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문제 정의
- 본 연구에서는 InGaZnO를 대체하기 위한 물질로써 용액 공정으로 제작된 SnZnO의 가능성을 확인하였으며, 특히 물질 내의 주석 대 아연 조성비의 변화에 따른 물성 변화를 분석하였다. XRD 측정 결과, SnZnO 박막은 주석과 아연이 공통으로 포함되어 있어도 두 원소가 결합된 2원 산화물 형태보다 1원 산화물 형태로 격자를 형성하는 것으로 나타났으며, 그럼에도 박막이 보이는 광학적 흡수도 특성은 주석과 아연의 비율에 따라 결정되는 것으로 확인되었다.
제안 방법
- 이상의 공정은 상압의 공기 중에서 수행되었다. SnZnO TFT를 제작하는 공정도 이와 유사하게 수행되었는데, 게이트 도입을 위하여 p++ 저저항 실리콘 웨이퍼 위에 SiO2 박막을 열성장산화 (thermally grown oxide)시킨 기판을 사용하였으며, SnZnO 박막 제작 이후에 스퍼터링 (sputtering)을 통하여 알루미늄 금속을 소오스와 드레인 (S/D) 전극으로 증착하는 공정을 추가하였다. 이를 통하여 제작된 SnZnO TFT는 채널의 넓이/길이비 (W/L)를 1,000/150 μm로 가졌다.
- XPS (X-ray photoelectron spectroscopy) 측정을 통하여 SnZnO 박막 내의 화학적인 결합을 세밀하게 분석하였다. 그림 4에서는 본 SnZnO 박막 내부의 O 1s 전자와, Sn 3d 스펙트럼선 (spectral line)을 보여주고 있다.
- 본 연구에서는 SnZnO의 제작에 있어서 아연 대비 주석의 양이 풍부한 산화물과 주석이 결핍된 산화물, 그리고 두 금속의 양이 동일한 산화물을 용액 공정으로 구현하고, 각각의 물질들이 보이는 구조적, 광학적, 전기적 특성 차이를 비교 분석하였다. 그를 통하여 주석과 아연이 SnZnO 내에서 수행하는 역할을 확인하고 InGaZnO를 대체하기 위한 적절한 SnZnO 비율을 제안하였다.
- 5 eV 미만으로 일반적인 수치해석적 방법으로 분석하기 어려움이 따랐다. 때문에 본 연구에서는 두 가지 결합 형태에 따른 O 1s 결합 에너지를 합쳐서 Ob로 구별하였다. 본 해석 방식은 산소 분자가 산화물 표면의 산소 공공과 반응하여 이온화된 단원자 형태로 흡착된다는 Kawabe의 연구 결과를 따른 것으로 [15], 이 경우에 산소는 -1의 산화수를 갖는다 (O-).
- 그림 5는 위의 SnZnO 박막으로 제작된 TFT 결과를 보여주고 있다. 본 실험에서 TFT의 특성 곡선 (transfer curve)들은 소오스와 드레인 간 전압 (VDS)을 10.1 V로 가한 상태에서 소오스와 게이트 간 전압 (VGS)을 -15 V에서 20 V까지 변화시키며 측정되었다.
- 특히 아연을 SnO2에 도입한 주석-아연 산화물 (SnZnO)이 높은 이동도와 뛰어난 스위칭 특성으로 인하여 널리 연구되고 있다 [9]. 본 연구에서는 SnZnO의 제작에 있어서 아연 대비 주석의 양이 풍부한 산화물과 주석이 결핍된 산화물, 그리고 두 금속의 양이 동일한 산화물을 용액 공정으로 구현하고, 각각의 물질들이 보이는 구조적, 광학적, 전기적 특성 차이를 비교 분석하였다. 그를 통하여 주석과 아연이 SnZnO 내에서 수행하는 역할을 확인하고 InGaZnO를 대체하기 위한 적절한 SnZnO 비율을 제안하였다.
- 때문에 본 그림에서 Ob 피크는 SnZnO 박막에 존재하는 산소 공공의 양을 비례적으로 보여준다고 생각될 수 있다. 이에 대한 정량적인 분석을 위하여 표 1에서 산소의 Oa와 Ob 피크의 넓이를 비교하였다.
대상 데이터
- 47 V/dec., on/off 전류비 2.15 × 108를 갖는 탁월한 TFT 소자를 획득할 수 있었다.
- SnZnO 제작을 위한 용액은 다음과 같은 방식으로 제작되었다. 먼저 주석과 아연 금속의 전구물질로써 무수 염화주석 [Sn(Cl2)]과 수화아세트산아연 [Zn(CH3COO)2ㆍ2H2O]이 사용되었으며, 이들의 혼합물을 용해시키기 위하여 2-메톡시에탄올 (2-methoxyethanol) [CH3OC2H4OH]이 사용되었다. 두 금속 화합물을 용매에 적하한 뒤 70℃의 온도를 가하며 30분 교반한 뒤 24시간 동안 상온에서 보관하여 균일한 용액을 제작하였다.
- 준비된 SnZnO 용액을 0.2 μm 필터를 통해 친수처리를 거친 SiO2/유리기판 위에 적하하고, 3,000 rpm의 속도로 30초 동안 스핀 코팅을 수행한 뒤 500℃의 핫플레이트 위에서 2시간 열처리를 통하여 30 nm 수준의 SnZnO 박막을 획득할 수 있었다.
이론/모형
- 때문에 본 연구에서는 두 가지 결합 형태에 따른 O 1s 결합 에너지를 합쳐서 Ob로 구별하였다. 본 해석 방식은 산소 분자가 산화물 표면의 산소 공공과 반응하여 이온화된 단원자 형태로 흡착된다는 Kawabe의 연구 결과를 따른 것으로 [15], 이 경우에 산소는 -1의 산화수를 갖는다 (O-). 때문에 본 그림에서 Ob 피크는 SnZnO 박막에 존재하는 산소 공공의 양을 비례적으로 보여준다고 생각될 수 있다.
성능/효과
- SnO2와 ZnO에서의 산소 공공 형성에너지 차이로 인하여 주석의 함량이 높은 SnZnO 박막에서의 산소 공공 발생량이 아연 함량이 높은 SnZnO 박막에서의 산소 공공 발생량보다 적다는 사실이 XPS 분석 결과 확인되었는데, 이러한 산소 공공의 발생은 TFT에서의 on 전류에 기여하지 않았다. 대신 on 전류를 증가시키는 주요 요인이 박막 내의 주석 함량 증가에 따른 전자 전도경로의 공급임을 확인할 수 있었다.
- 그림 3은 각 박막에 대하여 수행된 자외선-가시광선 영역 투과도 측정 (UV-vis transmittance) 결과를 보여주고 있다. SnZnO 박막들은 모든 조성에서 400nm 이상 파장에 대하여 85% 이상의 높은 투명도를 보였는데, Tauc식을 통하여 확인된 광학적 밴드갭은 산화물 박막 내의 아연 비율이 낮아짐에 따라 SnO2의 밴드갭인 3.8 eV [12]에서 ZnO의 밴드갭인 3.3 eV [13] 사이의 값을 취하며 점차적으로 작아지는 경향성을 보였다. 이것은 박막 내의 구조적인 형태와는 별개로 SnZnO 박막들이 아연과 주석 비율에 따라 SnO2와 ZnO가 갖는 특성의 중간값을 갖고 있음을 확인시켜 준다.
- 본 연구에서는 InGaZnO를 대체하기 위한 물질로써 용액 공정으로 제작된 SnZnO의 가능성을 확인하였으며, 특히 물질 내의 주석 대 아연 조성비의 변화에 따른 물성 변화를 분석하였다. XRD 측정 결과, SnZnO 박막은 주석과 아연이 공통으로 포함되어 있어도 두 원소가 결합된 2원 산화물 형태보다 1원 산화물 형태로 격자를 형성하는 것으로 나타났으며, 그럼에도 박막이 보이는 광학적 흡수도 특성은 주석과 아연의 비율에 따라 결정되는 것으로 확인되었다.
- 와 ZnO에서의 산소 공공 형성에너지 차이로 인하여 주석의 함량이 높은 SnZnO 박막에서의 산소 공공 발생량이 아연 함량이 높은 SnZnO 박막에서의 산소 공공 발생량보다 적다는 사실이 XPS 분석 결과 확인되었는데, 이러한 산소 공공의 발생은 TFT에서의 on 전류에 기여하지 않았다. 대신 on 전류를 증가시키는 주요 요인이 박막 내의 주석 함량 증가에 따른 전자 전도경로의 공급임을 확인할 수 있었다.
- 박막 내의 아연의 함량이 증가함에 따라 Ob 피크의 넓이가 증가하는 경향성이 뚜렷하게 관찰되었다. 이는 SnO2에서의 산소 공공 형성에너지 (formation energy)가 ZnO에서의 산소 공공 형성에너지보다 높다는 보고와 일치하는 것으로 [16], 박막 내의 ZnO 비율이 증가함에 따라 산소 공공 형성도 증가함을 알 수 있다.
- 전반적으로 넓은 폭을 가진 피크가 확인되는 것으로 보아본 박막들이 비정질 내지 나노결정질 (nanocrystalline) 구조를 가지고 있음을 알 수 있다. 박막에 존재하는 결정 구조를 확인하기 위하여 JCPDS 파일의 데이터베이스와 비교해 보았을 때, 모든 SnZnO 시료에 주석과 아연이 공통적으로 함유되어 있음에도, 두 금속 원소의 화합물인 SnZnO3나 SnZn2O4와 같은 2원 산화물 (binary oxide)의 결정 구조는 뚜렷하게 확인되지 않았다. 반면 1원 산화물 (unary oxide) SnO2 결정 구조에서 기인한 것으로 보이는 26.
- 1°의 피크가 주요하게 확인되었다. 주석-아연의 2원 산화물과 각각의 1원 산화물의 피크 위치가 유사 한데다 각각의 1원 산화물에 의한 것으로 볼 수 없는 위치에 존재하는 피크들이 확인되므로, 2원 산화물이 전혀 존재하지 않는다고는 할 수 없으나, SnZnO 용액으로 제작된 박막에서는 SnO2와 ZnO 라는 1원 산화물이 혼합된 형태의 박막 구조가 주요하게 형성되는 것임을 알 수 있다.
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