[논문]우주탐사용 직접 수소화붕소나트륨/과산화수소 연료전지의 환원극 촉매

유수상; 오택현

doi:10.7316/khnes.2020.31.5.444

우주탐사용 직접 수소화붕소나트륨/과산화수소 연료전지의 환원극 촉매
Cathode Catalyst of Direct Borohydride/Hydrogen Peroxide Fuel Cell for Space Exploration 원문보기

한국수소 및 신에너지학회 논문집 = Transactions of the Korean Hydrogen and New Energy Society, v.31 no.5, 2020년, pp.444 - 452

유수상 (창원대학교 기계공학부) , 오택현 (창원대학교 기계공학부)

Abstract ▼ AI-Helper

This study investigated the cathode catalyst of direct borohydride/hydrogen peroxide fuel cells for space exploration. Various catalysts such as Au, Ag, and Ni were supported on multiwalled carbon nanotubes (MWCNTs). Various techniques, such as transmission electron microscopy, Brunauer-Emmett-Teller method, scanning electron microscopy, and X-ray diffraction were conducted to investigate the characteristics of the catalysts. Fuel cell tests were performed to evaluate the performance of the catalysts. Ag/MWCNTs exhibited better catalytic activity than the Ni/MWCNTs and better catalytic selectivity of the Au/MWCNTs. Ag/MWCNTs presented good catalytic activity and selectivity even at an elevated operating temperature. The performance of Ag/MWCNTs was also stable for up to 60 minutes.

주제어

표/그림 (11)

그림 Fig. 1. Unit cell for fuel cell test
그림 Fig. 3. SEM images of the electrodes with X/MWCNTs (X=Au, Ag): (a) Au and (b) Ag
그림 Fig. 2. TEM images of X/MWCNTs (X=Au, Ag, Ni): (a) Au, (b) Ag, and (c) Ni
그림 Fig. 4. XRD patterns of the electrodes with X/MWCNTs (X=Au, Ag, Ni)
표 Table 1. Surface area of X/MWCNTs (X=Au, Ag, Ni)
그림 Fig. 5. Performance of fuel cells with X/MWCNTs (X=Au, Ag, Ni): (a) performance curve and (b) oxygen generation rate
표 Table 2. Power density and oxygen generation rate of fuel cells with X/MWCNTs (X=Au, Ag, Ni)
그림 Fig. 6. Performance of fuel cells with X/MWCNTs (X=Au, Ag): (a) performance curve and (b) oxygen generation rate
그림 Fig. 7. Performance of fuel cell with Ag/MWCNTs
표 Table 3. Power density and oxygen generation rate of fuel cells with X/MWCNTs (X=Au, Ag, Ni)
표 Table 4. Comparison of the performance of various DBHPFCs

AI 본문요약
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문제 정의

따라서 동력밀도와 연료 이용률이 높을수록 연료전지 시스템의 에너지 밀도가 증가한다. 다양한 환원극 촉매를 갖는 연료전지의 성능을 평가하여 동력밀도와 생성된 산소 유량을 측정하였으며, 측정된 데이터를 바탕으로 환원극에 적합한 촉매를 선정하고자 하였다. 촉매를 제외한 모든 조건은 동일하였고, 연료전지의 성능은 33.
본 연구에서는 DBHPFC 환원극 촉매가 연료전지의 성능에 미치는 영향을 연구하였다. 본 연구진의 선행연구 결과를 참고하여 산화극에는 Pd을 사용하였고, 환원극에는 Au, Ag, Ni를 사용하였다¹²⁾.

제안 방법

0-400 mA/cm²의 범위에서 전류밀도를 25 mA/cm²씩 증가시켜 가며 연료전지의 성능을 측정하였다. 부하를 1분간 인가한 후에는 1분 동안 무부하 상태를 유지하고 다시 부하를 인가하였다.
MWCNTs에 환원된 촉매의 형태학적 특징은 투과전자현미경(transmission electron microscopy, JEM-2100F, Jeol, Tokyo, Japan)을 사용하여 분석하였다. MWCNTs에 환원된 촉매의 BET 비표면적은 비표면적분석기(Autosorb-iQ, Quantachrome Instruments, Boynton Beach, USA)를 이용하여 측정하였다. 전극 표면의 형태학적 특징은 주사전자현미경(scanning electron microscopy, MIRA1 LMH, Tescan, Brno, Czech Republic)을 통해 확인하였고, 전극의 구조는 X선 회절분석기(X-ray diffraction, X’Pert PRO MPD, Malvern Panalytical, Malvern, UK)를 사용하여 파악하였다.
MWCNTs에 환원된 촉매의 형태학적 특징은 투과전자현미경(transmission electron microscopy, JEM-2100F, Jeol, Tokyo, Japan)을 사용하여 분석하였다. MWCNTs에 환원된 촉매의 BET 비표면적은 비표면적분석기(Autosorb-iQ, Quantachrome Instruments, Boynton Beach, USA)를 이용하여 측정하였다.
제작된 용액에 질량 비율 1 (촉매):5 (지지체)의 COOH 기능화된 MWCNTs (US Research Nanomaterials, Houston, USA)를 첨가하였다. MWCNTs의 분산을 위해 초음파 세척기(US-2R, As One, Osaka, Japan)로 30분 동안 초음파 처리를 하였다.
부하를 1분간 인가한 후에는 1분 동안 무부하 상태를 유지하고 다시 부하를 인가하였다. 각 전류밀도에서 평균 전압을 구하여 동력밀도를 계산하였다. 부하를 인가하면 연료전지의 온도가 증가하고, 증가된 온도는 촉매의 활성에 영향을 준다.
전기화학반응으로 생성된 전자는 전자부하장치(3315F, Prodigit, New Taipei City, Taiwan)로 소비하였고, 액체 생성물은 삼각 플라스크에 저장하였다. 기체 생성물은 실리카겔(SiO₂, Samchun Chemical)을 통과시켜 수분을 제거하였고, 이후 부피 유량계(수소: FMA-1606A, 산소: FMA-1605A, Omega, Norwalk, USA)를 이용하여 유량을 측정하였다. 연료전지와 생성물의 온도는 K타입 열전대를 사용하여 측정하였다.
따라서 반응 온도의 영향을 가급적 배제하기 위해서 33.5±2.0℃ 또는 55.0±1.6℃의 온도를 유지하며 성능을 평가하였다.
5 mol/kg H₂SO₄ 용액에서 연료전지 실험 직전에 2시간 동안 활성화하였다. 막-전극 접합체는 활성화된 전해질, 산화극 전극, 환원극 전극을 이용하여 제작하였다. 양극판은 흑연을 사용하였으며, 흑연 양극판의 연료공급 유로는 깊이와 폭이 1 mm인 사형 형태를 적용하였다.
반응 온도가 촉매의 전기화학반응과 분해반응 활성에 미치는 영향을 확인하기 위하여 Ag 촉매를 갖는 연료전지의 성능을 55.0±1.6℃의 온도 범위에서 평가하였다.
수산화나트륨(NaOH, Samchun Chemical)과 인산(H₃PO₄, Samchun Chemical)은 연료의 안정성을 위해 사용하였다. 산화극에는 5 wt% NaBH₄+10 wt% NaOH+85 wt% H₂O의 조성을 갖는 연료를 공급하였으며, 환원극에는 20 wt% H₂O₂+5 wt% H₃PO₄+75 wt% H₂O의 조성을 갖는 산화제를 공급하였다. 연료와 산화제의 온도는 핫플레이트를 사용하여 일정하게 유지하였다.
측정된 동력밀도와 산소의 부피 유량 데이터를 바탕으로 DBHPFC에 적합한 환원극 촉매를 선정하였다. 선정된 환원극 촉매를 갖는 연료전지를 활용하여 반응 온도와 반응 시간이 연료전지의 성능에 미치는 영향을 확인하였다.
스프레이 건(Spray-Work Basic Airbrush, Tamiya, Shizuoka, Japan)을 사용하여 3.3×3.3 cm 크기의 탄소 천(CCP40, Fuel Cell Earth, Woburn, USA) 위에 1 mg/cm2의 촉매가 올라가도록 촉매 슬러리를 분사하였다.
양극판은 흑연을 사용하였으며, 흑연 양극판의 연료공급 유로는 깊이와 폭이 1 mm인 사형 형태를 적용하였다. 연료 및 기체의 유출을 방지하기 위하여 두께 0.25 mm의 실리콘 가스킷(SGC30, Fuel Cell Earth)을 양극판과 막-전극 접합체 사이에 삽입하였다. 집전판은 알루미늄에 금을 도금하였고, 끝판은 스테인레스 강을 사용하였다.
기체 생성물은 실리카겔(SiO₂, Samchun Chemical)을 통과시켜 수분을 제거하였고, 이후 부피 유량계(수소: FMA-1606A, 산소: FMA-1605A, Omega, Norwalk, USA)를 이용하여 유량을 측정하였다. 연료전지와 생성물의 온도는 K타입 열전대를 사용하여 측정하였다. 측정된 데이터는 데이터 획득 장치(GL240, Graphtec, Yokohama, Japan)로 수집하여 컴퓨터에 저장하였다.
연료전지의 성능은 33.0±1.4℃의 온도 범위에서 평가하였다.
연료전지의 성능을 평가하여 환원극 촉매에 따른 반응성과 반응 선택성을 확인하였다. 실험 장치는 선행 연구와 유사하게 구성하였다^12,13).
우주탐사용 DBHPFC의 장기간 운용에 적합한 환원극 촉매를 선정하기 위해 다양한 촉매의 성능을 평가하였다. Au은 반응성이 우수하였지만 반응 선택성은 좋지 않았다.
전극 표면의 형태학적 특징은 주사전자현미경(scanning electron microscopy, MIRA1 LMH, Tescan, Brno, Czech Republic)을 통해 확인하였고, 전극의 구조는 X선 회절분석기(X-ray diffraction, X’Pert PRO MPD, Malvern Panalytical, Malvern, UK)를 사용하여 파악하였다.
이후 촉매 분산을 위해 몰 비율 1 (촉매):1 (구연산나트륨)의 구연산나트륨을 용해시켰다. 제작된 용액에 질량 비율 1 (촉매):5 (지지체)의 COOH 기능화된 MWCNTs (US Research Nanomaterials, Houston, USA)를 첨가하였다. MWCNTs의 분산을 위해 초음파 세척기(US-2R, As One, Osaka, Japan)로 30분 동안 초음파 처리를 하였다.
본 연구진의 선행연구 결과를 참고하여 산화극에는 Pd을 사용하였고, 환원극에는 Au, Ag, Ni를 사용하였다¹²⁾. 제작된 촉매를 분석하여 촉매의 특성을 확인하였으며, 연료전지의 성능평가를 수행하여 촉매의 반응성과 반응 선택성을 비교하였다. 촉매의 반응성을 비교하기 위해 연료전지의 동력밀도를 측정하였고, 촉매의 반응 선택성을 비교하기 위해 분해 반응으로 생성된 산소의 부피 유량을 측정하였다.
먼저 전극을 제작하기 위하여 촉매 슬러리를 준비하였다. 촉매 슬러리는 MWCNTs에 환원된 촉매, 5 wt% Nafion 수용액(D521, Chemours, Wilmington, USA), 에탄올을 이용하여 질량 비율 1:1:20으로 제작하였다. 제작된 촉매 슬러리는 핫플레이트에서 300 rpm의 속도로 30분 동안 교반하였다.
촉매를 제외한 모든 조건은 동일하였고, 연료전지의 성능은 33.5±2.0℃의 온도 범위에서 평가하였다.
제작된 촉매를 분석하여 촉매의 특성을 확인하였으며, 연료전지의 성능평가를 수행하여 촉매의 반응성과 반응 선택성을 비교하였다. 촉매의 반응성을 비교하기 위해 연료전지의 동력밀도를 측정하였고, 촉매의 반응 선택성을 비교하기 위해 분해 반응으로 생성된 산소의 부피 유량을 측정하였다. 측정된 동력밀도와 산소의 부피 유량 데이터를 바탕으로 DBHPFC에 적합한 환원극 촉매를 선정하였다.

대상 데이터

먼저 촉매 전구체와 구연산나트륨(HOC(COONa)(CH2COONa)2·2H2O, Sigma-Aldrich, St. Louis, USA)을 사용하여 촉매 제작을 위한 용액을 준비하였다.
본 연구에서는 DBHPFC 환원극 촉매가 연료전지의 성능에 미치는 영향을 연구하였다. 본 연구진의 선행연구 결과를 참고하여 산화극에는 Pd을 사용하였고, 환원극에는 Au, Ag, Ni를 사용하였다¹²⁾. 제작된 촉매를 분석하여 촉매의 특성을 확인하였으며, 연료전지의 성능평가를 수행하여 촉매의 반응성과 반응 선택성을 비교하였다.
산화극에는 다중벽 탄소나노튜브(multiwalled carbon nanotubes, MWCNTs)에 환원시킨 Pd 촉매를 사용하였으며, 환원극에는 MWCNTs에 환원시킨 다양한 촉매를 사용하였다. 먼저 촉매 전구체와 구연산나트륨(HOC(COONa)(CH₂COONa)₂·2H₂O, Sigma-Aldrich, St.
. 수산화나트륨(NaOH, Samchun Chemical)과 인산(H₃PO₄, Samchun Chemical)은 연료의 안정성을 위해 사용하였다. 산화극에는 5 wt% NaBH₄+10 wt% NaOH+85 wt% H₂O의 조성을 갖는 연료를 공급하였으며, 환원극에는 20 wt% H₂O₂+5 wt% H₃PO₄+75 wt% H₂O의 조성을 갖는 산화제를 공급하였다.
막-전극 접합체는 활성화된 전해질, 산화극 전극, 환원극 전극을 이용하여 제작하였다. 양극판은 흑연을 사용하였으며, 흑연 양극판의 연료공급 유로는 깊이와 폭이 1 mm인 사형 형태를 적용하였다. 연료 및 기체의 유출을 방지하기 위하여 두께 0.
집전판은 알루미늄에 금을 도금하였고, 끝판은 스테인레스 강을 사용하였다. 연료전지 구성품은 토크렌치(50QL, Tohnichi, Tokyo, Japan)를 이용하여 20 kgf cm로 압착하였다.
전해질은 4.7×4.7 cm 크기의 Nafion 212 전해질(Chemours)을 사용하였다.
질산팔라듐(Pd(NO3)2·2H2O, SigmaAldrich), 염화금(AuCl3, Sigma-Aldrich), 질산은(AgNO3, Sigma-Aldrich), 염화니켈(NiCl2, Sigma-Aldrich)을 촉매 전구체로 사용하였으며, 촉매 전구체를 20 g의 증류수(Samchun Chemical, Seoul, Korea)에 용해시켰다.
25 mm의 실리콘 가스킷(SGC30, Fuel Cell Earth)을 양극판과 막-전극 접합체 사이에 삽입하였다. 집전판은 알루미늄에 금을 도금하였고, 끝판은 스테인레스 강을 사용하였다. 연료전지 구성품은 토크렌치(50QL, Tohnichi, Tokyo, Japan)를 이용하여 20 kgf cm로 압착하였다.
촉매를 MWCNTs에 환원시키기 위해 NaBH4(Samchun Chemical) 용액을 준비하였다. 먼저 몰 비율 1 (촉매):10 (NaBH4)의 NaBH4를 20 g의 증류수에 용해시켰다.
촉매의 반응성을 비교하기 위해 연료전지의 동력밀도를 측정하였고, 촉매의 반응 선택성을 비교하기 위해 분해 반응으로 생성된 산소의 부피 유량을 측정하였다. 측정된 동력밀도와 산소의 부피 유량 데이터를 바탕으로 DBHPFC에 적합한 환원극 촉매를 선정하였다. 선정된 환원극 촉매를 갖는 연료전지를 활용하여 반응 온도와 반응 시간이 연료전지의 성능에 미치는 영향을 확인하였다.

성능/효과

63 V로 측정되었다. 100 mA/cm²의 전류밀도에서 작동전압은 0.98-1.03 V로 60분 동안 비교적 일정하게 유지되었고, 생성된 산소의 평균 발생률은 36.9 mL/min으로 측정되었다. 따라서 Ag 촉매의 안정성은 비교적 우수하다고 사료된다.
Ni은 반응 선택성은 우수하였지만, 반응성이 다소 낮았다. Ag의 반응성은 Ni보다 우수하였고, Ag의 반응 선택성은 Au보다 우수하였다. 반응온도를 증가시키면 높은 전류밀도에서 Ag는 Au보다 반응성과 반응 선택성이 모두 우수하였다.
8 mW/cm²)의 순서로 확인되었다. Au의 동력밀도는 Ag보다 28% 높았으며, Ni보다 56% 우수하였다. 따라서 반응성은 Au가 가장 우수하였다.
장기간 운용을 위해서 촉매는 일정한 성능을 유지해야 한다. 따라서 산화극 촉매 Pd와 환원극 촉매 Ag를 사용하여 100 mA/cm²의 전류밀도에서 안정성을 확인하였다. 연료전지의 성능은 33.
선행연구 결과에 따르면 장기간 운용을 위한 DBHPFC 시스템에서는 연료전지 스택보다 연료의 비중이 크다²⁾. 따라서 연료 이용률이 우수한 Ag와 Ni이 장기간 운용을 위한 우주탐사용 DBHPFC의 환원극 촉매에 적합할 것으로 예상된다. 더불어 Ag와 Ni은 Au보다 상대적으로 가격이 저렴하기 때문에 연료전지 스택을 저렴한 비용으로 제작할 수 있는 장점이 있다.
Ag의 반응성은 Ni보다 우수하였고, Ag의 반응 선택성은 Au보다 우수하였다. 반응온도를 증가시키면 높은 전류밀도에서 Ag는 Au보다 반응성과 반응 선택성이 모두 우수하였다. 따라서 경량의 열공급 장치를 사용하여 반응온도를 증가시킬 수 있다면, 연료전지 스택과 연료의 무게가 감소하여 연료전지 시스템의 에너지 밀도가 향상될 수 있다.

후속연구

뿐만 아니라 Ag는 높은 전류밀도에서 비교적 우수한 반응 선택성을 가지므로 연료의 무게 절감이 가능하다. 따라서 Au 대신 Ag를 환원극 촉매로 사용하고 경량 열공급 장치를 사용한다면 전체 연료전지 시스템의 에너지 밀도를 향상시킬 수 있을 것이다.
촉매 입자의 크기는 반응성에 영향을 준다. 따라서 촉매의 분산 특성을 향상시키기 위한 후속 연구가 필요하다고 판단된다.
중국과 영국 연구진이 달성한 최대 동력밀도보다는 높았으나, 미국과 인도 연구진이 달성한 최대 동력밀도보다는 다소 낮은 수준이었다. 따라서 후속 연구를 수행하여 성능을 개선시킬 필요가 있다고 판단된다.

질의응답

핵심어	질문	논문에서 추출한 답변
	연료전지란 무엇인가?	화학에너지를 전기에너지로 변환하는 에너지 변환장치인 연료전지는 다양한 장점을 지녀 새로운 동력원으로 주목을 받고 있다. 연료전지는 반응과정에서 환경오염물질을 배출하지 않아 친환경적이다.
	PEMFC의 장점은 무엇인가?	현재 소형 시스템에 널리 활용되는 연료전지는 고분자 전해질 연료전지(polymer electrolyte membrane fuel cell, PEMFC)이다. PEMFC는 수소와 산소를 이용하여 전기에너지와 물을 생성하므로 친환경적이다. 하지만 PEMFC를 무산소 환경인 우주에서 사용하기 위해서는 수소뿐 아니라 산소를 기체 또는 액체 상태로 저장해야 한다.
	우주에서 고분자 전해질 연료전지를 사용하기 위해서 어떤 조건이 요구되는가?	PEMFC는 수소와 산소를 이용하여 전기에너지와 물을 생성하므로 친환경적이다. 하지만 PEMFC를 무산소 환경인 우주에서 사용하기 위해서는 수소뿐 아니라 산소를 기체 또는 액체 상태로 저장해야 한다. 고압으로 가압하여 기체 상태로 저장하거나 극저온의 액체 상태로 저장하기 위해서는 별도의 장치가 필요하다.

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표제어: PCR

동의어: Packet Collision Rate

용어 설명 출처 목록 (6)

용어 설명: PCR은 세균 특이성이 있는 primer를 이용하여 적은 수의 세균이 있을지라도 쉽게 검출할 수 있는 유용한 방법이며, 이를 이용하여 구강 내 치면세균막이나 타액에서 직접 세균을 검출할 수 있게 되었다[8].

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