[논문]미스트화학기상증착시스템의 전구체 수용액 혼합비 조절을 통한 (AlxGa1-x)2O3 에피박막의 밴드갭 특성 제어 연구

김경호; 신윤지; 정성민; 배시영

doi:10.4313/jkem.2019.32.6.528

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We investigated the growth of $(Al_xGa_{1-x})_2O_3$ thin films on c-plane sapphire substrates that were grown by mist chemical vapor deposition (mist CVD). The precursor solution was prepared by mixing and dissolving source materials such as gallium acetylacetonate and aluminum acetylacet...

We investigated the growth of $(Al_xGa_{1-x})_2O_3$ thin films on c-plane sapphire substrates that were grown by mist chemical vapor deposition (mist CVD). The precursor solution was prepared by mixing and dissolving source materials such as gallium acetylacetonate and aluminum acetylacetonate in deionized water. The [Al]/[Ga] mixing ratio (MR) of the precursor solution was adjusted in the range of 0~4.0. The Al contents of $(Al_xGa_{1-x})_2O_3$ thin films were increased from 8 to 13% with the increase of the MR of Al. As a result, the optical bandgap of the grown thin films changed from 5.18 to 5.38 eV. Therefore, it was determined that the optical bandgap of grown $(Al_xGa_{1-x})_2O_3$ thin films could be effectively engineered by controlling Al content.

주제어

표/그림 (9)

그림 Fig. 1. Schematic of horizontal hot-wall type mist CVD to grow (Al_xGa_1-x)₂O₃ thin films.
표 Table 1. Growth condition of α-Ga₂O₃ and α-(Al_xGa_1-x)₂O₃ thin films.
그림 Fig. 2. Thickness mapping of grown α-(Al_xGa_1-x)₂O₃ thin films on 2-inch c-plane sapphire substrate for various mixing ratio of 0 (ref), 2.5, 3.5, and 4.0.
그림 Fig. 3. Average thickness and deviation of grown (Al_xGa_1-x)₂O₃ thin films.
그림 Fig. 4. Cross-sectional and top view of SEM images of grown thin films with a growth condition of (a, b) MR＝2.5, (c, d) MR＝ 3.5, and (e, f) MR＝4.0.
그림 Fig. 5. (a) XRD 2theta scan of grown (Al_1-xGa_x)₂O₃ thin films depending on various [Al]/[Ga] mixing ratio and (b) enlarged 2theta scan area of α-(Al_xGa_1-x)₂O₃.
그림 Fig. 6. SEM and EDX mapping image of grown (Al_xGa_1-x)₂O₃ thin films for MR＝4.0.
그림 Fig. 7. (a) EDX composition of α-(Al_xGa_1-x)₂O₃ Xor MR＝4.0, (b) relative Ga/Al EDX composition ratio for various MR.
그림 Fig. 8. Tauc plots of measured transmittance for (Al_xGa_1-x)₂O₃ thin films with a precursor mixing ratio of (a) MR＝0 (ref), (b) MR＝2.5, (c) MR＝3.5, and (d) MR＝4.0.

AI 본문요약
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문제 정의

그러나 미스트화학기상증착에서 Al의 함량을 높이기 위한 성장 변수 영향은 보고되지 않아 고함량 Al을 성장시키기 위한 핵심 변수를 모두 파악하기는 어려웠다. 따라서 본 연구는 α-(Al_xGa_1-x)₂O₃ 에피층에 있어서 Al의 조성을 제어하기 위한 일환으로 전구체 수용액의 [Al]/[Ga] 혼합비(mixing ratio, MR)를 조절한 후 이에 대한 에피층 물성과 밴드갭 제어 특성에 대해 보고한다.

제안 방법

박막을 사파이어 기판 위에 성장시키고,Al 함량을 조절하였다. Ga과 Al 전구체를 포함하는 수용액의 혼합비를 0~4.0까지 혼합하여 이에 대한 물성을 측정하였다. 전구체 수용액의 혼합비를 증가시킴에 따라 성장률이 크게 감소하는 반면, 표면은 3차원 성장모드가 진행되었다.
본 연구에서는 미스트화학기상증착시스템을 이용한(Al_xGa_1-x)₂O₃ 박막을 사파이어 기판 위에 성장시키고,Al 함량을 조절하였다. Ga과 Al 전구체를 포함하는 수용액의 혼합비를 0~4.

대상 데이터

박막을 성장시키기 위해 사용한 실험조건이다. 미스트 발생을 위한 Ga와 Al의 소스는 각각 Ga(C₅H₈O₂)₃와 Al(C₅H₇O₂)₃를 약간의 HCl과 함께 증류수에 용해시켜 준비하였다. 전구체 수용액의 혼합비는 [Al]:[Ga]의 비율을 0, 2.

이론/모형

의 박막의 Al 함량이 많아지면 XRD 피크도 오른쪽으로 이동하는 결과를 보인다. 이를 통해 XRD 분석에서 α-(Al_xGa_1-x)₂O₃의 2theta 피크가 α-Ga2O3 피크로부터 얼마나 이동하였는가에 따라 Vegard법을 이용하여 조성비를 계산할 수 있다 [10].

성능/효과

전구체 수용액의 혼합비를 증가시킴에 따라 성장률이 크게 감소하는 반면, 표면은 3차원 성장모드가 진행되었다. XRD 측정 결과 성장된 박막은 α-(Al_xGa_1-x)₂O₃였고, 함량은 Vegard법에 의해 8~13%에서 분포하고 있음을 확인하였다. 성장된 박막의 Ga조성층 여부는 EDX 측정을 통해 증명하였다.
0까지 혼합하여 이에 대한 물성을 측정하였다. 전구체 수용액의 혼합비를 증가시킴에 따라 성장률이 크게 감소하는 반면, 표면은 3차원 성장모드가 진행되었다. XRD 측정 결과 성장된 박막은 α-(Al_xGa_1-x)₂O₃였고, 함량은 Vegard법에 의해 8~13%에서 분포하고 있음을 확인하였다.
성장된 박막의 Ga조성층 여부는 EDX 측정을 통해 증명하였다. 투과도 측정을 통한 밴드갭 측정에서 Al 조성비를 증가시킴에 따라 에너지 밴드갭이 5.18 eV에서 5.38 eV까지 점차 증가하는 것을 확인하였다. 따라서 Al 혼합비 조절을 통한 밴드갭 조절 특성을 확인하였다.

후속연구

따라서 Al 혼합비 조절을 통한 밴드갭 조절 특성을 확인하였다. 추후에는, 성장 되는 (Al_xGa_1-x)₂O₃ 박막의 Al 조성을 증가시키기 위한 성장조건 개선과 Al 함량에 대한 세밀한 조성 측정이 진행될 예정이다.

질의응답

핵심어	질문	논문에서 추출한 답변
	(AlxGa1-x)2O3을 성장의 장점은?	기판과 에피층 사이의 격자상수에 의한 스트레인(strain)을 줄일 수 있는 방법 중의 하나는 삼성분계 조성층인 (AlxGa1-x)2O3을 성장시키는 것이다. (AlxGa1-x)2O3 버퍼층의 삽입하면 기판(α-Al2O3)과 에피층(Ga2O3) 사이에서 견고한 강옥구조 유지 및 결정성을 향상시킬 수 있는 장점이 있다 [5]. 또한, (AlxGa1-x)2O3/Ga2O3 계면을 형성할 경우, 2차원 전자가스(two dimensional electron gas) 를 형성시켜서 전자소자의 이동도를 향상시킬 수 있고, 밴드갭을 확장시켜서 솔라블라인드(solar blind) 센서 등의 다양한 광소자 응용을 기대할 수 있다 [6].
	산화갈륨(Ga2O3)의 특징은?	산화갈륨(Ga2O3)은 넓은 밴드갭(4.5~5.3 eV)과 Si 대비 매우 우수한 Baliga 성능지수(figure of merit(~3444) 특성으로 인해 차세대 고전압 전력반도체 소재로써 각광받고 있다 [1]. 특히, 산화갈륨은 현재까지 연구되고 있는 Ultrawide bandgap (UWBG) 소재[질화알루미늄(AlN), 다이아몬드, 산화갈륨 등] 중에서 유일하게 2인치급 이상의 상용 단결정 벌크 기판을 제공하고 있다 [2].
	박막 성장법에는 어떤 것들이 있는가?	삼성분계 조성층인 (AlxGa1-x)2O3 박막 성장법에는 분자선에피택시(molecular beam epitaxy, MBE), 할로겐화물기상에피택시(halide vapor phase epitaxy, HVPE),유기금속화학기상증착(metalorgnic chemical vapor deposition, MOCVD), 그리고 미스트화학기상증착(mist chemical vapor deposition, mist CVD)이 있다 [7-10]. 그중 미스트화학기상증착시스템은 무진공 상압에서 수용액을 분무화시켜 기판과 반응시키는 시스템으로 저가의 공정비용으로 높은 양산성을 기대할 수 있다 [10].

참고문헌 (14)

J. Y. Tsao, S. Chowdhury, M. A. Hollis, D. Jena, N. M. Johnson, K. A. Jones, R. J. Kaplar, S. Rajan, C. G. Van de Walle, E. Bellotti, C. L. Chua, R. Collazo, M. E. Coltrin, J. A. Cooper, K. R. Evans, S. Graham, T. A. Grotjohn, E. R. Heller, M. Higashiwaki, M. S. Islam, P. W. Juodawlkis, M. A. Khan, A. D. Koehler, J. H. Leach, U. K. Mishra, R. J. Nemanich, R.C.N. Pilawa-Podgurski, J. B. Shealy, Z. Sitar, M. J. Tadjer, A. F. Witulski, M. Wraback, and J. A. Simmons, Adv. Electron. Mater., 4, 1600501 (2017). [DOI: https://doi.org/10.1002/aelm.201600501]
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R. Roy, V. G. Hill, and E. F. Osborn, J. Am. Chem. Soc., 74, 719 (1952). [DOI: https://doi.org/10.1021/ja01123a039]

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M. Oda, K. Kaneko, S. Fujita, and T. Hitora, Jpn. J. Appl. Phys., 55, 1202B4 (2016). [DOI: https://doi.org/10.7567/JJAP.55.1202B4]

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Q. Feng, X. Li, G. Han, L. Huang, F. Li, W. Tang, J. Zhang, and Y. Hao, Opt. Mater. Express, 7, 1240 (2017). [DOI: https://doi.org/10.1364/OME.7.001240]

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S. Lany, APL Mater., 6, 046103 (2018). [DOI: https://doi.org/10.1063/1.5019938]

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