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문제 정의
- 본 연구에서는 이상적인 녹색용매(ideal low-cost “green” solvent)로 불리고 있는 아임계수를 사용해 오염물질 추출을 통한 토양을 정화하는 연구를 실험실 규모로 실시하였다.
- 아임계수를 이용한 토양정화기술을 개발하고자 실험실적 연구를 수행하였다. 산업단지 오염 토양과 경유로 인위오염시킨 토양을 정화대상 토양으로 사용하였다.
제안 방법
- 반응 종료 후, 반응기내의 토양을 회수하여 잔류 오염물질의 농도를 분석하였다.
- 이런 조작을 2회 반복하여 얻은 추출액 200 mL를 회전증발농축기(EYELA사)로 2 mL가 될 때까지 농축한다. 농축된 추출액에 방해물질 제거를 위하여 실리카겔(Merk사) 0.3 g을 넣고 5 min간 진탕하고 정치시킨 후 상등액을 2 mL 바이얼에 옮겨 GC/FID로 분석을 하였다. GC 분석에서 DB-5(30 m × 0.
- 동일 온도와 처리시간에서 압력변화의 영향을 보기 위해 토양B(고농도)를 이용하여 실험하였다. Fig.
- 또한, 아임계수로 오염토양을 처리하는 과정에서 토양입자로 인하여 시스템이 막히지 않도록 반응기 내부 양쪽으로 7 μm 필터와 0.5 μm 필터를 이중으로 각각 장착하였다.
- 산업단지 오염 토양과 경유로 인위오염시킨 토양을 정화대상 토양으로 사용하였다. 실험은 오염토양이 충진된 층을 아임계수가 흐름으로 인해 오염물이 탈착 추출되도록 하였다. 온도와 압력, 처리시간이 추출에 미치는 영향을 평가하였으며 온도는 100℃ ~ 350℃ 사이에서 50℃ 간격으로, 압력은 50bar ~ 220bar조건으로, 시간은 0 ~ 120 min 조건으로 실험을 하였다.
- 이상 결과에서 유류오염 토양의 경우 아임계수 처리시 250℃, 50 bar 조건에서 30 min이 최적운영 조건인 것으로 판단된다. 아임계수를 이용한 오염토양 처리방법은 소각을 비롯한 다른 열적처리 방법에 비해 상대적으로 낮은 온도(250℃) 와 낮은 압력 조건(50bar), 짧은 처리시간을 요하므로, 고농도 유류오염토양을 친환경적이고 경제적인 방법으로 정화할 수 있는 새로운 열적처리 방향을 제시한다.
- 5 μm 필터를 이중으로 각각 장착하였다. 안전성을 더 추가하기 위하여 반응기 아래위로 고압측정기와 안전밸브를 설치하여 고온, 고압의 상태로 인해 발생할 수 있는 폭발위험성을 방지하였다.
- 추출반응시간은 반응기내 온도가 설정온도까지 도달된 다음부터 유지되는 시간으로 하였다. 예열기와 반응기의 온도는 열전대와 온도 조절기(WEST사, P6100)로 각각 측정 및 제어를 하였다. 반응 종료 후, 반응기내의 토양을 회수하여 잔류 오염물질의 농도를 분석하였다.
- 온도에 따른 추출 특성을 관찰하기 위하여 220 bar 압력조건에서 100℃, 150℃, 200℃, 250℃, 300℃와 350℃로 반응 온도를 조절하여 실험을 수행하였으며, 각 온도별로 30분을 유지하였다. 먼저 노화가 오래된 실제오염토양 잔여 오염물질을 처리한 결과를 Fig.
- 실험은 오염토양이 충진된 층을 아임계수가 흐름으로 인해 오염물이 탈착 추출되도록 하였다. 온도와 압력, 처리시간이 추출에 미치는 영향을 평가하였으며 온도는 100℃ ~ 350℃ 사이에서 50℃ 간격으로, 압력은 50bar ~ 220bar조건으로, 시간은 0 ~ 120 min 조건으로 실험을 하였다. 처리온도가 증가함에 따라 유류의 추출율은 증가하였으며 특히 250℃까지는 크게 증가하였으며 그 후에는 증가율이 둔화되었고, 처리시간에 따른 영향은 추출율에 많은 영향을 주지 않은 것으로 나타났다.
- 본 연구에서 중금속에 대한 연구는 제외되어 있으나, 유류와 중금속이 동시에 오염된 토양의 경우도 아임계수를 이용할 경우 토양정화가 가능함을 시사하며, 이에 대한 추가적인 연구가 요구된다. 인위적으로 경유로 오염시킨 두 종류(중간농도(약 4000 mg/kg)와 고농도(약 11000 mg/kg))토양에서 TPH 제거효율을 관찰하기 위하여 250℃ ~ 350℃ 조건에서 실험을 진행하였다. Fig.
대상 데이터
- 본 실험에 사용한 토양정화장치는 Fig. 1에 나타내었다. 오염토양정화 장치는 기본적으로 오염토양을 처리하기 위한 아임계수를 포함하는 반응기, 반응기에 고온의 물을 공급하는 예열기, 고압펌프, 열 교환기, 오염물질을 비중별로 분리하기 위한 분리기와 반응기의 아임계수의 압력을 조절하기 위한 후방 압력조절기(back pressure regulator)로 구성되었다.
- , 2006). 분석실험에 사용한 dichloromethane(DCM)은 GC grade(Merck사)로 구입하고 TPH 표준액은 DRH-FTRPH(AccuStandard, USA)를 구입하여 분석에 이용하였다.
- 아임계수를 이용한 토양정화기술을 개발하고자 실험실적 연구를 수행하였다. 산업단지 오염 토양과 경유로 인위오염시킨 토양을 정화대상 토양으로 사용하였다. 실험은 오염토양이 충진된 층을 아임계수가 흐름으로 인해 오염물이 탈착 추출되도록 하였다.
- 산업단지에서 오염된 토양을 채취하여 토양경작 처리장에서 생물학적 처리를 거쳤으나, 오염물질이 완전 제거 되지 않고 잔류하여 남아있는 유류오염토양(토양A)과 실험실에서 인위적으로 경유로 오염시킨 토양(토양B)을 실험에 이용하였다(Table 1). 토양은 그늘에서 건조한 후 2 mm의 체로 걸러낸 후 사용하였다.
- 본 연구에서는 이상적인 녹색용매(ideal low-cost “green” solvent)로 불리고 있는 아임계수를 사용해 오염물질 추출을 통한 토양을 정화하는 연구를 실험실 규모로 실시하였다. 실험장치는 오염된 토양 충진 층을 순수한 물이 상향으로 흐르도록 설계하였으며, 산업지역의 오염된 토양과 인위적으로 오염시킨 토양을 정화 대상 토양으로 하였다.
이론/모형
- , 1986). CEC(cation exchange capacity; 양이온교환능력)는 NH4OAc(ammonium acetate)를 이용하여 분석하였다(Sumner et al., 2006). 분석실험에 사용한 dichloromethane(DCM)은 GC grade(Merck사)로 구입하고 TPH 표준액은 DRH-FTRPH(AccuStandard, USA)를 구입하여 분석에 이용하였다.
- Table 1에서는 실험에 사용한 두 종류의 토양에 대한 특성을 나타내었다. T-N, T-C는 원소분석기(FLASHEA-1112, Thermo,USA)를 통하여 분석 하였고, soil-texture는 USDA 분류법의 pipette법을 이용하여 분석하였다(Gee et al., 1986). CEC(cation exchange capacity; 양이온교환능력)는 NH4OAc(ammonium acetate)를 이용하여 분석하였다(Sumner et al.
성능/효과
- 2에서 보는 바와 같이 특히 200℃와 250℃ 사이에 제거율 차이(27% 와 93%)가 매우 크게 나타나고 있다. 250℃에서 350℃까지 온도가 올라감에 따라 제거율은 93%에서 100%로 완만하게 증가하는 것으로 나타났다. Akinlua and Smith(2010)의 최근 연구에서는 원유석(petroleum source rock)에서 중금속의 농도를 측정하기 위해 아임계수를 이용하여 중금속을 추출하였으며, 200℃와 250℃ 사이에서 중금속의 추출율이 크게 증가하였으며, 250℃ 이상에서는 온도가 증가함에 따라 추출율 증가는 거의 나타나지 않은 것으로 보고하였다.
- 5는 220bar, 250℃로 유지하면서 토양A 처리시간(주어진 온도에서의 추출반응 시간)을 0 min와 10 min, 20 min, 30 min로 달리하면서 얻은 제거율이다. 실험결과 제거율이 실험한 모든 시간조건에서 약 70%에서 100%사이로 나타났으며, 본 실험에서 반응시간에 따른 경향성은 뚜렷하지 않았다. Fig.
- 8은 300℃에서 30 min 처리 조건에서 50 bar, 100 bar, 150 bar와 200 bar로 압력을 변화시킨 경우의 처리효율을 나타내었다. 실험한 50 bar와 100 bar, 150 bar 압력조건에서 100% 제거율을 나타내어, 압력조건에 따른 제거율에서 큰 차이를 볼 수 가 없었다. 단, 200 bar에서 잔류농도가 검출되었으나 99%이상 제거율을 보였다.
- 유류의 탈착과 추출은 주어진 온도에서 매우 빠르게 일어나며 탈착이나 추출 평형이 빨리 이루어지는 것으로 판단된다. 압력의 영향은 크지 않은 것으로 나타났으나, 압력증가에 따라 아임계수의 점성이 증가하고 오염물의 확산속도가 감소함으로 인해 상대적으로 추출율이 감소할 수 있는 것으로 나타났다. 이상 결과에서 유류오염 토양의 경우 아임계수 처리시 250℃, 50 bar 조건에서 30 min이 최적운영 조건인 것으로 판단된다.
- 250℃에서는 모든 처리시간에서 잔류농도가 3000 mg/kg 이하 농도를 보였으며, 특히 30 min 이상에서는 대부분 제거가 되는 것으로 나타났다. 이상 결과에서 아임계수로 유류를 탈착 추출하는 경우 추출온도가 매우 중요 하며 추출시간에 의한 영향은 미비한 것으로 나타났다. 즉 각 온도에서 유류의 탈착 및 추출속도는 매우 빨리 일어나고 탈착 및 추출평형에 빨리 도달하는 것으로 판단된다.
- 이상 결과에서 아임계수로 유류를 탈착 추출하는 경우 추출온도가 매우 중요 하며 추출시간에 의한 영향은 미비한 것으로 나타났다. 즉 각 온도에서 유류의 탈착 및 추출속도는 매우 빨리 일어나고 탈착 및 추출평형에 빨리 도달하는 것으로 판단된다. 아임계수에 의한 TNT 오염토양 추출에서는 TNT는 추출시간에 따라 추출효율 차이를 나타내는 것으로 보고하였으며(Kalderis et al.
- 7은 50bar에서 각 온도별로 유지하면서 토양B(고농도) 처리시간을 0 min와 30 min, 60 min, 90 min, 120 min로 달리하면서 유류를 제거한 후 남아있는 유류농도를 나타낸 것이다. 처리온도가 올라감에 따라 잔류농도는 감소하는 경향을 나타냈으며, 100℃와 200℃에서 처리시간과 잔류 농도간 상관관계가 뚜렷하게 나타나지 않았고, 대부분 3000 mg/kg 이하 농도를 보였다. 250℃에서는 모든 처리시간에서 잔류농도가 3000 mg/kg 이하 농도를 보였으며, 특히 30 min 이상에서는 대부분 제거가 되는 것으로 나타났다.
- 처리온도가 증가함에 따라 유류의 추출율은 증가하였으며 특히 250℃까지는 크게 증가하였으며 그 후에는 증가율이 둔화되었고, 처리시간에 따른 영향은 추출율에 많은 영향을 주지 않은 것으로 나타났다.
후속연구
- 특히 원유석 내의 크롬과 망간, 니켈, 카드뮴의 추출율이 우수한 것으로 보고하였다. 본 연구에서 중금속에 대한 연구는 제외되어 있으나, 유류와 중금속이 동시에 오염된 토양의 경우도 아임계수를 이용할 경우 토양정화가 가능함을 시사하며, 이에 대한 추가적인 연구가 요구된다. 인위적으로 경유로 오염시킨 두 종류(중간농도(약 4000 mg/kg)와 고농도(약 11000 mg/kg))토양에서 TPH 제거효율을 관찰하기 위하여 250℃ ~ 350℃ 조건에서 실험을 진행하였다.
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