Research & Forecasting) model의 영역보다 남북/동서로 각각 6개 격자가 작다.
- 울산지역 주요 대기오염물질의 전반적 공간평가를 위해 지역 내에 위치한 13곳의 환경부 운영 도시대기 측정망(Air quality monitoring site, 이하 AQMS) (그림 1b 참고)에서 최근 3년간(2011~2013년) 모니터링된 농도자료를 이용하였다. 분석에 있어 효문(HM), 여천(YC), 부곡(BG), 화산(HS) 지점은 산업단지에 위치한 지점들로, 삼신(SS), YE(야음), 신정(SJ), 성남(SN)은 도심지역에 위치한 지점들로 구분하여 설명하였다.
- 울산의 대기오염을 이해하는 데 있어 산업단지를 중심으로 배출되는 중금속과 HAPs는 중요하게 고려되어야 하는 부분이지만 이 연구에서는 자료의 시·공간적 분포, 모델링 결과의 신뢰성 등을 고려하여 제외하였다. 연구대상 대기오염물질 농도통계의 기초자료는 1시간 평균값이며, 75% 이상 측정된 유효일만을 대상으로 산출되었다.
- 연구대상 대기오염물질은 SO2, 일산화탄소(CO), 이산화질소(NO2), O3, 미세먼지(PM10)로서 도시 환경기준 달성여부를 결정하는 물질들이다(NIER, 2014a). 울산의 대기오염을 이해하는 데 있어 산업단지를 중심으로 배출되는 중금속과 HAPs는 중요하게 고려되어야 하는 부분이지만 이 연구에서는 자료의 시·공간적 분포, 모델링 결과의 신뢰성 등을 고려하여 제외하였다.
- 동아시아를 포함하는 81 km 모의영역과 동북아시아를 포함하는 27km 영역에 대해 MICS-Asia 배출량이 단일적으로 이용되었고 한반도를 포함하는 9 km 영역은 CAPSS와 MICS-Asia 배출량이 남한과 북한에 대해 각각 적용되었다. 울산권역을 포함하는 3km 및 1 km 영역에 대하여는 CAPSS 배출량이 이용되었다.
- 울산지역 주요 대기오염물질의 전반적 공간평가를 위해 지역 내에 위치한 13곳의 환경부 운영 도시대기 측정망(Air quality monitoring site, 이하 AQMS) (그림 1b 참고)에서 최근 3년간(2011~2013년) 모니터링된 농도자료를 이용하였다. 분석에 있어 효문(HM), 여천(YC), 부곡(BG), 화산(HS) 지점은 산업단지에 위치한 지점들로, 삼신(SS), YE(야음), 신정(SJ), 성남(SN)은 도심지역에 위치한 지점들로 구분하여 설명하였다.
데이터처리
- CMAQ 모델링 결과 검증은 피어슨 상관계수 r, 자료의 편향을 보여주는 Mean Bias(MB)와 Mormalized Mean Bias(NMB), 오차통계지표인 Root mean square error(RMSE)와 Normalized mean error(NME), 일치도지수(index of agreement, IOA) 분석을 통해 이루어졌다. 사용된 통계량은 전통적인 검증지표로 다수의 대기질 모델링 검증 연구들에서 제시되었다(Hogrefe et al.
- r: Pearson’s correlation coefficient; MB: mean bias; NMB: mean normalized bias; NME: mean normalized error; RMSE: root mean square error; IOA: index of agreement.
이론/모형
- SMOKE에서 배출량 시간할당을 위하여 미국 환경 보호국(EPA) 자료를 바탕으로 개선된 최신의 프로파일 자료가 이용되었으며(Reis et al., 2009), 공간할당을 위한 분배계수 마련을 위해 MIMS(Multi-scale Integrated Modeling System; CMAS, 2014) spatial allocator가 이용되었다. 화학종 분배를 위한 화학메커니즘은 SAPRC99이 이용되었으며(Cater, 2000), 기상자료를 바탕으로 굴뚝이 있는 점 오염원에 대하여 배출량 연직 분배를 수행하였다.
- 울산지역 대기오염도 평가의 공간적 해상도를 높이고 측정자료 해석의 한계를 보완하기 위해 대표적인 광화학 대기질 모델인 CMAQ(Community Multi-Scale Air Quality, v.5.0.1)를 이용하여 수치모의를 수행하였다. CMAQ 모델은 미국 EPA에서 개발한 3차원 광화학 수송 모델로 대류권 내 O3, PM10을 포함한 주요 가스상/입자상 대기오염물질을 모의할 수 있으며 다양한 규모에 대한 동시 수치모의가 가능한 대기질 모델이다(CMAS, 2016a; Byun and Ching, 1999).
- , 2006)에 입력 후 수행하여 산정하였다. 인위적 배출량의 경우, 국외 배출목록(Emission inventory)으로 주거, 산업, 발전, 교통, 농업 부문으로 구성되어 있는 MICS-Asia(The Model Inter-Comparison Study for Asia) 2010을(Carmichael et al., 2002), 국내 배출목록으로는 국립환경과학원 CAPSS(Clean Air Policy Support System) 2010을 이용하여 SMOKE(Sparse Matrix Operator Kernel Emissions v3.1; CMAS, 2016b)를 수행하여 산정하였다. 동아시아를 포함하는 81 km 모의영역과 동북아시아를 포함하는 27km 영역에 대해 MICS-Asia 배출량이 단일적으로 이용되었고 한반도를 포함하는 9 km 영역은 CAPSS와 MICS-Asia 배출량이 남한과 북한에 대해 각각 적용되었다.
- CMAQ 모델링을 위한 배출량 입력자료는 자연 배출량 및 인위적 배출량을 병합하여 마련하였다. 자연 배출량은 식생자료(LAI: Leaf Area Index; PFT: Plant Functional Type; EF: Emission Factors 등)와 MCIP를 통해 생성된 기상인자 자료들을 MEGAN(Model of Emissions of Gases and Aerosols from Nature, v2.04; Guenther et al., 2006)에 입력 후 수행하여 산정하였다. 인위적 배출량의 경우, 국외 배출목록(Emission inventory)으로 주거, 산업, 발전, 교통, 농업 부문으로 구성되어 있는 MICS-Asia(The Model Inter-Comparison Study for Asia) 2010을(Carmichael et al.
- , 2009), 공간할당을 위한 분배계수 마련을 위해 MIMS(Multi-scale Integrated Modeling System; CMAS, 2014) spatial allocator가 이용되었다. 화학종 분배를 위한 화학메커니즘은 SAPRC99이 이용되었으며(Cater, 2000), 기상자료를 바탕으로 굴뚝이 있는 점 오염원에 대하여 배출량 연직 분배를 수행하였다.
성능/효과
- 검증결과, 계절별 차이는 존재하나 CO를 제외하고 모델이 측정값의 변화를 비교적 잘 재현함을 확인할 수 있다. NO2와 O3의 경우 모델값과 측정값의 정량적 차이가 적고(연평균 각각 8.
- 우선 도시대기측정망 자료 분석에서는, SO2와 PM10은 산업단지에서, O3는 석유화학단지 인근 도시지역 지점들에서 고농도 현상이 뚜렷함을 알 수 있었다. 반면 NO2의 경우는 일부 도시지역 측정망 지점들을 제외하고는 평균적으로 비슷한 공간적 농도분포를 보였다.
- O3는 상관도, 일치도 등 모든 통계지표에서 NO2와 함께 좋은 검증결과를 보였고, 시간적 변화 역시 모델이 측정된 농도변화를 잘 모의함을 그림 3에서 확인 가능하다. 이상과 같은 검증결과는 CO를 제외한 나머지 대기오염물질들에 대해서 수치모의 결과를 이용한 울산 전역의 공간적 농도분포 평가가 가능함을 보여준다.
- 전반적으로 환경기준치(24시간 평균 80 ppb)를 초과하는 고농도 빈도는 적고 YE 지점에서 만 4회로 다소 높았다.
- 참고로 O3는 최근 울산지역에서 농도상승이 뚜렷한 대기오염물질로서, 여기서는 제시되지 않았지만 최근 10년간의 일 최고 8시간 평균농도의 연평균값이 매년 0.8 ppb 수준으로 유의하게(p<0.05) 증가하는 경향이 나타났다.
- 반면 NO2의 경우는 일부 도시지역 측정망 지점들을 제외하고는 평균적으로 비슷한 공간적 농도분포를 보였다. 특징적으로 O3와 PM10은 인구밀도가 높은 도심 측정지점들에서 환경기준치를 초과하는 고농도가 빈번히 나타나 이들 물질들은 지역의 중요한 관리대상임을 확인할 수 있었다.
- O3는 산단 내에는 농도가 매우 낮으며 인근지역에 상대적인 고농도가 분포하였고 여름에 이들의 농도 경도가 크게 나타났다. 특징적으로 계절 중 남풍의 빈도가 많아지는 봄과 여름에 모든 대기오염물질이 산업단지 인근 풍하 측 도시역에 농도가 상승하는 경향을 볼 수 있었고, 석유화학단지 인근 도시역의 경우 1월 대비 7월의 농도 가 SO2는 약 3배, O3는 약 2배 높게 모의되었다. 하지만 연중 탁월한 북서풍으로 인해 산단 배출 대기오염 물질의 평균적 영향은 내륙 일부로 제한되었다.
후속연구
- 이러한 농도상승은 산단 지역 SOx 배출량의 계절적 변화가 크지 않아 기상의 영향이 주된 원인으로 판단된다. 농도 수준의 정량적 평가에 있어서는 모델의 과대모의 경향(표 2 참고)을 고려하여 제한된 해석이 필요할 것이다.
- 향후 농도분포의 지역적 차이와 특정지역 고농도 현상의 정확한 원인 규명을 위해서는 집중측정 및 대기질 모델결과의 3차원적 심층분석이 필요할 것으로 판단된다. 또한 이 연구에서는 초미세먼지(PM2.5) 농도에 대한 분석은 이루어지지 않았지만 대규모 산업단지의 존재와 인체에 미치는 영향을 고려한다면 측정자료 분석과 추가적인 모델링 연구가 필요하다. 또한 산업활동과 관련하여 배출되는 중금속과 벤젠(Benzene), 톨루엔(Toluene), 자일렌(Xylene)과 같은 HAPs 농도에 대한 이해는 울산의 대기질을 평가하는 중요한 부분일 것이다.
- 이 연구에서 제시된 주요 대기오염물질의 해상도 높은 평균농도분포 정보는 울산산업단지와 인근 도시역을 중심으로 한 지역 대기질 이해에 중요한 자료로 이용될 수 있을 것이다. 또한 환경역학연구를 위한 대기 오염물질 노출평가의 기초자료로 활용될 수 있으며, 기존 수행된 울산산업단지 주변 식생 또는 주민 건강 영향 평가 연구들(NIER, 2010, 2006, 2001; Lee et al., 1990)의 고도화에 기여할 수 있을 것으로 사료된다.
- , 2014) 지역 대표성과 평균적인 정보에 대한 해상도 높은 이해는 충분히 이루어지지 못했다. 빈도 높은 대기질 측정과 함께 개선된 수치모델링 적용을 통해 지역 내 위치하는 대규모 산업단지와 주변 도시역 대기질의 정확한 평가와 대표성 있는 공간정보의 파악이 필요할 것이다.
- 2009년에 울산지역을 대상으로 수행된 HAPs 조사연구에서도(NIER, 2010) 산업단지 VOCs 농도가 주거지역보다 높은 수준이며 울산지역 독성 VOC 배출 대부분은 산업활동에 기인한 것으로 추정 보고하였다. 유해 대기오염물질의 경우 향후 측정망 확대와 빈도 높은 측정을 통해 지역 내 농도변화의 이해를 높이고 대기질 모델링 연구를 병행하여 공간적 농도분포를 보다 면밀히 분석할 필요가 있다.
- 이 연구에서 제시된 주요 대기오염물질의 해상도 높은 평균농도분포 정보는 울산산업단지와 인근 도시역을 중심으로 한 지역 대기질 이해에 중요한 자료로 이용될 수 있을 것이다. 또한 환경역학연구를 위한 대기 오염물질 노출평가의 기초자료로 활용될 수 있으며, 기존 수행된 울산산업단지 주변 식생 또는 주민 건강 영향 평가 연구들(NIER, 2010, 2006, 2001; Lee et al.
- 향후 농도분포의 지역적 차이와 특정지역 고농도 현상의 정확한 원인 규명을 위해서는 집중측정 및 대기질 모델결과의 3차원적 심층분석이 필요할 것으로 판단된다. 또한 이 연구에서는 초미세먼지(PM2.
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