심해성 어류 등에 대한 메틸수은 기준규격 설정에 따른 사후 관리 차원의 모니터링을 실시하였다. 본 연구에 사용된 어종은 귀상어, 흑기흉상어, 곱상어, 청새리상어, 악상어, 적어, 은민대 및 체장메기 등 총 492건을 수거하여 메틸수은 함량을 조사하였다. 메틸수은 분석을 위한 분석법 타당성을 검토한 결과 GC-${\mu}ECD$의 검출한계와 정량한계는 0.002 mg/kg과 0.005 mg/kg으로 나타났으며 메틸수은의 검량선은 상관계수가 0.9992로 우수한 직선성을 보였고, 회수율은 84.2-98.5%(평균 93.4%)로 나타났다. 심해성 어류의 메틸수은 함량은 각 어종 별로 유의적인 차이가 있었으며, 메틸수은 함량[최소값-최대값(평균$\pm$표준편차), 단위: mg/kg]은 귀상어 0.157-2.009($\0.546{pm}0.311$), 청새리상어 0.211-0.878($0.501{\pm}0.154$) 및 곱상어 0.121-0.993($0.482{\pm}0.189$) 등에서 높게 나타났으며, 악상어 0.243-0.658($0.397{\pm}0.090$), 흑기흉상어 0.074-1.958($0.353{\pm}0.418$), 은민대구 0.038-0.807($0.302{\pm}0.201$) 및 적어 0.099-0.511($0.300{\pm}0.094$) 등에서는 낮은 것으로 나타났고, 체장메기의 경우 0.037-0.133($0.067{\pm}0.016$)으로 나타나 조사된 어종 중유의적으로 가장 낮은 함량을 나타내었다. 본 연구에서 조사된 심해성 어류 중 메틸수은 함량의 노출량 평가를 위해 JECFA의 PTWI와 비교 검토한 결과 상어류 0.7%, 은민대구 1.1% 및 체장 메기 0.3% 수준으로 나타났다. 또한 극단적인 노출량 평가를 위해서 어종별 메틸수은 최대 함량을 이용하여 산출한 결과도 상어류 2.9%, 은민대구 2.9% 및 체장메기 0.6% 수준으로 나타나 심해성 어류의 섭취로 인한 메틸수은 노출량은 안전한 수준인 것으로 판단된다.
심해성 어류 등에 대한 메틸수은 기준규격 설정에 따른 사후 관리 차원의 모니터링을 실시하였다. 본 연구에 사용된 어종은 귀상어, 흑기흉상어, 곱상어, 청새리상어, 악상어, 적어, 은민대 및 체장메기 등 총 492건을 수거하여 메틸수은 함량을 조사하였다. 메틸수은 분석을 위한 분석법 타당성을 검토한 결과 GC-${\mu}ECD$의 검출한계와 정량한계는 0.002 mg/kg과 0.005 mg/kg으로 나타났으며 메틸수은의 검량선은 상관계수가 0.9992로 우수한 직선성을 보였고, 회수율은 84.2-98.5%(평균 93.4%)로 나타났다. 심해성 어류의 메틸수은 함량은 각 어종 별로 유의적인 차이가 있었으며, 메틸수은 함량[최소값-최대값(평균$\pm$표준편차), 단위: mg/kg]은 귀상어 0.157-2.009($\0.546{pm}0.311$), 청새리상어 0.211-0.878($0.501{\pm}0.154$) 및 곱상어 0.121-0.993($0.482{\pm}0.189$) 등에서 높게 나타났으며, 악상어 0.243-0.658($0.397{\pm}0.090$), 흑기흉상어 0.074-1.958($0.353{\pm}0.418$), 은민대구 0.038-0.807($0.302{\pm}0.201$) 및 적어 0.099-0.511($0.300{\pm}0.094$) 등에서는 낮은 것으로 나타났고, 체장메기의 경우 0.037-0.133($0.067{\pm}0.016$)으로 나타나 조사된 어종 중유의적으로 가장 낮은 함량을 나타내었다. 본 연구에서 조사된 심해성 어류 중 메틸수은 함량의 노출량 평가를 위해 JECFA의 PTWI와 비교 검토한 결과 상어류 0.7%, 은민대구 1.1% 및 체장 메기 0.3% 수준으로 나타났다. 또한 극단적인 노출량 평가를 위해서 어종별 메틸수은 최대 함량을 이용하여 산출한 결과도 상어류 2.9%, 은민대구 2.9% 및 체장메기 0.6% 수준으로 나타나 심해성 어류의 섭취로 인한 메틸수은 노출량은 안전한 수준인 것으로 판단된다.
The aim of this study was to determine the methylmercury (MeHg) levels in abyssal fish species. The MeHg in the fishes was extracted with hydrochloric acid and toluene and then purified using an L-cysteine solution. The extract was analyzed with a gas chromatography-electron capture detector (GC-
The aim of this study was to determine the methylmercury (MeHg) levels in abyssal fish species. The MeHg in the fishes was extracted with hydrochloric acid and toluene and then purified using an L-cysteine solution. The extract was analyzed with a gas chromatography-electron capture detector (GC-${\mu}ECD$) with a thermon Hg-capillary column. The detection limit and the recovery of the method were 0.002 and 84.2-98.5% (mean, 93.4%), respectively. The MeHg content in 492 abyssal fishes ranged from 0.037 to 2.009 mg/kg. The levels of MeHg [range, mg/kg (mean)] were significantly dependent on fish species and presented as the following; 0.157-2.009 (0.546) in Scalloped hammerhead shark, 0.211-0.878 (0.501) in Blue shark, 0.121-0.993 (0.482) in Spiny dogfish, 0.243-0.658 (0.397) in Salmon shark, 0.074-1.958 (0.353) in Blacktip shark, 0.038-0.807 (0.302) in Southern hake, 0.099-0.511 (0.300) in Scorpion fish, and 0.037-0.133 (0.067) in Ling. The monitoring results showed that the estimated weekly intake of MeHg from sharks, Southern hake, and Ling were lower than the provisional tolerable weekly intake recommended by the Joint FAO/WHO expert committee on food additives.
The aim of this study was to determine the methylmercury (MeHg) levels in abyssal fish species. The MeHg in the fishes was extracted with hydrochloric acid and toluene and then purified using an L-cysteine solution. The extract was analyzed with a gas chromatography-electron capture detector (GC-${\mu}ECD$) with a thermon Hg-capillary column. The detection limit and the recovery of the method were 0.002 and 84.2-98.5% (mean, 93.4%), respectively. The MeHg content in 492 abyssal fishes ranged from 0.037 to 2.009 mg/kg. The levels of MeHg [range, mg/kg (mean)] were significantly dependent on fish species and presented as the following; 0.157-2.009 (0.546) in Scalloped hammerhead shark, 0.211-0.878 (0.501) in Blue shark, 0.121-0.993 (0.482) in Spiny dogfish, 0.243-0.658 (0.397) in Salmon shark, 0.074-1.958 (0.353) in Blacktip shark, 0.038-0.807 (0.302) in Southern hake, 0.099-0.511 (0.300) in Scorpion fish, and 0.037-0.133 (0.067) in Ling. The monitoring results showed that the estimated weekly intake of MeHg from sharks, Southern hake, and Ling were lower than the provisional tolerable weekly intake recommended by the Joint FAO/WHO expert committee on food additives.
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문제 정의
따라서 본 연구에서는 식품공전상의 식품 원재료로 분류되어 있는 심해성 어류에 대한 메틸수은 오염도 모니터링을 수행하여 국내의 심해성 어류 등에 대한 메틸수은 기준·규격 고시 시행 전 사후관리 자료로 활용하고자 한다.
제안 방법
본 연구에서 조사된 심해성 어류 중 메틸수은의 주간섭취량을 산출하기 위하여 ‘05 국민건강영양조사’ 결과보고서를 활용하여 노출량을 평가하였다(24).
시험용액은 수은 전용 컬럼인 HR-Thermon-HG(15 m×0.53 mm ID, Shinwa Chem., Kyoto, Japan) 컬럼을 이용하여 GC-µECD(Agilent 6890A, Agilent Co., Foster City, CA, USA)로 분석하였으며, 기기분석 조건은 Table 2와 같다.
메틸수은 분석은 식품공전의 유해성 금속 시험법에 따라 균질화한 시료 약 2g을 100 mL 원심분리관에 넣고 25% 염화나트륨 용액 10 mL를 첨가하여 진탕한 후 진한 염산 4 mL, 톨루엔 15 mL 첨가하여 2분간 강하게 흔들어서 추출하였다. 3,000 rpm에서 20분간 원심분리기(Allegra X-22R, Bechman Co.
어류중의 메틸수은 확인시험을 위해 질량분석기(GC/MS Agilent 5973MSD, Agilent Co., USA)를 이용하여 SIM mode로 확인하였다. 기기분석 조건은 Table 3과 같다.
본 연구에서 조사된 심해성 어류 중 메틸수은의 주간섭취량을 산출하기 위하여 ‘05 국민건강영양조사’ 결과보고서를 활용하여 노출량을 평가하였다(24). 각 심해성 어류의 1인 1일당 섭취량을 이용하여 주간섭취량을 산출(성인체중 60 kg 기준)한 후 FAO/WHO 합동 식품첨가물 전문가위원회(The Joint FAO/WHO Expert Committee on Food Additives, JECFA)에서 설정한 잠정 주간섭취 허용량(Provisional Tolerable Weekly Intake, PTWI)(25)과 비교하여 안전성을 평가하였다(Table 4).
염화메틸수은 표준품 0.1164 g을 톨루엔 100 mL에 녹여 1,000 mg/L(as MeHg)로 제조한 후 각각 0.01, 0.05, 0.1, 0.5 및 1.0 mg/L의 농도로 희석하여 검량선용 표준용액으로 사용하였다. 상관계수(R2)는 0.
GC-µECD 조건과 같은 조건으로 전처리된 시험용액 1 µL를 질량분석기에 주입하여 분석하였고, 메틸수은의 특징적인 쪼개짐 이온 m/z 252, m/z 202, m/z 217 및 m/z 237 이온을 선정하여 SIM(selected ion monitoring) 방법으로 이온강도 및 머무름 시간을 비교하여 확인하였다.
심해성 어류 중 메틸수은 함량의 노출량 평가를 위해 ‘국민건강영양조사 제3기(2005) 영양조사(1)’ 결과보고서(27)를 근거로 하여 심해성 어류의 전국적인 섭취량을 조사하였다.
심해성 어류 중 메틸수은 함량의 노출량 평가를 위해 ‘국민건강영양조사 제3기(2005) 영양조사(1)’ 결과보고서(27)를 근거로 하여 심해성 어류의 전국적인 섭취량을 조사하였다. 이를 토대로 어종별 메틸수은의 주간섭취량(Estimated Weekly Intake)을 산출한 후 JECFA의 PTWI(메틸수은 0.0016 mg/kg bw, 체중 60 kg으로써)와 비교 검토하였다(25).
국민건강영양조사의 어패류 식품에 따르면 본 연구에 사용된 심해성 어종인 귀상어, 흑기흉상어, 곱상어, 청새리상어, 악상어, 은민대구, 적어 및 체장메기 등의 식품별 1인 1일 전국 평균 섭취량은 세부적으로 분류되어 있지 않았고, 상어, 적어, 대구 및 메기에 대해 0.2 g(20-29 years), 0.0 g, 0.5 g 및 0.6 g을 섭취한다고 보고되어 있으며, 따라서 어종별 식이섭취량조사 자료의 한계로 인해 조사된 모든 어종에 대한 노출량 평가는 어려워 상어류, 은민대구 및 체장메기에 대한 주간섭취량만을 조사하였다. 또한 노출평가는 체중 60 kg인 성인을 기준으로 평가하였다.
심해성 어류 등에 대한 메틸수은 기준규격 설정에 따른 사후 관리 차원의 모니터링을 실시하였다. 본 연구에 사용된 어종은 귀상어, 흑기흉상어, 곱상어, 청새리상어, 악상어, 적어, 은민대구 및 체장메기 등 총 492건을 수거하여 메틸수은 함량을 조사하였다.
대상 데이터
표준원액은 염화메틸수은(methylmercury (II) chloride, SigmaAldrich Co., Ltd., St. Louis, MO, USA) 0.1164 g을 톨루엔(toluene, Sigma-Aldrich Co.) 100 mL에 용해시켜 1,000 µg/mL로 제조하였고, 표준용액은 표준원액을 톨루엔에 녹여 적당한 농도로 희석하여 사용하였다.
시료의 채취는 어류의 가식부(지느러미, 뼈, 내장을 제외한 근육부)를 균질기(Hallde VCM-61, AB Hallde Maskiner, Kista, Sweden)로 균질화하여 폴리에칠렌 용기에 담아 냉동(−20o C이하) 보관 후 실온에서 해동하여 시료로 사용하였다.
본 실험에 사용한 시료는 식품공전상의 식품원재료로 분류되어 있는 8종[귀상어, 흑기흉상어, 곱상어, 청새리상어, 악상어, 적어(연안성 어종 제외), 은민대구(뉴질랜드계군에 한함), 체장메기(홍메기)]를 대상으로 하여 2008년 3월부터 10월까지 부산지역 냉동수산물 창고에서 총 492건을 구매하여 실험에 사용하였다. 실험에 사용한 심해성 어류는 Table 1과 같다.
실험에 사용한 심해성 어류는 Table 1과 같다. 대형 냉동어류인 귀상어, 흑기흉상어, 곱상어, 청새리상어 및 악상어 등은 수산물가공공장에서 비가식 부위를 제외시켜 적당한 크기로 절단하여 시료로 사용하였고, 그 외 어종은 냉장상태로 운송하여 물로 깨끗이 닦은 후(1차 증류수로 1회, 3차 증류수로 2-3회) 시료로 사용하였다. 시료의 채취는 어류의 가식부(지느러미, 뼈, 내장을 제외한 근육부)를 균질기(Hallde VCM-61, AB Hallde Maskiner, Kista, Sweden)로 균질화하여 폴리에칠렌 용기에 담아 냉동(−20o C이하) 보관 후 실온에서 해동하여 시료로 사용하였다.
5 g을 증류수 100 mL에 교반하면서 용해시켜 제조하였다(사용 시 제조). 염산 용액은 염산(hydrochloric acid, Sigma-Aldrich Co.)과 증류수를 3:1의 비율로 제조하여 사용하였다. 회수율 검토를 위한 인증표준물질은 EU 공동연구센터 산하의 표준연구소인 IRMM(Institute for Reference Materials and Measurements)의 다랑어를 동결 건조하여 제조한 ERM-CE464(EC-DG JRC-IRMM, Geel, Belgium)를 사용하였다.
)과 증류수를 3:1의 비율로 제조하여 사용하였다. 회수율 검토를 위한 인증표준물질은 EU 공동연구센터 산하의 표준연구소인 IRMM(Institute for Reference Materials and Measurements)의 다랑어를 동결 건조하여 제조한 ERM-CE464(EC-DG JRC-IRMM, Geel, Belgium)를 사용하였다. 유기용매는 HPLC 및 GC 분석용, 증류수는 재증류 한 후 이온을 제거시킨 탈이온수, 그 외 분석에 사용된 모든 시약은 분석용 특급시약을 사용하였다.
6 g을 섭취한다고 보고되어 있으며, 따라서 어종별 식이섭취량조사 자료의 한계로 인해 조사된 모든 어종에 대한 노출량 평가는 어려워 상어류, 은민대구 및 체장메기에 대한 주간섭취량만을 조사하였다. 또한 노출평가는 체중 60 kg인 성인을 기준으로 평가하였다.
심해성 어류 등에 대한 메틸수은 기준규격 설정에 따른 사후 관리 차원의 모니터링을 실시하였다. 본 연구에 사용된 어종은 귀상어, 흑기흉상어, 곱상어, 청새리상어, 악상어, 적어, 은민대구 및 체장메기 등 총 492건을 수거하여 메틸수은 함량을 조사하였다. 메틸수은 분석을 위한 분석법 타당성을 검토한 결과 GCµECD의 검출한계와 정량한계는 0.
데이터처리
어종별 메틸수은 함량 차이를 비교하기 위해 SAS(Statistical Analysis System) package를 이용하여 ANOVA 실시 후, 사후분석으로 Duncan’s multiple range test를 적용하였다.
성능/효과
심해성 어류에 대한 메틸수은 함량을 측정한 결과는 Table 8과 같다. 모든 어종에서 메틸수은이 검출되었으며, 어종별 메틸 수은 함량은 귀상어, 청새리상어, 곱상어, 악상어, 흑기흉상어, 은민대구, 적어 및 체장메기 순으로 높게 나타났다. 각 어종별 메틸수은 함량[최소값-최대값(평균±표준편차), 단위: mg/kg]은 귀상어 0.
004)으로 나타나 본 연구결과의 메틸수은 함량이 약 2배 이상 낮은 것으로 나타났다(20). 따라서 현재 국내에서는 캐나다, 미국에서 유통되는 심해성 어류 제품에 비해 메틸수은 함량이 낮은 제품이 유통되고 있는 것을 확인할 수 있었다.
GC-µECD 조건과 같은 조건으로 전처리된 시험용액 1 µL를 질량분석기에 주입하여 분석하였고, 메틸수은의 특징적인 쪼개짐 이온 m/z 252, m/z 202, m/z 217 및 m/z 237 이온을 선정하여 SIM(selected ion monitoring) 방법으로 이온강도 및 머무름 시간을 비교하여 확인하였다. 염화메틸수은 표준품과 시료의 크로마토그램 및 252 ion을 base peak으로 한 4개 ion에 대한 질량 스펙트럼을 분석한 결과 동일한 물질임을 확인할 수 있었다.
JECFA에서는 메틸수은의 PTWI를 1.6 µg/kg bw(체중 60 kg으로서)로 설정하고 있으며 본 연구에서 조사된 어종 중 상어류, 은민대구 및 체장메기 등의 평균함량을 이용하여 산출한 주간섭취량과 비교하였을 때 JECFA의 PTWI에 대하여 상어류 0.7%, 은민대구 1.1% 및 체장메기 0.3% 수준으로 나타났고, 또한 극단적인 노출량 평가를 위해서 어종별 메틸수은 최대 함량을 이용하여 산출한 결과도 상어류 2.9%, 은민대구 2.9% 및 체장메기 0.6% 수준으로 나타나 심해성 어류의 섭취로 인한 메틸수은 노출량은 안전한 수준인 것으로 판단된다.
1% 및 체장메기 0.3% 수준으로 나타났고, 또한 극단적인 노출량 평가를 위해서 어종별 메틸수은 최대 함량을 이용하여 산출한 결과도 상어류 2.9%, 은민대구 2.9% 및 체장메기 0.6% 수준으로 나타나 심해성 어류의 섭취로 인한 메틸수은 노출량은 안전한 수준인 것으로 판단된다. 한편 보다 더 정확한 노출량 평가를 위해서는 세분화된 어종별 일일 섭취량과 다른 경로로 섭취되는 요인들의 지속적인 모니터링 연구 및 그에 따른 섭취량 조사가 뒷받침되어야 할 것으로 사료된다.
메틸수은 분석을 위한 분석법 타당성을 검토한 결과 GCµECD의 검출한계와 정량한계는 0.002 mg/kg과 0.005 mg/kg으로 나타났으며 메틸수은의 검량선은 상관계수가 0.9992로 우수한 직선성을 보였고, 회수율은 84.2-98.5%(평균 93.4%)로 나타났다.
016)으로 나타나 조사된 어종 중유의적으로 가장 낮은 함량을 나타내었다. 본 연구에서 조사된 심해성 어류 중 메틸수은 함량의 노출량 평가를 위해 JECFA의 PTWI와 비교 검토한 결과 상어류 0.7%, 은민대구 1.1% 및 체장 메기 0.3% 수준으로 나타났다. 또한 극단적인 노출량 평가를 위해서 어종별 메틸수은 최대 함량을 이용하여 산출한 결과도 상어류 2.
후속연구
6% 수준으로 나타나 심해성 어류의 섭취로 인한 메틸수은 노출량은 안전한 수준인 것으로 판단된다. 한편 보다 더 정확한 노출량 평가를 위해서는 세분화된 어종별 일일 섭취량과 다른 경로로 섭취되는 요인들의 지속적인 모니터링 연구 및 그에 따른 섭취량 조사가 뒷받침되어야 할 것으로 사료된다.
질의응답
핵심어
질문
논문에서 추출한 답변
수은은 화학적 형태에 따라 어떻게 존재하는가?
수은은 다양한 경로를 통해 해양 생태계에 존재하는 중금속으로 화학적 형태에 따라 원소성 수은, 무기수은 및 유기수은의 형태로 존재한다(1).
해양환경 중에 존재하는 대부분의 수은 형태는 어떻게 변환되는가?
해양환경 중에 존재하는 대부분의 수은 형태는 무기수은이나 세균의 활성에 의해 독성이 강한 유기수은인 메틸수은으로 변환 된다. 메틸수은은 생물농축이라는 특성에 의해 먹이 사슬의 상위로 갈수록 많은 양이 포함되어 있고 주로 어류를 통하여 인간에게 축적된다(2,3).
국내 어류에 대한 총수은 및 메틸수은의 기준규격은 어떻게 되는가?
0 mg/kg으로 기준을 정하고 있다(6-9). 국내의 경우는 해산 어·패류(연체류 포함)의 중금속 잔류허용기준(생물로 기준할 때)을 총수은 0.5 mg/kg 이하(심해성 어류, 다랑어류 및 새치류 제외), 메틸수은은 1.0 mg/kg 이하(심해성 어류, 다랑어류 및 새치류에 한함)로 지정되어 있다. 다만, 메틸수은의 경우는 2009년 12월 1일부터 시행한다고 규정되어 있다(10). 또한, 우리나라를 비롯한 FDA에서는 미국 EPA(Environmental Protection Agency, 이하 EPA)와 함께 임산부, 가임여성, 수유부, 유아 등 특정 집단에 대해서 메틸수은 함량이 높은 어류에 대해서 섭취를 제한하는 권고안을 발표하였고, 이후 캐나다, 영국, 일본에서도 메틸수은 섭취를 제한하는 권고를 연이어 발표한 바, 지속적인 모니터링 연구의 필요성이 대두되고 있다(11-15).
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