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문제 정의
- 따라서 본 연구에서는 Pt과 유사한 촉매 거동을 나타내며 일산화탄소 피독 저항성이 양호한 것으로 알려진 텅스텐 카바이드(WC)와 고가의 귀금속을 대체할 비귀금속인 니켈(Ni) 나노입자를 담지한 다공성 탄소를 SPP법을 통해 단일 합성을 시도하였다. 이와 같이 합성-제작한 전극재료에 대해서는 몰포로지, 구조, 촉매입자의 분산도 및 기공 특성을 비교-분석함은 물론, 촉매활성 및 산소환원반응을 위한 전기화학적 특성 평가를 함으로써 다공성 탄소 재료와 비귀금속 촉매의 동시합성여부와 실제 연료 전지 전극재료로써의 적용 가능성을 검토 하였다.
제안 방법
- Ni-WC/CNP의 기공구조 특성을 살펴보기 위해 질소가스흡착법에 의한 비표면적, 기공체적 및 평균 기공직경을 측정하였다. 분석 결과, 비표면적 242.
- SPP를 이용하여 이종금속(Ni-WC)이 담지된 탄소 나노입자(CNP)를 성공적으로 합성하였다. TEM 분석을 통해 화합물 상태가 아닌 Ni 및 WC 나노입자가 CNP 표면에 10 nm 이하의 크기로 균일하게 담지되어 있는 것을 확인하였다.
- SPP에 의해 합성한 시료를 유리섬유여과지(pore size 0.45 µm)에 여과시킨 후, Dry chamber내에서 80oC로 6시간 건조시켜 분말 시료을 얻었으며, 탄소 재료의 전기전도성 향상 및 텅스텐 카바이드 형성을 위해 튜브전기로 내 질소 분위기 중 1100oC에서 30분간 열처리를 실시하였다.
- 합성한 재료의 구조는 X선 회절분석법 (X-ray Powder Diffraction, XRD, Rigaku, Japan), 몰포로지는 주사전자현미경 (Field Emission Scanning Electron Microscope, Hitach, Japan) 및 투과전자현미경 (Transmission Electron Microscopy, JEOL, Japan)을 이용하여 분석하였으며, 탄소 담지체에 담지된 금속 나노 입자 및 분산도는 명시야상 주사투과전자현미경 (Bright Field Scanning Transmission Electron Microscopy, BF-STEM)을 통해 관찰되었다. 기공 특성 분석은 질소가스흡착법을 이용하여 비표면적, 기공체적 및 평균 기공크기 등을 측정하였다. 산소환원반응을 위한 전기화학적 평가는 3전극 셀(three electrode cell)을 사용하였다.
- 이것은 용액 중 플라즈마 방전에 의해 발생하는 고에너지 전자, 라디칼 및 이온을 이용하여 용액과의 상호작용에 의해 새로운 물질을 합성하는 방법으로 기존의 기상 플라즈마와 달리 저온 비평형 플라즈마로써 상온에서 고속 용액 반응을 실현할 수 있다는 특징이 있다[8,9]. 따라서 본 연구에서는 Pt과 유사한 촉매 거동을 나타내며 일산화탄소 피독 저항성이 양호한 것으로 알려진 텅스텐 카바이드(WC)와 고가의 귀금속을 대체할 비귀금속인 니켈(Ni) 나노입자를 담지한 다공성 탄소를 SPP법을 통해 단일 합성을 시도하였다. 이와 같이 합성-제작한 전극재료에 대해서는 몰포로지, 구조, 촉매입자의 분산도 및 기공 특성을 비교-분석함은 물론, 촉매활성 및 산소환원반응을 위한 전기화학적 특성 평가를 함으로써 다공성 탄소 재료와 비귀금속 촉매의 동시합성여부와 실제 연료 전지 전극재료로써의 적용 가능성을 검토 하였다.
- TEM 분석을 통해 화합물 상태가 아닌 Ni 및 WC 나노입자가 CNP 표면에 10 nm 이하의 크기로 균일하게 담지되어 있는 것을 확인하였다. 또한 XRD 분석으로 Ni-WC의 이종금속 나노입자가 합성된 것을 확인하였다. 전기화학분석 결과, Ni 입자의 도입으로 인해 산소환원반응의 촉매활성 뿐만 아니라 촉매 반응속도도 향상시킨 것으로 나타났다.
- Ni-WC/CNP의 산소환원반응 촉매 활성은 회전원 판전극을 이용한 선형주사전위법(LSV)으로 분석하였다. 산소환원반응에 대한 속도론적 고찰을 위해 900, 1,600, 2,500 및 3,600 rpm으로 회전속도를 달리하였으며, 산소로 포화시킨 0.1 M KOH 용액 중 -1.0 ~ 0.1 V의 전위영역에서 10 mV/s로 측정 하였다. 그림 6(a) 에서 WC/CNP 와 Ni-WC/CNP의 산소환원반응의 시작전위는 각각 -0.
- 인가전압, 주파수 및 펄스폭은 1.5 kV, 25 kHz 및 0.5 µs로 고정하였으며, 전극간격은 1 mm를 유지하여 20분간 방전시켰다.
- % Nafion-에탄올 혼합액에 균일하게 분산시킨 시료를 글래시 카본(glassy carbon) 전극 위에 도포하여 준비하였으며, 상대전극으로 백금 와이어, 기준전극으로 은-염화은(Ag/AgCl) 전극을 사용하였다. 전기화학적 특성은 순환전압-전류(Cyclic Voltammetry, CV) 및 회전원판전극(Rotating Disk Electrode, RDE) 실험을 통해 실시되었으며, 속도론적 고찰을 위해 900, 1,600, 2,500 및 3,600 rpm으로 회전속도 달리하여 산소로 포화시킨 0.1 M KOH 용액 중 -1.0 ~ 0.1 V (vs. Ag/AgCl)의 전위영역에서 주사속도 10 mV/s로 측정 하였다.
- 45 µm)에 여과시킨 후, Dry chamber내에서 80oC로 6시간 건조시켜 분말 시료을 얻었으며, 탄소 재료의 전기전도성 향상 및 텅스텐 카바이드 형성을 위해 튜브전기로 내 질소 분위기 중 1100oC에서 30분간 열처리를 실시하였다. 합성한 재료의 구조는 X선 회절분석법 (X-ray Powder Diffraction, XRD, Rigaku, Japan), 몰포로지는 주사전자현미경 (Field Emission Scanning Electron Microscope, Hitach, Japan) 및 투과전자현미경 (Transmission Electron Microscopy, JEOL, Japan)을 이용하여 분석하였으며, 탄소 담지체에 담지된 금속 나노 입자 및 분산도는 명시야상 주사투과전자현미경 (Bright Field Scanning Transmission Electron Microscopy, BF-STEM)을 통해 관찰되었다. 기공 특성 분석은 질소가스흡착법을 이용하여 비표면적, 기공체적 및 평균 기공크기 등을 측정하였다.
대상 데이터
- 작업 전극은 5 wt.% Nafion-에탄올 혼합액에 균일하게 분산시킨 시료를 글래시 카본(glassy carbon) 전극 위에 도포하여 준비하였으며, 상대전극으로 백금 와이어, 기준전극으로 은-염화은(Ag/AgCl) 전극을 사용하였다. 전기화학적 특성은 순환전압-전류(Cyclic Voltammetry, CV) 및 회전원판전극(Rotating Disk Electrode, RDE) 실험을 통해 실시되었으며, 속도론적 고찰을 위해 900, 1,600, 2,500 및 3,600 rpm으로 회전속도 달리하여 산소로 포화시킨 0.
- 기공 특성 분석은 질소가스흡착법을 이용하여 비표면적, 기공체적 및 평균 기공크기 등을 측정하였다. 산소환원반응을 위한 전기화학적 평가는 3전극 셀(three electrode cell)을 사용하였다. 작업 전극은 5 wt.
- 95%, Nilaco, Japan)으로 구성되며, 바이폴라 펄스 전원 (PEKURIS, Japan)을 통해 전압을 공급한다(그림 1). 촉매 담지체로 사용되는 다공성탄소를 합성하기 위해 벤젠 (C6H6, 99.5%, Wako chemical Co., Ltd) 용액을 사용하였고, 직경 1.0 mm의 니켈 및 텅스텐 금속을 전극으로 사용하였다. 인가전압, 주파수 및 펄스폭은 1.
이론/모형
- Ni-WC/CNP의 산소환원반응 촉매 활성은 회전원 판전극을 이용한 선형주사전위법(LSV)으로 분석하였다. 산소환원반응에 대한 속도론적 고찰을 위해 900, 1,600, 2,500 및 3,600 rpm으로 회전속도를 달리하였으며, 산소로 포화시킨 0.
- 또한 Ni-WC/CNP의 경우, 열처리 후 Ni 입자의 피크 강도가 증가한 것을 볼 수 있으며 이는 위에서 언급한 고온 환경에서의 나노입자의 응집에 의한 것으로 판단된다. 이와 같이 형성된 촉매 입자의 크기는 XRD 패턴으로부터 Scherrer 방정식 (1)을 이용하여 계산하였다.
성능/효과
- SPP를 이용하여 이종금속(Ni-WC)이 담지된 탄소 나노입자(CNP)를 성공적으로 합성하였다. TEM 분석을 통해 화합물 상태가 아닌 Ni 및 WC 나노입자가 CNP 표면에 10 nm 이하의 크기로 균일하게 담지되어 있는 것을 확인하였다. 또한 XRD 분석으로 Ni-WC의 이종금속 나노입자가 합성된 것을 확인하였다.
- 전기화학분석 결과, Ni 입자의 도입으로 인해 산소환원반응의 촉매활성 뿐만 아니라 촉매 반응속도도 향상시킨 것으로 나타났다. 더욱이, 본 연구의 결과는 화학적 환원반응과 물리적 스퍼터링 작용에 의해 CNP와 촉매입자를 동시에 형성하여 기존의 다단계의 합성법과 비교하여 고 효율·저 비용의 단일 합성법으로의 적용 가능성을 확인하였다.
- 9의 반응 전자수를 나타내었다. 따라서 Ni-WC 이종금속입자의 도입은 촉매 활성의 향상뿐만 아니라 촉매 반응속도도 향상시키는 것으로 나타났다.
- Pt/C 촉매와는 촉매활성에서 차이를 나타내고 있지만 Ni입자의 도입으로 인해 시작전위가 높아지고 상대적으로 높은 전류밀도를 나타내었다. 따라서 이 결과로부터 전극설계에서 다중 촉매입자의 도입으로 촉매활성의 향상의 가능성을 확인할 수 있다.
- Ni-WC/CNP의 기공구조 특성을 살펴보기 위해 질소가스흡착법에 의한 비표면적, 기공체적 및 평균 기공직경을 측정하였다. 분석 결과, 비표면적 242.05 m2/g, 기공체적 1.53 cm3/g, 및 기공직경 12.89 nm로 비교적 높은 표면적을 갖는 다공성 구조인 것으로 확인되었다. 그림 5는 Ni-WC/CNP의 질소흡착등온선을 나타낸 것으로 전형적인 IUPAC 분류의 IV의 흡착등온선 형태를 따르고 있다.
- 또한 XRD 분석으로 Ni-WC의 이종금속 나노입자가 합성된 것을 확인하였다. 전기화학분석 결과, Ni 입자의 도입으로 인해 산소환원반응의 촉매활성 뿐만 아니라 촉매 반응속도도 향상시킨 것으로 나타났다. 더욱이, 본 연구의 결과는 화학적 환원반응과 물리적 스퍼터링 작용에 의해 CNP와 촉매입자를 동시에 형성하여 기존의 다단계의 합성법과 비교하여 고 효율·저 비용의 단일 합성법으로의 적용 가능성을 확인하였다.
- 열처리 전 후의 Ni-WC 입자 담지 CNP의 BF-STEM 이미지 및 입자크기 분포를 그림 3(a)와 3(b)에 각각 나타내었다. 촉매 입자는 CNP에 균일하게 분포되어 있는 것으로 확인되었으며, 담지된 촉매 입자의 크기는 열처리 전에는 약 3.5 nm, 열처리 후에는 약 10.1 nm로 증가하였고 그에 따른 입자크기분포도 늘어난 것을 확인하였다. 이와 같은 결과는 열처리에 따른 고온 환경에서 촉매 나노입자의 이동에 의한 응집현상에 의한 것으로 사료된다.
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