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논문 상세정보

리튬이차전지 음극재로서 Graphite/SiO2 합성물의 전기화학적 특성

Electrochemical Characteristics of Lithium Ion Battery Anode Materials of Graphite/SiO2

초록

본 연구에서는 리튬이차전지의 음극활물질로 graphite의 전기화학적 특성을 향상시키기 위하여 졸-겔 법에 의한 graphite/$SiO_2$ 복합소재를 제조하였다. 제조된 graphite/$SiO_2$ 합성물은 XRD, FE-SEM과 EDX를 사용하여 분석하였다. $SiO_2$에 의해 표면 개질된 graphite는 SEI 층을 안정화시키는데 장점을 보여 주었다. Graphite/$SiO_2$ 전극을 작업 전극으로, 리튬메탈을 상대전극으로 하여 리튬이차전지의 전기화학 특성을 조사하였다. $LiPF_6$ 염과 EC/DMC 용매를 전해질로 사용하여 제조한 코인 셀의 전기화학적 거동은 충방전, 사이클, 순환전압전류, 임피던스 테스트를 진행하여 평가하였다. Graphite/$SiO_2$ 전극을 사용한 리튬이차전지는 graphite 전극을 사용한 전지보다 우수한 특성을 보여주었으며, 0.1 C rate에서 465 mAh/g의 용량을 보여주었다. 또한 개질된 graphite 전극은 0.8 C rate에서 99%의 용량 보존율을 보여주었다.

Abstract

The graphite/$SiO_2$ composites as anode materials for lithium-ion batteries were prepared by sol-gel method to improve the graphite's electrochemical characteristics. The prepared graphite/$SiO_2$ composites were analysed by XRD, FE-SEM and EDX. The graphite surface modified by silicon dioxide showed several advantages to stabilize SEI layer. The electrochemical characteristics were investigated for lithium ion battery using graphite/$SiO_2$ as the working electrode and Li metal as the counter electrode. Electrochemical behaviors using organic electrolytes ($LiPF_6$, EC/DMC) were characterized by charge/discharge, cycle, cyclic voltammetry and impedance tests. The lithium ion battery using graphite/$SiO_2$ electrodes had better capacity than that of using graphite electrodes and was able to deliver a discharge capacity with 475 mAh/g at a rate of 0.1 C. Also, the capacity retention ratio of the modified graphite reaches 99% at a rate of 0.8 C.

본문요약 

문제 정의
  • 따라서, 본 연구에서는 계면활성제를 첨가하지 않고 안료 분산성이 매우 우수한 고기능성 황색 안료인 diarylide계디아조 화합물을 합성하고자 하였다.

    현재 상업화되어 대량 생산되고 있는 안료의 제조 공정에서는 우수한 분산성과 높은 분산 안정성을 가지는 안료를 제조하기 위하여 양이온 활성제 또는 아민 계열 활성제를 과량 사용함으로써 합성된 안료의 수세 처리 과정에서 고농도의 폐수가 발생하므로 심각한 환경적 문제가 되고 있다[5-8]. 따라서, 본 연구에서는 계면활성제를 첨가하지 않고 안료 분산성이 매우 우수한 고기능성 황색 안료인 diarylide계디아조 화합물을 합성하고자 하였다. 합성 공정의 핵심 요인인 커플링의 합성 온도, 커플러에 결합하는 분산 전구체의 종류, 결정화 온도 및 pH 조건들을 체계적으로 변화시키면서 시료들을 합성하였고, 이들의 입도 분포, 분산성 및 분산 안정성을 측정하여 합성 공정 조건과 시료 특성 간의 상호 관계를 비교 검토하였다.

  • 본 연구에서는 graphite의 표면 안정성을 향상시키기 위하여 graphite에 무정형의 SiO2를 코팅하여 표면 개질을 하였으며, 이로 인하여 안정적이며 균일한 SEI 형성을 도모하였다.

    본 연구에서는 graphite의 표면 안정성을 향상시키기 위하여 graphite에 무정형의 SiO2를 코팅하여 표면 개질을 하였으며, 이로 인하여 안정적이며 균일한 SEI 형성을 도모하였다. 또한 제조한 graphite/SiO2 합성물의 물리적 특성을 분석하기 위하여 XRD, FE-SEM, EDAX 등을 측정하였으며 전기화학적 특성을 분석하기 위하여 충방전 테스트, 사이클 테스트, 율속 테스트, 순환전압전류 테스트, 임피던스 테스트 등을 실시하였다.

  • 본 연구에서는 리튬이차전지의 음극재로 사용되는 graphite의 표면 안정성을 향상시키기 위하여 졸-겔법을 이용하여 graphite에 실리콘 산화물을 코팅하여 표면 개질을 하였다.

    본 연구에서는 리튬이차전지의 음극재로 사용되는 graphite의 표면 안정성을 향상시키기 위하여 졸-겔법을 이용하여 graphite에 실리콘 산화물을 코팅하여 표면 개질을 하였다. Graphite 표면에 안정적이고 균일한 실리콘 산화물 보호막이 형성된 graphite/SiO2 합성물을 제조 하고, 물리적 특성을 분석하였으며, 이를 음극소재로 사용하여 리튬이 차전지 코인 셀을 제조하고 graphite/SiO2 음극소재의 전기화학적 특성을 조사하였다.

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질의응답 

키워드에 따른 질의응답 제공
핵심어 질문 논문에서 추출한 답변
리튬이차전지
리튬이차전지가 가진 특성은 무엇인가?
다른 이차전지에 비해 작동 전압 및 에너지 밀도가 높을 뿐만 아니라 오래 사용할 수 있어 기기의 다양화와 복합화에 따른 복잡한 요구조건을 충족시킬 수 있는 우수한 특성을 지니고 있다.

또한, 에너지 문제와 환경 문제 해결 방안의 하나로써 성능이 우수한 에너지 저장장치인 슈퍼 커패시터, 이차전지 등 효율적으로 에너지 저장이 가능한 전지의 개발에 많은 연구가 진행되고 있다. 리튬이차전지는 다른 이차전지에 비해 작동 전압 및 에너지 밀도가 높을 뿐만 아니라 오래 사용할 수 있어 기기의 다양화와 복합화에 따른 복잡한 요구조건을 충족시킬 수 있는 우수한 특성을 지니고 있다. 최근 기존의 리튬이차전지 기술을 더욱 발전시켜 전기자동차 등 친환경 수송시스템뿐만 아니라, 전력저장, 의료, 국방 등으로 그 응용 분야를 확대하기 위한 노력이 전 세계적으로 활발히 진행되고 있다[1-3].

리튬이차전지
리튬이차전지의 음극은 어떤 특징을 가지고 있는가?
흑연계이며, 층상구조를 가지는 흑연의 경우 뛰어난 사이클 특성을 보이고, 리튬이온이 흑연 내로 삽입될 때의 전위가 리튬의 평형전위에 근접하기 때문에 출력 전압이 리튬 금속을 사용할 때와 별다른 차이가 없다.

상용 리튬 이차전지의 음극은 흑연계이며, 층상구조를 가지는 흑연의 경우 뛰어난 사이클 특성을 보이고, 리튬이온이 흑연 내로 삽입될 때의 전위가 리튬의 평형전위에 근접하기 때문에 출력 전압이 리튬 금속을 사용할 때와 별다른 차이가 없다. 그러나 통상적으로 알려진 이론적인 용량은 372 mAh/g으로 리튬금속이 갖는 이론 용량에 견주어볼 때 용량이 작고 고율 충전 시 안전성 문제가 발생한다[4-6].

불균일한 SEI
불균일한 SEI로 인해 리튬이온에 생기는 문제는 무엇인가?
리튬이온이 전해액에서 graphite로 확산하는 것을 방해하여 상당한 비가역 용량 손실이 발생하게 되며, 결국은 graphite 전극의 붕괴 및 이로 인한 사이클 불안정성 등을 초래하게 된다.

그러나 통상적으로 알려진 이론적인 용량은 372 mAh/g으로 리튬금속이 갖는 이론 용량에 견주어볼 때 용량이 작고 고율 충전 시 안전성 문제가 발생한다[4-6]. 또한 초기 사이클 이후에 생기는 불균일한 SEI (Solid electrolyte interface) 로 인하여 리튬이온이 전해액에서 graphite로 확산하는 것을 방해하여 상당한 비가역 용량 손실이 발생하게 되며, 결국은 graphite 전극의 붕괴 및 이로 인한 사이클 불안정성 등을 초래하게 된다. 그렇기에 graphite의 표면 안정성 향상을 위한 연구가 진행 중이며 Zhao 등[7]은 graphite 표면에 탄소층으로 개질하여 첫 번째 충방전 이후 SEI 층의 지속적인 형성을 제한하였고 Guo 등[8]과 Lee 등[9]의 연구에서는 각각 polyacrylonitrile와 Li4Ti5O12를 graphite 표면에 합성하여 사이클 안정성 향상을 도모하였다.

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저자의 다른 논문

참고문헌 (23)

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  23. 23. H. Y. Wang and F. M. Wang, Electrochemical investigation of an artificial solid electrolyte interface for improving the cycle-ability of lithium ion batteries using an atomic layer deposition on a graphite electrode, J. Power Sources, 233, 1-5 (2013). 

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