[논문]4D Lookup Table Interpolating을 이용한 단위 전지 방전 시험 기반 열전지 성능 예측

박병준; 김지연; 하상현; 조장현

doi:10.4313/jkem.2017.30.6.393

문제 정의

따라서 본 연구에서는 Matlab을 이용하여 구현된 lookup table 방식 및 Interpolation을 적용하여, 열전지 단위 전지 방전실험 결과와 1차원 열전달 M&S(modeling and simulation) 통해 얻어진 열전지 내부온도 프로파일을 반영한 열전지의 성능 예측 모델에 대한 연구를 진행하였다.
3 V 이후 부분에서는 편차가 존재하는데, 이는 초기 온도의 차이 및 단위 전지의 형상과 열전지의 단위셀 형상의 차이, 온도프로파일의 차이, 전류 방전프로파일 차이에 의한 것으로 분석된다. 따라서 본 연구에서는 이러한 완성전지와의 예측 편차를 감소시키기 위하여, 그림 7의 초기온도가 55℃인 열전지 내부 온도 프로파일을 각 셀별로 적용하여 전압을 예측하였다.
본 연구에서는 단위 전지 방전 시험 결과와 열전지 내부 온도 예측 결과 그리고 4D lookup table interpolating기법을 이용한 열전지 성능 예측을 알아보고자 하였다. 연구 결과, 이를 이용한 열전지 성능 예측의 가능성을 확인하였으며, 보다 다양한 형상의 단위 전지 시험 데이터 및 정확한 열전지 내부 온도 프로파일 데이터를 확보한다면 향후 다양한 열전지 모델에 대해서 단위 전지 시험 데이터만으로 성능 예측을 위한 기반 연구로서 활용될 수 있을 것으로 사료된다.

가설 설정

86 A/cm2이며, 10 A, 14 A가 4초, 1초씩 반복하는 전류프로파일을 적용한 결과이다. 실제 열전지는 시간에 따라서 각 셀별 온도가 변화하나, 그림 12에서 500~540℃는 각 셀별 온도가 일정하다는 가정 하에 예측한 결과이다. 10 A, 14 A 프로파일이 존재하므로 전압이 위, 아래로 움직이는 것을 볼 수 있으며, 성능 예측은 동일한 전류 밀도 하에서 예측을 진행하였다.

제안 방법

실제 열전지는 시간에 따라서 각 셀별 온도가 변화하나, 그림 12에서 500~540℃는 각 셀별 온도가 일정하다는 가정 하에 예측한 결과이다. 10 A, 14 A 프로파일이 존재하므로 전압이 위, 아래로 움직이는 것을 볼 수 있으며, 성능 예측은 동일한 전류 밀도 하에서 예측을 진행하였다. 그 결과, 동일 조건의 단위 전지 방전 시험 결과(10 A/14 A)와 완성전지의 방전 시험 결과(experiment)는 그래프에서 볼 수 있듯이 많은 편차가 나는 것을 확인할 수 있다.
그리고 단위 전지를 열프레스 상·하판 사이에 삽입하고 250 kgf를 가압한 뒤, 2분 대기하였다. 그 후, DC-IR 방식으로 내부저항을 측정하기 위하여 전류 프로파일은 0 A, 0.1초, 각 전류 조건을 2.4초 유지하는 사이클 방전을 반복하였다. 단위 전지 내부저항(Rtot)의 계산 수식은 Fujiwara 등 [7]이 발표한 수식 (1)과 같다.
먼저, 앞의 방전 시험 결과에서 OCV, 온도, 평균 전류 밀도, 방전 용량 그리고 내부 저항, 온도, 평균 전류 밀도, 방전 용량을 묶어서 두 가지 Scattered data table을 만들어주는 알고리즘이 있다. 그리고 이렇게 만들어진 4차원 Data table과 Delaunay algorithm 기반의 3차원 사면체 작성, 절점별 변수 값 지정 및 Interpolation을 적용하여 특정 지점 그룹의 OCV 및 내부저항 그룹을 도출하는 알고리즘으로 구성된다. 두 알고리즘을 통한 열전지 성능 예측 흐름도는 그림 3과 같다.
모델의 각 요소는 열전지 적층 구성요소의 각 요소별 두께마다로 분할하였으며, 지정 시간 간격마다 이전의 해석 값을 초기조건으로 하여 다음 시간 시의 결과 값을 계산하였다. 그리고 잔차에 대한 반영없이 바로 행렬 연산을 통해 절점별 온도 값을 구하는 direct solver를 사용하였다. 이를 이용하여 열전지 각 단위 전지별로 시간에 따른 온도 프로파일을 도출하였다.
단위 전지를 이용하여 예측된 성능과 실제 성능을 비교하기 위해, 단위 전지를 적층하여 제조한 열전지에 대한 방전 시험을 진행하였다. 열전지 제조에 사용된 단위전지의 각 전극 및 요소별 물성은 표 3과 같다.
먼저, 열전지 의 모든 부분의 온도 범위에 대한 성능이 필요하므로 다양한 온도 조건 및 평균 전류 밀도 조건하에서 단위 전지 방전실험을 진행하였다. 사용한 단위 전지 구성은 그림 1과 같이 구성하였다.
모델의 각 요소는 열전지 적층 구성요소의 각 요소별 두께마다로 분할하였으며, 지정 시간 간격마다 이전의 해석 값을 초기조건으로 하여 다음 시간 시의 결과 값을 계산하였다. 그리고 잔차에 대한 반영없이 바로 행렬 연산을 통해 절점별 온도 값을 구하는 direct solver를 사용하였다.
수식 3을 절점 별로 대수화하여 해석하였다. 모델의 양 끝단에는 Q값 대신 대류에 의한 냉각 식인 수식 4를 적용하여 해석을 진행하였다.
본 연구에서 실시한 단위 전지 시험 결과와 lookup table interpolating 기법 및 1D 열전지 내부 온도 예측을 이용하여 적용한 성능 예측 결과는 기초 단계로, 단순화된 연구 결과이다. 하지만 이런 기본적인 시도를 통해, 향후 보다 정확한 열전지 내부 온도 예측 모델과 예측 모델에 대한 보정상수 연구 및 보다 많은 단위 전지 방전 시험 결과를 활용하여 열전지 성능 예측 분야에 대해서 추가적인 연구를 진행할 예정이다.
수식 3을 절점 별로 대수화하여 해석하였다. 모델의 양 끝단에는 Q값 대신 대류에 의한 냉각 식인 수식 4를 적용하여 해석을 진행하였다.
앞서 실험한 단위 전지 방전 시험 데이터와 열전지 내부 온도 예측 결과를 활용하여, 열전지의 성능을 예측하기 위한 모델을 수립하였다. 모델의 알고리즘은 크게 두 가지로 나누어진다.
위와 같은 단위 전지 방전 실험 각 조건하에서, 그림 2처럼 구성된 단위 전지 시험기에 해당 온도 조건을 설정하였다. 그리고 단위 전지를 열프레스 상·하판 사이에 삽입하고 250 kgf를 가압한 뒤, 2분 대기하였다.
그리고 잔차에 대한 반영없이 바로 행렬 연산을 통해 절점별 온도 값을 구하는 direct solver를 사용하였다. 이를 이용하여 열전지 각 단위 전지별로 시간에 따른 온도 프로파일을 도출하였다.
표 3과 같은 단위 전지를 각 17셀 씩 적층 후, 위·아래에는 Mica로 단열하였으며, 옆면은 BF taping 및 BTU 자켓을 사용하여 측면 단열이 되도록 제작하였다. 이와 같이 제작된 열전지를 55℃에서 24시간 동안 보관 후, 10 A를 4초, 14 A를 1초인 방전 전류프로파일을 반복하여 부여하였다.

데이터처리

그림 12는 열전지 방전 시험 결과(experiment)와 고정 온도에서의 예측모델을 통한 성능 예측 결과(500~540℃) 및 동일 조건의 단위 전지 방전 시험 결과(10A/14 A)를 표현한 그래프이다. 열전지의 경우 17셀 적층이므로 약 34 V가 맞으나 평균화된 비교를 위해 17셀전압의 단위셀 평균값을 표시하였다. 열전지의 평균 전류 밀도는 0.

이론/모형

그림 3의 흐름도 및 각 알고리즘은 Matlab을 이용하여 구현되었다.
열전지의 성능을 예측하기 위해서는, 각 단위 전지별로 시간에 따른 온도데이터가 필요하다. 때문에, 이를 구하기 위해 1D 열전지 내부 온도 예측 모델을 활용하였다. 내부 온도 예측 모델을 위해 사용한 단위전지 요소별 물성 값은 표 4와 같다.
열전지 내부의 열전도 수식은 Fourier’ law인 수식 2을 적용하였다.

성능/효과

각 조건별 단위 전지 방전 시험 결과는 그림 4, 5, 6과 같다. 0.5A/cm²에서 각 온도별 단위 전지 방전 시험 결과, 450℃ 미만 시 초기 내부저항 및 내부저항 상승률이 높다. 이는 전해질의 녹는점이 430~444℃로 보고된 것에 따르면 [8-11] 아직 완전히 상변화가 일어나기 전 또는 녹는점 근처이므로 점성이 높아서 이온전도도가 낮은 상태이기 때문으로 판단된다.
이는 앞서 서술된 것과 같이, 전해질의 녹는점이 430~444℃로 보고된 것에 따르면, 아직 완전히 상변화가 일어나기 전의 이온전도도가 낮은 상태이기 때문으로 판단된다. 1.5 A/cm² 조건 하에서는 500℃에서 가장 높은 방전 용량을 보이며, 440~450℃ 구간에서 방전 용량 증가량이 가장 크다. 500℃ 이후 점차 방전 용량이 감소하며, 앞서 조건과 마찬가지로 온도가 높아질수록 이온 전도도가 증가하므로 내부저항이 줄어든 것을 알 수 있다.
그림 13은 열전지 내부 온도 프로파일을 적용한 예측 결과로서 실제 열전지와 마찬가지로, 각 셀별로 온도프로파일이 다름에 따라 예측 전압도 다르나, 17셀전체의 평균 예측값을 표현하였다. 고정 온도 가정 하에 진행된 예측 결과나 완성전지와 동일 조건에서 방전 시험한 단위 전지 시험 결과에 비해 실제 성능 값에 더 근접한 결과를 보여준다. 하지만, 여전히 편차가 존재하는데 이는 그림 7에서 예측한 열전지 내부 온도프로파일이 실제 열전지 내부 온도와 차이가 있는 점, 예측모델에 활용된 단위 전지 형상이 예측 대상 열전지 모델과 다른 점, 단위 전지 실험을 진행한 평균 전류 밀도 값과 예측 대상 열전지의 평균 전류 밀도 값이 가장 편차가 많이 발생할 지점인 점, 그리고 전류프로파일 차이에 따른 저항 요소에 의한 에너지 소모의 차이 등에 기인한 것으로 분석된다.
10 A, 14 A 프로파일이 존재하므로 전압이 위, 아래로 움직이는 것을 볼 수 있으며, 성능 예측은 동일한 전류 밀도 하에서 예측을 진행하였다. 그 결과, 동일 조건의 단위 전지 방전 시험 결과(10 A/14 A)와 완성전지의 방전 시험 결과(experiment)는 그래프에서 볼 수 있듯이 많은 편차가 나는 것을 확인할 수 있다. 또한 고정 온도에 따라 예측된 결과 값도 편차가 존재하는 것을 알 수 있으며, 540℃를 기준으로 예측한 결과가 가장 실제 열전지 방전성능과 근접하였다.
그림 8, 9, 10은 열전지 성능 예측 모델의 결과로, 그림 10과 같이 단위 전지 방전 시험 데이터(점)을 기반으로 그 외 부분에 대해 interpolating된 결과 그래프를 나타낸다. 그 결과, 전류 밀도에 대해서는 0.5, 1.0, 1.5 A/cm² 케이스만 진행하였기에, 데이터 사이사이는 보간법으로 예측된 면으로 표현되었다.
그 결과, 동일 조건의 단위 전지 방전 시험 결과(10 A/14 A)와 완성전지의 방전 시험 결과(experiment)는 그래프에서 볼 수 있듯이 많은 편차가 나는 것을 확인할 수 있다. 또한 고정 온도에 따라 예측된 결과 값도 편차가 존재하는 것을 알 수 있으며, 540℃를 기준으로 예측한 결과가 가장 실제 열전지 방전성능과 근접하였다. 이는 열전지를 상온에서 시험 시 열전지 내부 온도가 약 500℃ 부근에 도달하도록 설계하였기에 55℃에서 24시간 이상 보관 후 방전 시험을 진행한 결과 내부 온도가 설계 값에 비해 더 높이 상승한 결과로 판단된다.
이는 열전지를 상온에서 시험 시 열전지 내부 온도가 약 500℃ 부근에 도달하도록 설계하였기에 55℃에서 24시간 이상 보관 후 방전 시험을 진행한 결과 내부 온도가 설계 값에 비해 더 높이 상승한 결과로 판단된다. 또한 예측 결과에서 볼 수 있듯이 실제 열전지의 전극반응 단계 변화에 따른 전압 평탄부 변화가 예측 결과에도 나타남을 알 수 있다. 다만 첫 번째 전압 평탄부 부분과 1.
열전지의 경우 17셀 적층이므로 약 34 V가 맞으나 평균화된 비교를 위해 17셀전압의 단위셀 평균값을 표시하였다. 열전지의 평균 전류 밀도는 0.86 A/cm2이며, 10 A, 14 A가 4초, 1초씩 반복하는 전류프로파일을 적용한 결과이다. 실제 열전지는 시간에 따라서 각 셀별 온도가 변화하나, 그림 12에서 500~540℃는 각 셀별 온도가 일정하다는 가정 하에 예측한 결과이다.

후속연구

본 연구에서는 단위 전지 방전 시험 결과와 열전지 내부 온도 예측 결과 그리고 4D lookup table interpolating기법을 이용한 열전지 성능 예측을 알아보고자 하였다. 연구 결과, 이를 이용한 열전지 성능 예측의 가능성을 확인하였으며, 보다 다양한 형상의 단위 전지 시험 데이터 및 정확한 열전지 내부 온도 프로파일 데이터를 확보한다면 향후 다양한 열전지 모델에 대해서 단위 전지 시험 데이터만으로 성능 예측을 위한 기반 연구로서 활용될 수 있을 것으로 사료된다.
본 연구에서 실시한 단위 전지 시험 결과와 lookup table interpolating 기법 및 1D 열전지 내부 온도 예측을 이용하여 적용한 성능 예측 결과는 기초 단계로, 단순화된 연구 결과이다. 하지만 이런 기본적인 시도를 통해, 향후 보다 정확한 열전지 내부 온도 예측 모델과 예측 모델에 대한 보정상수 연구 및 보다 많은 단위 전지 방전 시험 결과를 활용하여 열전지 성능 예측 분야에 대해서 추가적인 연구를 진행할 예정이다.

핵심어	질문	논문에서 추출한 답변
	열전지는 무엇인가?	열전지는 유도무기체계에 주로 사용되는 1차 전지 및 비축전지로서 장기 저장성과 고출력 특성을 가지는 전지이다. 이러한 특성은 전해질의 고유 특성에 의한 것으로 비축 시 상온 상태에서는 전해질이 고체 상태로 있게 되어 매우 낮은 이온전도도를 가지게 된다.
	열전지의 성능 예측이 일반적인 리튬이온 전지의 성능 예측에 비해 어려운 이유는 무엇인가?	뿐만 아니라, 일반적으로 열전지에 사용되는 전극 물질의 전기화학 반응은 몇 단계의 경로를 거치게 되고 각 반응단계마다 전위도 다르게 나타난다 [5]. 때문에, 방전특성이 몇몇의 전압 평탄부가 함께 존재하게 되므로 일반적인 리튬이온 전지의 성능 예측에 비해 더욱 어려움이 많다.
	일반적으로 열전지의 음극, 전해질, 양극에는 무엇이 사용되는가?	전해질의 이온전도도는 온도가 상승할수록 증가하므로 열전지의 성능은 열전지 내부의 온도에 많은 영향을 받게 된다. 일반적으로 열전지에 사용되는 음극은 Li-Si 합금, 전해질은 LiCl-LiBr-LiF 용융염, 양극은 FeS2로 주로 사용하고 있는데, 전해질의 용융 온도는 약 430℃이며, 양극 FeS2의 분해온도는 입자 사이즈 등의 조건에 따라 다르나 약 550℃ 정도이다 [3]. 때문에, 열전지가 최적의 성능을 내기 위해서는 용융온도인 430℃와 분해온도인 550℃ 사이인 500℃ 부근을 유지하는 것이 중요하다.

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