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문제 정의
- 본 연구는 수용액에서 땅콩껍질 바이오 차 (PHB: Peanuts Husk Biochar)를 이용하여 Cd(II) 제거 가능성과 효율을 알아보고자 하였다. 더불어 pH, Cd(II) 농도, 흡착제 투약량 및 접촉 시간과 같은 다양한 매개 변수의 영향을 모니터링하고 최적의 실험 조건을 찾고자 하였다.
- 그러나 이러한 흡착제의 폐수 처리 및 그 메커니즘에 대한 장기간의 응용은 더 많은 조사가 필요하다. 본 연구는 수용액에서 땅콩껍질 바이오 차 (PHB: Peanuts Husk Biochar)를 이용하여 Cd(II) 제거 가능성과 효율을 알아보고자 하였다. 더불어 pH, Cd(II) 농도, 흡착제 투약량 및 접촉 시간과 같은 다양한 매개 변수의 영향을 모니터링하고 최적의 실험 조건을 찾고자 하였다.
제안 방법
- Cd(II)의 초기 농도가 흡착에 미치는 영향을 알아보기 위해 25 , pH 5, 1 g/L PHB 그리고 0.5-600 mg/L Cd(II)를 이용하여 1 시간동안 반응시켰으며, qe를 Fig. 3에 나타내었다. PHB에 흡착된 Cd(II)의 양은 수용액에서 Cd(II)의 농도가 증가함에 따라 증가하였으나, 300 mg/L이상의 농도에서는 흡착제의 표면상의 제한된 흡착 부위 때문에 흡착 한계 상한선에 이르러 흡착 평형에 도달하였다.
- 개질하지 않고 자연적인 생물소재를 사용하여 중금속을 제거할 경우 낮은 Cd(II) 흡착량을 나타내었고, 개질하거나, biochar를 이용할 경우 개질하지 않은 생물소재보다 높은 Cd(II) 흡착량을 나타내었다. PHB를 이용하여 Cd(II)를 제거한 본 실험은 다른 생물소재와 비교하여 높은 Cd(II) 흡착량을 나타내었다. 이는 버려지는 농업부산물인 땅콩껍질을 이용하여 친환경적으로 중금속을 제거할 수 있어 경제적이며, 자원의 재활용이라는 측면에서 의미가 있다.
- PHB에 의한 Cd(II) 흡착에 반응시간이 미치는 영향을 알아보기 위해 25ºC, 1 g/L PHB, 50 mg/L Cd(II) 그리고 pH 5로 고정하여 정해진 시간에 샘플링을 하면서 2시간동안 반응시켰으며, 그 결과를 Fig. 2(b)은 나타내었다.
- PHB의 양은 전자저울 (XP26, Mettler Toledo, Swiss)로 측정하였으며, pH는 pH meter (SevenGO pro, Mettler Toledo)를 이용하여 측정하였다. PHB의 FT-IR흡수 스펙트럼은 Jasco-FTIR-Spectroscopy (Japan)를 사용하여 500- 4000 cm-1 범위에서 측정하였다. PHB의 성분분석은 유도로 분석기가 장착된 Carlo Erba Micro 분석 장치를 이용하여 분석하였으며, PHB의 제타 전위는 제타 전위 및 이동성 측정 시스템 (MALVERN Nano ZS90)으로 측정 하였다.
- PHB의 FT-IR흡수 스펙트럼은 Jasco-FTIR-Spectroscopy (Japan)를 사용하여 500- 4000 cm-1 범위에서 측정하였다. PHB의 성분분석은 유도로 분석기가 장착된 Carlo Erba Micro 분석 장치를 이용하여 분석하였으며, PHB의 제타 전위는 제타 전위 및 이동성 측정 시스템 (MALVERN Nano ZS90)으로 측정 하였다.
- 모든 실험은 다섯 번 반복하여 평균치를 실험결과로 사용하였으며 하나의 매개변수를 실험하기 위하여 다른 매개변수는 고정하였다. PHB의 양은 전자저울 (XP26, Mettler Toledo, Swiss)로 측정하였으며, pH는 pH meter (SevenGO pro, Mettler Toledo)를 이용하여 측정하였다. PHB의 FT-IR흡수 스펙트럼은 Jasco-FTIR-Spectroscopy (Japan)를 사용하여 500- 4000 cm-1 범위에서 측정하였다.
- PHB의 양이 Cd(II)의 흡착에 미치는 영향을 알아보기 위해 25ºC, 50 mg/L Cd(II) 그리고 pH 5로 고정하고 0.1-3 g/L PHB의 양을 이용하여 1 시간동안 반응시켰으며, Fig. 2(c)에 PHB에 의한 Cd(II)의 흡착량을 나타내었다.
- pH가 PHB에 대한 Cd(II)의 흡착에 미치는 영향을 알아보고자 25ºC, 1 g/L PHB 그리고 50 mg/L Cd(II)를 pH 1-10까지 다양하게 조절하여 각각 1시간동안 반응시켰다.
- pH는 NaOH와 HCl을 이용하여 조정하였으며, 온도는 Shaking incubator의 thermostat를 이용하여 조절하였다. 모든 실험은 다섯 번 반복하여 평균치를 실험결과로 사용하였으며 하나의 매개변수를 실험하기 위하여 다른 매개변수는 고정하였다. PHB의 양은 전자저울 (XP26, Mettler Toledo, Swiss)로 측정하였으며, pH는 pH meter (SevenGO pro, Mettler Toledo)를 이용하여 측정하였다.
- , 2013). 본 실험에서는 pH 6 이상에서 OH 작용기에 의해 유도되어 침전된 Cd(II)와 PHB에 의해 흡착제거되는 Cd(II)의 양을 구분하기 위해 흡착제인 PHB를 추가하지 않은 상태에서 pH를 6-10까지 조절하여 pH의 변화에 따른 Cd(II)의 제거량을 측정하였다. pH가 상승함에 따라 침전된 Cd(II)의 양은 증가하였으며, pH 6에서는 0.
- 실험은 batch-test의 형식으로 수행하였으며 Cd(II)가 함유된 1 L에 PHB를 실험계획에 따라 넣고, pH는 2-8, Cd(II)의 초기농도는 0.5-600 mg/L, 접촉시간은 0~2시간 그리고 온도는 25-55°C로 실험계획에 따라 조절한 후 Shaking incubator에 120 rpm 으로 교반하면서 정해진 시간에 샘플링을 하였다.
- 채취한 샘플은 2500 rpm으로 20분간 원심분리한 후 0.45 μm (Whatman filter)를 이용하여 필터링한 후 AAS (Atom Absorption Spectometry, Perkin Elmer, AAS 3300)를 이용하여 중금속의 양을 측정하였다.
대상 데이터
- 땅콩은 A 농가에서 구입하여 오염물질 제거를 위하여 증류수에 수차례 세척하였다. 세척한 땅콩은 알맹이를 제거한 후 300ºC에서 3시간 동안 산소를 제한하는 조건에서 열 분해(phyrolysis)하여 땅콩껍질 바이오 차 (PHB: Peanuts Husk Biochar)를 얻었다.
- 중금속 용액으로 선정한 Cd(II)는 GR grade의 Cd(NO3)2 (Duksan Pure Chem., Co. Ltd. Korea, purity ≥99%)를 사용하였다.
성능/효과
- 열역학적 분석에 따라 PHB에 Cd(II)의 흡착은 자발적이었으며, 흡착 공정은 발열반응이었다. FT-IR 스펙트럼분석은 Cd(II)의 흡착이 부분적으로 PHB에 의한 표면흡착과 관련이 있음을 보여 주었지만 착물 형성은 수용액으로부터 금속 이온의 흡착을 지배하는 다양한 작용기를 포함하는 또 다른 복잡한 반응 메커니즘임을 알 수 있었다. 버려지는 농업부산물인 땅콩껍질을 이용하여 친환경적으로 중금속을 제거할 수 있어 경제적이며, 자원의 재활용이라는 측면에서 의미가 있다.
- 4 (a) 와 (b)는 PHB의 수착 능력과 평형 농도 사이의 관계를 설명하는 흡착 등온선 모델 (Langmuir and Freundlich)을 선형그래프로 나타낸 것이다. PHB를 이용하여 Cd(II)를 흡착한 결과Langmuir 등온선 모델의 상관계수 (R2)값은 0.9835, Freundlich 등온선 모델의 값은 0.948을 나타내어 Cd(II)의 흡착공정은 Freundlich 모델보다 Langmuir 모델에 더 적합하였다. Langmuir 등온식에 의한 Cd(II)의 최대 흡착량은 33.
- , 2012). PHB의 양이 1.0 g/L을 초과할 경우 Cd(II)의 흡착량에는 큰 변화가 없어 PHB 흡착부위와 Cd(II)이온 사이에 흡착 평형에 도달했음을 알 수 있었다. 임계값이 도달하면 흡착제에 흡착되는 흡착제의 양의 변화는 거의 없다.
- pH가 상승함에 따라 침전된 Cd(II)의 양은 증가하였으며, pH 6에서는 0.1 ± 0.02 mg/g를 나타내었으나, pH 10에서는 1.53 ± 0.25 mg/g를 나타내어 pH가 증가할수록 OH 작용기에 의해 침전되는 Cd(II)의 양도 증가하였다.
- Table 3에 다양한 저비용 생물소재를 이용하여 Cd(II)를 흡착 제거한 결과를 본 논문의 실험결과와 비교하여 나타내었다. 개질하지 않고 자연적인 생물소재를 사용하여 중금속을 제거할 경우 낮은 Cd(II) 흡착량을 나타내었고, 개질하거나, biochar를 이용할 경우 개질하지 않은 생물소재보다 높은 Cd(II) 흡착량을 나타내었다. PHB를 이용하여 Cd(II)를 제거한 본 실험은 다른 생물소재와 비교하여 높은 Cd(II) 흡착량을 나타내었다.
- 27 mg/g의 최대 흡착량을 나타내어 Table 3에 제시한 개질하지 않은 생물소재보다 높은 Cd(II) 흡착량을 나타내었다. 따라서, 위의 실험 결과 분석에 따른 경제성과 효율성을 비교한다면 PHB를 이용한 중금속제거는 매우 효율적이라 할 수 있다.
- , 2017). 본 시험에서 1/n은 0.5213를 나타내어 PHB에 대한 Cd(II)의 흡착은 흡착강도가 강하며, L형의 등온 흡착 특성 가지고 있는 것을 알 수 있다.
- , 2012). 본 실험에서 RL을 계산한 결과 0.1109를 나타내어 PHB에 의한 Cd(II)의 흡착이 용이함을 알 수 있다. Freundlich 모델은 반 경험적 방정식이며, 다양한 비 이상적 조건 하에서 표면 흡착 및 다층 흡착을 설명한다.
- 실험결과 ΔGo의 값은 수용액의 온도가 상승함에 따라 증가하여 PHB에 대한 Cd(II)의 흡착은 낮은 온도에서 더 유리하였으며, 음의 값을 나타내어 PHB에 의한 Cd(II)의 흡착과정은 자발적인 공정이었음을 알 수 있다.
- 89 mg/g을 나타내었다. 열역학적 분석에 따라 PHB에 Cd(II)의 흡착은 자발적이었으며, 흡착 공정은 발열반응이었다. FT-IR 스펙트럼분석은 Cd(II)의 흡착이 부분적으로 PHB에 의한 표면흡착과 관련이 있음을 보여 주었지만 착물 형성은 수용액으로부터 금속 이온의 흡착을 지배하는 다양한 작용기를 포함하는 또 다른 복잡한 반응 메커니즘임을 알 수 있었다.
- Cd(II)의 최대흡착에 따른 최적의 pH는 6, 흡착제의 용량은 1 g/L이었으며, Cd(II)의 흡착효율은 반응 30분까지는 매우 빠르게 진행되었고, 그 후에는 흡착 평형에 도달할 때까지 느리게 진행되었다. 흡착등온선 모델은 Langmuir에 더 적합하였으며, 최대 흡착용량은 33.89 mg/g을 나타내었다. 열역학적 분석에 따라 PHB에 Cd(II)의 흡착은 자발적이었으며, 흡착 공정은 발열반응이었다.
후속연구
- Biochar는 산소가 제한된 조건에서 바이오매스를 열 분해하여 얻는 탄소함량이 높은 고체 물질로 토양개량제 또는 중금속 흡착제거제 등으로 많이 사용되고 있다. 그러나 이러한 흡착제의 폐수 처리 및 그 메커니즘에 대한 장기간의 응용은 더 많은 조사가 필요하다. 본 연구는 수용액에서 땅콩껍질 바이오 차 (PHB: Peanuts Husk Biochar)를 이용하여 Cd(II) 제거 가능성과 효율을 알아보고자 하였다.
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