[논문]상온에서 작동되는 전고체전지 용 PEO/PPC 기반의 복합 고체 전해질

신소현; 김성훈; 조용현; 안욱

doi:10.5229/jkes.2022.25.3.105

[국내논문] 상온에서 작동되는 전고체전지 용 PEO/PPC 기반의 복합 고체 전해질
PEO/PPC based Composite Solid Electrolyte for Room Temperature Operable All Solid-State Batteries 원문보기

전기화학회지 = Journal of the Korean Electrochemical Society, v.25 no.3, 2022년, pp.105 - 112

신소현 (순천향대학교에너지시스템학과) , 김성훈 (순천향대학교에너지시스템학과) , 조용현 (순천향대학교에너지시스템학과) , 안욱 (순천향대학교에너지시스템학과)

초록
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전고체전지의 상용화를 위해서는 상온에서 작동이 가능한 고체전해질 개발이 필수적이며 이온전도도가 높은 물질을 채택하여 전고체전지를 제조해야 한다. 따라서, 기존의 옥사이드 계열의 고체의 이온전도도를 높이기 위하여 이종원소가 도핑된 Li₇La₃Zr₂O₁₂ (LLZO)를 필러소재(Al, Nb-LLZO)로 사용하였으며, 상온에서 작동이 가능하도록 Poly(ethylene oxide)/Poly(propylene carbonate) (PEO/PPC) 기반의 가넷형 무기계 고체고분자 전해질을 제조하였다. 이원금속 원소를 도핑한 가넷형 무기계 필러와 PEO/PPC (1:1 비율로 섞인) 고분자를 1:2.4의 비율로 균일하게 교반하여 전해질을 합성해 상온과 60 ℃에서 전고체 전지의 전기학적 성능을 분석하였다. 제조한 복합 전해질은 이원금속의 도핑으로 인하여 이온전도도가 향상되었으며, PEO 단독으로 사용하는 전해질보다 PPC를 1:1로 첨가하였을 때 이온전도도 향상을 도와 60 ℃ 뿐만 아니라 상온에서 전고체 전지의 용량과 용량 유지율이 개선되었음을 확인하였다.

Abstract ▼ AI-Helper

For the commercialization of all-solid-state batteries, it is essential to develop a solid electrolyte that can be operable at room temperature, and it is necessary to manufacture all-solid-state batteries by adopting materials with high ionic conductivity. Therefore, in order to increase the ionic conductivity of the existing oxide-based solid, Li7La3Zr2O12 (LLZO) doped with heterogeneous elements was used as a filler material (Al and Nb-LLZO). An electrolyte with garnet-type inorganic filler doped was prepared. The binary metal element and the polymer mixture of poly(ethylene oxide)/poly(propylene carbonate) (PEO/PPC) (1:1) are uniformly manufactured at a ratio of 1:2.4, The electrochemical performance was tested at room temperature and 60 ℃ to verify room temperature operability of the all-solid-state battery. The prepared composite electrolyte shows improved ionic conductivity derived from co-doping of the binary elements, and the PPC helps to improve the ionic conductivity, thereby increasing the capacity of all-solid-state batteries at room temperature as well as 60 ℃. It was confirmed that the capacity retention rate was improved.

Keyword

표/그림 (9)

그림 Fig. 1. XRD pattern of Al/Nb doped LLZO.
그림 Fig. 2. SEM images of Al and Nb-LLZO.
그림 Fig. 3. EDS results of Al/Nb doped LLZO.
그림 Fig. 4. Electrochemical reactions between liquid electrolytes and PEO-LLZO at room temperature.
그림 Fig. 5. Symmetric Li stripping/deposition test of Li/SPEs/Li cell at room temperature.
그림 Fig. 6. CV curves of Li/SPEs/Li at room temperature.
그림 Fig. 7. Lithium transference number of PP-LLZO electrolyte at room temperature: (a) AC impedance and (b) DC polarization.
그림 Fig. 8. CV curves of LFP/Al, Nb-LLZO-PEO, PPC/Li at 60 °C.
그림 Fig. 9. Battery performance of LFP/Al, Nb-LLZO-PEO, PPC/Li: (a) long-term cycles and (b) Galvanostatic charge/discharge plateau of long-term cycle test at room temperature and (c) long-term cycles and (d) Galvanostatic charge/discharge plateau of long-term cycle test at 60 °C.

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